鐵鈷鉻合金-有機硅耐溫吸波涂層的制備及性能

摘要：對鐵鈷鉻合金顆粒進行片化處理和表面改性，制備鐵鈷鉻合金-有機硅復合吸波涂層，采用掃描電子顯微鏡、萬能試驗機和矢量網絡分析儀等研究了鐵鈷鉻合金晶粒結構、涂層附著力和吸波性能的熱服役行為和機制。結果表明：在300 ℃熱處理300 h后，鐵鈷鉻合金晶粒結構和軟磁性能保持穩定；涂層附著力呈現顯著的后固化效應，熱處理25 h內從6.19 MPa迅速增大到14.16 MPa，隨后減小，熱處理300 h后降到5.29 MPa；涂層附著力的增大是樹脂交聯度和密度增大的結果，減小則與有機硅分子鏈的熱氧化有關；復合涂層在300 ℃熱處理300 h后保持完整，吸波性能穩定。

關鍵詞：耐溫吸波涂層；鐵鈷鉻合金；有機硅樹脂；電磁性能

中圖分類號：TB35

文獻標志碼：A

開放科學識別碼（OSID碼）：

Preparation and Properties of Fe-Co-Cr Alloy-Silicone Resin

Heat-resistance Microwave Absorption Coatings

CHEN Tao^1a， ZHAO Suling^1b， XU Yifan^1a， JIANG Yuanyuan^1a， ZHAO Zhigao²，

HUANG Yicang²， LI Wei^1a， CHEN Zhihong^1c

（1. a. State Key Laboratory of Advanced Technology for Materials Synthesis and Processing， b. Center for Material Research and Analysis，

c. School of Science， Wuhan University of Technology， Wuhan 430070， Hubei， China;

2. Wuhan Second Ship Design and Research Institute， Wuhan 430205， Hubei， China）

Abstract： Fe-Co-Cr alloy particles were laminated and modified， and Fe-Co-Cr alloy-silicone resin composite coatings were prepared. Scanning electron microscopy， universal testing machine and vector network analyzer were used to study the crystal grain structure， thermal service behavior and mechanism of the Fe-Co-Cr alloy， adhesion and absorbing properties of the coatings. The results show that the crystal grain structure and soft magnetic properties of Fe-Co-Cr alloy remain stable after heat treatment at 300 ℃ for 300 h. The adhesion of the coating shows a significant post-curing effect， which rapidly increases from 6.19 MPa to 14.16 MPa within 25 h of heat treatment， and then decreases to 5.29 MPa after 300 h of heat treatment. The increase of adhesion is the result of the increase of resin crosslinking degree and density， while the decrease is related to the thermal oxidation of silicone molecular chain. The composite coating remains intact and stable absorption performance after heat treatment at 300 ℃ for 300 h.

Keywords： heat-resistance microwave absorbing coating; Fe-Co-Cr alloy; silicone resin; electromagnetic property

收稿日期：2022-06-08 網絡首發時間：2023-08-08T17∶44∶42

基金項目：國家自然科學基金項目（52071239）；航空科學基金項目（2018ZF65002）

第一作者簡介：陳濤（1996—），男，江西宜春人。碩士研究生，研究方向為耐高溫電磁吸波復合材料。E-mail：290562@whut.edu.cn。

通信作者簡介：陳志宏（1987—），男（瑤族），湖南江永人。教授，博士生導師，研究方向為電磁功能材料。E-mail：z_chen@whut.edu.cn。

網絡首發地址：https：//link.cnki.net/urlid/37.1378.N.20230808.1459.002

耐溫吸波材料一般由電磁功能組分和耐溫基體構成，在軍用或民用領域均具有重要的應用價值^［1-4］。一方面，隨著雷達探測技術的發展，裝備發動機等熱端部位的雷達散射占據越來越重要的地位^［5-6］；另一方面，隨著電子器件向小型化、高密度和大功率方向發展，與熱效應同時存在的電磁干擾對其工作性能提出了越來越大的挑戰^［2，7］。如果將常溫下使用的吸波材料用于高溫場合，就容易發生電磁功能組分的氧化、基體粉化、開裂和脫落等現象，導致吸波性能惡化，難以滿足實際需求，因此，發展耐溫、力學性能和電磁性能優良的吸波材料至關重要。

