畢明亮,馬程遠,戴嘉斌
(1. 廣東省核工業地質局輻射環境監測中心,廣東 廣州 510800;2.廣東核力工程勘察院,廣東 廣州 510800)
核技術具有抗干擾性、高靈敏度、特異性、穿透性、選擇性等特點,它是以核性質、核反應和核譜學為基礎,以加速器、反應堆、放射源和核探測器等為工具的先進便捷技術[1]。其廣泛應用于國民經濟各個領域,比如核醫學等。核技術在核醫學上的應用主要包括兩個方面:第一是醫學成像,精準檢查患者病變部位;第二是針對患者的腫瘤放射治療,放療已成為治療癌癥最佳方法之一[2]。核醫學的廣泛運用離不開醫用放射源,所以,對醫用放射源的監管監測變得尤為關鍵。對廢棄醫用放射源的檢測工作,旨在查明放射源種類和活度,防止輻射污染,發現安全隱患,為其科學的退役提供理論依據[3]。
廢棄放射源曾經為醫用設備上的檢驗源或者治療源,該源上下分為兩個長方體狀金屬,組成一個整體的放射源。其中,較長的長方體為廢源的支撐架,較短的長方體經儀器檢測為廢源的活性區,活性區可能電鍍在表層、包裹在金屬里面或為整塊金屬。該廢源活度較高,日常貯存在鉛磚中。圖1為放射源實物圖。

圖1 廢棄放射源現狀圖
經過現場調研和查閱臺賬等資料,發現該放射源年代久遠,有著明顯的使用痕跡,并且在監管上存在失誤,導致該枚放射源缺失有效性標識,目前封閉在配套的鉛盒中且放置在保險箱中,屬于待退役狀態,故無法獲取其核素類型及活度。
查明廢棄標準源主要屬于現場監測,所用儀器設備均為現場監測儀器設備,選用便攜式輻射劑量測量儀作為現場測量設備,選用的標準物質為有證標準物質且可以溯源至國家計量部門。表1是監測項目及所用標準源。

表1 監測項目及所用標準源
由于本次廢源結構較為復雜,為了快速計算其活度,將其理想化等同于一個各向同性點源。根據點源的γ光子減弱的規律,將公式推導過程說明如下[4]:
A點處放置一個各向同性γ輻射源,該源活度為S(E)。同時,P點安置一個探測器。A點距離P點為d。那么,在源與探測點之間無介質存在的情況下探測器所能接受到的γ光子的份額(P),等于探測器截面dA對錐形頂點A所張的立體角()除以4π,即
此時,可以把到達探測器的γ光子看作兩部分所組成:一部分是從源發出未經受碰撞而直接到達探測點的γ光子,它們的能量保持不變;另一部分是經受多次碰撞而到達的。未碰撞γ輻射的減弱可用指數減弱規律來描述。碰撞γ輻射的貢獻在工程屏蔽計算中通常用積累因子來表征。積累因子B的大小與入射γ光子的初始能量、屏蔽材料的性能和厚度等因素有關。積累因子B定義為B=[某一材料厚度e相應于γ射線總通量密度的某種輻射量值(如粒子通量密度、能量通最密度、劑量等)]/[同一點處相應于未經碰撞通量密度的同一種量的值]。
在γ光子穿行介質的情況下,考慮到初級輻射在介質中是按指數減弱規律進行,并考慮到輻射的積累,則從A點發出穿過介質到達探測器的γ光子數(N)為:
而P點的光子通量密度按照定義為N/dA,即結合空氣比釋動能率常數C(E),得到點源γ光子減弱公式[5]
式中:D(E)—探測器所測得的γ劑量率;C(E)—轉換系數,即空氣比釋動能率常數,可通過《輻射安全手冊》等查得;B(E,b)—積累因子,可通過《輻射安全手冊》等查得;S(E)—放射源的活度;d—探測器到放射源的距離;b—材料系數,b=μe,μ為阻擋材料的線性衰減系數,e為材料厚度。
點源γ光子減弱公式的推導是用數學手段采取的一種函數積分方法,目的是計算γ射線在幾何空間中的穿透行為。對于無法求解的復雜區域,可通過對輻射源進行空間離散使其成為點源的方式進行求解。該方法缺點是計算過程需要大量的經驗參數,因此得到的結果可能誤差偏大。因此,需要建立另外一種計算公式來求取源的活度,以此驗證點源γ光子減弱公式的正確性。
空氣比釋動能率常數是表征發射光子的放射性核素的輻射特性的常數,常用Γδ來表示[6-7]。
式中:Γδ—空氣比釋動能率常數;d—探測器到放射源的距離;Kδ—距離該點源d處,由能量大于δ的光子所造成的空氣比釋動能率;S(E)—放射源的活度。
綜上,利用公式(3)計算出放射源的活度,同時可以用公式(4)進行結果校驗,算出其相對偏差,便能達到對公式(3)所計算結果有效性的監控。
對廢棄放射源進行監測時,用塑料布包裹儀器以防止污染(探測器窗除外),設置直讀式劑量計的報警閥,并穿戴適當的個人防護衣具,再觀察源暫存庫的布局,放射源的分布位置等。然后進行評價放射源附近地區的環境劑量率[8]及源的主要放射方向,具體布點監測方案如表2。