目前發展的耐溫吸波材料主要有基于介電損耗機理的碳類、陶瓷類材料^{［3，8］}以及基于磁-介電雙損耗機制的磁性材料^［9-10］。前者主要包含碳化硅^［11-12］ 、碳系材料（炭黑、碳纖維、碳納米管和石墨烯等）^{［5，13-14］}、鈦酸鋇^［15］和氧化鋅^［16］等，它們可在較高的溫度下使用；但由于吸波機制單一，因此厚度往往較大并且吸波頻帶較窄。后者由于兼具磁、介電損耗能力，有利于制備薄層、輕質、寬頻、強吸收的吸波材料，特別是選取居里溫度較高的磁性吸波劑時，如含金屬鈷（Co）的磁性金屬材料^［17-18］，能夠賦予磁性吸波材料高溫應用潛力。

將有機硅樹脂與磁性金屬吸波劑顆粒復合，是制備耐溫磁性吸波涂層的有效手段，它可以發揮有機硅樹脂Si—O—Si主鏈的熱穩定性，同時還可以發揮磁性金屬吸波劑顆粒對電磁波的磁、介電損耗能力。當前的研究主要集中在鐵（Fe）基磁性金屬吸波劑和有機硅樹脂或橡膠復合方面，研究了該類復合材料其在200 ℃長時間或者300 ℃短時間處理后的電磁性能，如羰基鐵粉-甲基乙烯基硅橡膠復合材料^［4］、羰基鐵粉-環氧改性有機硅樹脂涂層^［19-20］、負熱膨脹陶瓷-羰基鐵粉-有機硅樹脂復合涂層^［8］、鐵硅鉻合金-有機硅樹脂復合材料^［21］等，取得了一定進展。由于當前的研究主要聚焦在短時間熱處理條件下材料的電磁性能穩定性方面，對其電磁性能和力學性能在長時間熱服役條件下的演變行為和機制缺乏研究，因此難以對實際應用提供參考依據。

本文中以具有較高居里溫度的鐵鈷鉻合金顆粒為吸波劑， 以有機硅樹脂作為膠黏劑，制備了鐵鈷鉻合金-有機硅復合吸波涂層，研究了該涂層在溫度為300 ℃保溫300 h過程中的鐵鈷鉻合金晶粒結構和軟磁性能，以及涂層微觀結構、附著力和吸波性能的變化規律和機理，為該類涂層的工程應用提供參考。

1 實驗

1.1 試劑與材料

主要試劑包括：Fe_42.5Co_42.5Cr₁₅（簡稱鐵鈷鉻）合金粉末，湖南冶金材料研究院有限公司；二甲苯、硅烷偶聯劑、冰醋酸、無水乙醇和切片石蠟，國藥集團化學試劑有限公司；有機硅樹脂，康美特公司。上述試劑均為分析純，未進行進一步的純化和處理。鈦合金基板，沈陽銅興航天金屬材料有限。

1.2 實驗方法

1.2.1 鐵鈷鉻合金顆粒片化及表面改性

鐵鈷鉻合金顆粒初始形狀為球形，使用實驗室超細攪拌磨機（QHJM-5型，湖南清河通用機械設備有限公司）進行片化處理。首先稱取質量為2 kg 鐵鈷鉻合金粉末，與體積為5 L的無水乙醇一起加入攪磨機中，設置轉速為200 r/min，研磨時間2 h。將合金粉末取出，在設置溫度為60 ℃的烘箱內干燥3 h，備用。

采用硅烷偶聯劑對片化處理的合金粉體進行表面改性。首先在燒杯中加入質量分別為150、350 g的水和無水乙醇，采用冰醋酸調節溶液pH為3.0～5.0；然后加入乙烯基三甲氧基硅烷偶聯劑以及質量為500 g合金粉體，攪拌3 h；最后經抽濾、分離、烘干，獲得表面改性的鐵鈷鉻合金粉體。

1.2.2 鐵鈷鉻合金-有機硅復合吸波涂層制備

鐵鈷鉻合金-有機硅復合吸波涂層的制備過程如下：1）將鐵鈷鉻合金粉體、有機硅樹脂按質量比4∶1稱量；2）將有機硅樹脂加入燒杯中，倒入適量的二甲苯進行分散，在轉速為500 r/min的高速分散機中對有機硅樹脂進行分散；3）將鐵鈷鉻合金粉體逐漸加入到分散好的有機硅樹脂溶液中，以轉速為700 r/min攪拌1 h；4）采用噴涂法制備涂層，單次噴涂厚度約為0.1 mm，目標厚度為1 mm，相鄰噴涂道次之間放置在室溫進行表干，噴涂完成后采用80 ℃保持1 h和180 ℃保持3 h的固化方式進行固化，最終獲得鐵鈷鉻合金-有機硅復合吸波涂層。

1.2.3 結構表征與性能測試

采用S-4800型場發射掃描電子顯微鏡（SEM）分析樣品的表面形貌和涂層成分。采用Xradia 510 Versa型高分辨三維X射線顯微成像系統對涂層進行計算機斷層（Micro-CT）掃描， 獲得鐵鈷鉻合金

顆粒的三維空間分布。采用RU-200B/D/MAX-RB型 X射線衍射儀（XRD）進行物相分析，掃描速率為10 （°）/min，掃描角度為10°～90°，角度分辨率0.01°。采用SANS CMT5105型萬能試驗機進行涂層附著力測試，在直徑為25 mm的鈦合金圓柱截面上噴涂鐵鈷鉻合金-有機硅復合吸波涂層，采用拉開法測試涂層附著力，每種狀態的涂層樣品測試5次以保證數據的可重復性。采用精密電子天平測量經不同時間熱處理后的涂層密度。采用7400-S型振動樣品磁強計（VSM）測量樣品的靜磁性能，分析飽和磁化強度和矯頑力，最大磁感應強度為1.5 T。采用OTF-1200X型馬弗爐對吸波劑粉末和涂層樣品進行熱處理。采用N5230A型矢量網絡分析儀進行電磁性能分析和涂層反射率測試。在測試鐵鈷鉻合金粉體經不同時間熱處理后的電磁參數時，采用切片石蠟作為基體，按照體積分數為28%的體積填充率進行同軸環制樣。同軸環樣品內徑為3 mm，外徑為7 mm，厚度為2～3 mm。涂層反射率測試采用雙站測試，喇叭天線距離樣板豎直高度為500 mm，入射角度為85°。

2 結果與分析

2.1 復合吸波涂層結構表征

為了觀察鐵鈷鉻合金-有機硅復合吸波涂層的微觀結構和成分分布，對涂層樣品進行了SEM觀察和X射線能量色散譜（EDS）測試，結果如圖1所示。從圖1（a）中可觀察到鐵鈷鉻合金顆粒呈明顯的片狀，平均寬度約20 μm。從圖1（b）中未觀察到明顯的合金顆粒與樹脂的分界面，說明合金顆粒和有機硅樹脂具有較好的相容性。從圖1（c）、（d）、（e）、（f）中可觀察到明顯的Fe、Co、Cr和Si元素，其中Fe、Co和Cr這3種元素分布位置基本重合，是吸波劑的主要構成元素。Si元素呈現隨機分布，主要集中在基體樹脂上。