表2 放射源及場所劑量率監測方案
按照表2監測方案監測完γ空氣吸收劑量率后,按照《放射性廢物分類》(2017年第65號)管理辦法進行分類,將屬于豁免和解控的放射源按照一般的固體廢物進行處理處置。為了達到快速篩選的目的,需要提前建立好各部件的γ劑量率與核素活度濃度的關系,以便使用γ劑量率便能篩選出不屬于放射性廢物的部件,減少便攜式譜儀工作量。然后利用便攜式譜儀進行對非豁免和解控的放射源及放射性廢物核素識別和監測。
選取一個無放射性污染的低背景場所,將便攜式能譜儀固定,并將探頭對準固定方向,穿戴整齊防護服及防護手套后快速將放射源及放射性廢物放置在輔助升降臺。選用手提式巡測γ譜儀,將探頭放置在離放射源表面5 cm處進行測定,同時,找出γ射線特征峰,甄別出待測放射源的核素組成。同時,將手提式巡測γ譜儀放置在離放射源表面5 cm處進行測量,直接讀取γ劑量率,利用點源γ光子減弱公式推導出放射源的近似活度。如果儀表讀數超過量程,則將儀表從源旁垂直移開,直至獲得在量程范圍內的讀數。同時,填寫原始記錄表格,形成報告的原始記錄等。
工作場所位于核醫學科平板室,該工作場所屬于監督區。在實施監測放射源之前,需對工作場所背景值進行測定,防止環境被污染,影響結果的測定。根據表3,可以發現工作場所的γ劑量率和環境本底劑量率值接近,α、β表面污染水平分別低于0.4 Bq/cm2和4 Bq/cm2(GB 18871—2002)[9]。工作場所背景值均屬于正常值范圍之內,可以在此工作場所進行對放射源的檢測。

表3 操作場所背景值統計
圖1是手提式巡測γ譜儀對放射源的監測示意圖,由于放射源結構的復雜性,必須對放射源進行不同方向上的巡測,測量點有5個,探頭分別標記為A、B、C、D、E,距離放射源均為5 cm,巡測結果γ劑量率值可利用公式(3)進行計算放射源的活度,具體的巡測結果γ劑量率見表4。然后,采用手提式巡測γ譜儀對放射源進行譜圖分析,去查明核素種類。圖1是放射源的γ譜監測結果圖。依據圖1可知,該放射源為γ放射源,在能量613.2、1126.7、1404.5、1772.0、2196.7出現γ特征峰,這些峰均由Ra-226的子體的特征γ射線形成的。通過特征峰比對,經分析該源為Ra-226源。