對鐵鈷鉻合金-有機硅復合吸波涂層進行Micro-CT三維掃描， 進一步表征其微觀結構觀察，結果如圖2所示。從圖2（a）為樣品的三維（3D）掃描圖，從圖中可以觀察到片狀合金顆粒沒有發生團聚堆疊，而是以間隔的方式分布。出現這種分布的主要原因是通過改性降低了合金顆粒的表面能，使其與有機硅樹脂基體的相容性提升；另一個次要原因在于霧化噴涂的方式使得合金顆粒在復合涂層中分散性更好。有機高分子的介入有效避免了合金顆粒發生堆疊，減少了歐姆接觸的發生，阻礙了合金顆粒之間的緊密接觸和電子傳輸^［22-23］，從而有利于改善其阻抗匹配，提高其吸波性能。圖2（b）為3D掃描圖的不同方向上的切片圖，從圖2（b）xoy、xoz和yoz方向上觀察到粒子粒徑的不均一性，這是由片化工藝導致。由于每個合金顆粒的實際片化程度不同，并且顆粒在有機硅樹脂涂層中的隨機排布，因此圖3（b）的xoy、xoz和yoz方向上既有完全平行涂層的片狀顆粒，又有以隨機角度傾斜分布的顆粒，其狀態呈完全隨機分布，但主體上是朝著涂層平面方向進行分布。

2.2 復合吸波涂層經熱處理后的晶體結構穩定性

為了進一步探究鐵鈷鉻合金-有機硅復合吸波涂層的長期熱服役中晶體結構的變化，對在溫度300 ℃熱處理不同時間的復合吸波涂層進行XRD測試，結果如圖3所示。從XRD譜圖可以看出，在熱處理不同時間后，樣品在2θ為44.54°、64.88°和82.20°處都出現了3個明顯的衍射峰，分別對應體心立方相的（110）、（200）和（211）晶面，說明Cr作為固溶體元素形成了鐵鈷鉻合金。鐵鈷鉻合金形成有利于減小氧化速率，提高起始氧化溫度，從而獲得良好的耐高溫氧化性能。Cr元素在抗氧化方面的作用^［24-25］主要是：1）Cr元素的氧化反應自由能比Fe元素的低，因而優先發生氧化反應，對Fe元素具有保護效果；2）Cr元素具有較高的擴散速率，且氧化產物較致密，因而能夠在合金顆粒表面形成致密的氧化物保護膜。從XRD譜圖中沒有觀察到明顯的氧化物的衍射峰，說明涂層的晶體結構具有高溫穩定性。表1是根據Hall-Williamson公式^［26］計算得到的復合涂層的晶粒尺寸和內應變結果。平均晶粒直徑D和內應變ε的關系式為

式中：β為X射線衍射峰半峰寬；k為謝樂常數，取0.89；λ為X射線波長，取0.154 nm；θ為衍射角。

由表1可知，經300 ℃熱處理300 h后的鐵鈷鉻合金晶粒尺寸和內應變分別為（16.3±0.5）nm和（0.439±0.012）%，與原始值的15.9 nm和0.437%差距很小，說明隨著熱處理時間增加，合金晶體結構均具有良好的高溫穩定性。其中一個原因是Cr元素的氧化物形成致密連續的保護層，阻礙氧原子進一步的吸附與擴散，從而使高溫環境下合金顆粒的物相成分保持穩定，并且Cr元素也可以通過在晶界處溶質拖曳作用穩定晶粒尺寸^［27-28］；另一個原因是，復合吸波涂層上表面的有機硅樹脂主鏈的Si原子上連接的基團受熱氧化后，會在有機硅樹脂高聚物表面生成富含Si—O—Si鍵的穩定保護層^［29］，減輕了高溫熱氧化反應對高聚物內部的影響，使得涂層的晶體結構具有高溫穩定性。

2.3 復合吸波涂層熱處理后的附著力變化及其機制

吸波材料的長期應用離不開優異的力學性能，當復合材料作為吸波涂層使用時，要求它與黏附的金屬基材之間必須具有良好的附著力。鐵鈷鉻合金-有機硅復合吸波涂層經300 ℃熱處理不同時間后的力學性能測試結果如圖4所示。從圖中可以明顯看到：附著力隨熱處理時間延長先增大后減小，并在熱處理25 h處出現峰值，從室溫狀態下的6.19 MPa增大到14.16 MPa，增幅為128.75%；進一步延長熱處理時間，涂層的附著力開始減小，在熱處理100 h后，附著力為6.03 MPa；在熱處理300 h后，附著力減小至5.29 MPa，相對于附著力峰值減小了62.64%，相對于初始附著力減小了14.54%。從樹脂角度考慮，在溫度為300 ℃長時間保溫過程中，樹脂發生熱氧化反應^［30-32］：前期以后固化為主，促進交聯效果，導致附著力增大；后期以熱氧化降解損傷為主，附著力開始減小。從界面角度考慮，鐵鈷鉻合金顆粒在長時間熱氧化過程中可能會發生輕微氧化，改變其表面性質，隨著在高溫長時間保溫，可能會導致樹脂對合金顆粒的黏附力減小，進而導致性能劣化。