圖1 手提式巡測γ譜儀監測放射源示意圖

表4 放射源在不同點位γ劑量率統計
依據表4可知,在源暴露狀態下5 cm處(5 cm同時也是便攜式γ能譜探頭到源的距離),手提式巡測γ譜儀巡測后劑量率最大值點位(E點)約為4.0×103nGy/h。依據點源γ光子減弱公式,即公式(3)計算得知,該放射源的活度約為4.0×105Bq;同時,經過公式(4)驗證計算得知,該放射源的活度約為4.3×105Bq。故利用手提式巡測γ譜儀測得值代入點源γ光子減弱公式計算放射源的活度,具有一定的科學性和可信度。
綜上,該放射源活度約為4.0×105Bq,該值<4×108Bq(V類源的最高限值),故可以認定其為V類Ra-226放射源。

圖2 探測器在E點時放射源γ譜監測結果圖
(1)現場測量放射源或放射性物質時,工作人員常采用便攜式的儀器對其進行劑量率的測定。根據點源γ光子減弱原理,進行推導得到公式,再利用手提式巡測γ譜儀對該廢棄放射源進行監測,建立了一種快速測量未知放射源活度的方法,從而實現鑒定放射源種類和活度的目的。該方法的主要優勢在于操作簡單,計算速度快,適用于處理并計算由不同類型的基本體構成的復雜幾何空間輻射體的大致活度。
(2)經測量,該放射源具有很高的放射性,在源暴露狀態下5 cm處,巡測后劑量率最大值點位為65.4×10-6Sv/h,通過點源γ光子減弱公式計算出該源的大致活度為4.0×105Bq;同時,經鑒定該源種類為不規則立體狀的V類α放射源,核素種類為Ra-226;
(3)由于該枚放射源需要緊急處理處置,根據管理部門要求,需要將枚放射源進行賦碼。賦碼時需盡可能的記錄放射源生產國家、生產年份、核素種類、產品序列號、放射源類別等。由于該放射源缺乏有效性標示,故只能根據現有監測信息,將其賦碼為2022-Ra-226-V類源。
3.2.1 廢源的收集和臨時儲存
在放射源廢源處置前,宜集中安全儲存。首先必須對放射源進行確認和收集,確定是無使用價值的廢源,以免造成經濟上的浪費;確認以后的廢源需要存放在安全的地點,等待整備。對存放的地點(設施)需要特別的要求,主要是出于兩方面的考慮,一方面是輻射防護的要求,需要使儲存點周圍的劑量水平低于劑量限值。另一方面是實體保衛,防止意外闖入。
在廢源存放地點,應有明顯的放射性物質標志,提醒不相關的人員不要隨便靠近,以避免不必要的照射。還應根據具體情況,使得儲存設施具備防潮、防火等能力,以確保放射源處于安全環境。
3.2.2 廢源的整備和處置[10]
(1)分類:分類是整備工作前的一項重要工作,它是根據將來處置的要求,按照放射源的半衰期、活度、狀態等分成不同的組,以便采用相應的處理技術,這可以有效地減少處置的總體費用,降低工作人員的受照劑量,固化體和包裝達到具有長期穩定性能。
(2)廢源整備:由于該放射源主要核素為Ra-226,鐳源半衰期長,衰變過程中會產生氡氣,廢源的包殼要考慮已破損的可能,因此在處理過程中需要采取特殊的措施。首先要制備能夠密封的容器,一般用不銹鋼制作,可制成管狀,加蓋后焊封。容器內部要留有一定空間, 以便吸收其內部產生的氣體造成的壓力。
(3)核實及運輸:在進行整備工作之后,核實放射源的編號,以確認該放射源與檔案相符,并且要有詳細的記錄。然后送交有相應資質的放射性廢物集中貯存單位,如廣東省環境輻射監測中心,最后送至城市放射性廢物庫貯存。