鐵鈷鉻合金-有機硅復合吸波涂層附著力變化與其微觀形貌密切相關。為了進一步探索附著力變化機理，本文中對附著力測試樣品拉斷后的斷面形貌進行SEM觀察，結果如圖5所示。從圖5（a）的固化態吸波涂層的斷面形貌圖中可以看到，鐵鈷鉻合金顆粒與有機硅樹脂密切相連，沒有明顯的相界面，這有利于將應力由樹脂傳遞給合金顆粒，提高鐵鈷鉻合金-有機硅復合吸波涂層力學性能。從圖5（b）的熱處理25 h后涂層斷面SEM圖像看到，斷面粗糙度較低，基本觀察不到深入到涂層內部的裂紋。圖5（c）、（d）分別為熱處理100、300 h的涂層斷面SEM圖像，可以明顯看到有機硅樹脂與合金顆粒之間出現了明顯裂紋。由于在長時間熱處理過程中有機硅樹脂的熱降解以及樹脂基體與合金顆粒的收縮率差異引起界面損傷，導致裂紋不斷延展。

對熱處理不同時間的鐵鈷鉻合金-有機硅復合吸波涂層的密度進行測試，結果如圖6所示。從圖中可看出，隨著熱處理時間延長，涂層密度呈現先增后減的趨勢。室溫下的涂層密度為3.83 g/cm³，熱處理10、25 h后，涂層密度分別增大到3.91、3.98 g/cm³， 與熱處理25 h前涂層附著力變化趨勢一致。原因可能是固化態的復合吸波涂層因交聯度較低，前期具有一定柔性，但在熱處理25 h時，高溫會促進后固化反應的發生，使得有機硅樹脂體積收縮，交聯度上升，涂層變硬，密度增大。隨著熱處理時間延長到100 h，雖然伴隨著樹脂熱氧化降解，但此時的有機硅樹脂體積已經基本不再收縮，少量的裂紋不會造成很大的質量損失，因而對密度無顯著影響。當熱處理時間進一步增加時，此時裂紋會進一步衍生和擴展，使得質量損失加大，在熱處理300 h后，涂層密度減小為3.94 g/cm³。

2.4 復合涂層熱處理后的電磁性能變化

為了研究鐵鈷鉻合金粉體在熱處理過程中靜磁性能的變化，對其進行VSM測試，結果如圖7所示。從圖7（a）可以看出，鐵鈷鉻合金粉體在熱處理前、后都表現出穩定的軟磁性能，磁滯回線整體光滑。從圖7（b）的鐵鈷鉻合金比飽和磁化強度M_s與矯頑力H_c隨熱處理時間的變化可以看出：隨著熱處理時間的延長，由于存在輕微氧化，因此合金的M_s略微減小，初始M_s為154.93 A·m²/kg，經300 ℃熱處理300 h后，合金的M_s減小到144.60 A·m²/kg，降幅僅為6.67%。H_c隨著熱處理時間的延長先減小后略微增大， 初始H_c為4 420.67 A/m，經過300 ℃熱處理100 h后減小到3 906.58A/m，降幅為7.74%；經過熱處理300h后，H_c 增加到4 084.05 A/m， 變化幅度僅為11.63%。由于在熱處理前期合金晶粒生長，晶格更加完善，釋放出了內應力，隨著熱處理時間進一步延長，H_c增大。熱處理前、后合金的M_s和H_c的變化幅度很小，說明鐵鈷鉻合金顆粒的靜磁性能在高溫下是穩定的。

熱處理不同時間的鐵鈷鉻合金的電磁參數測試結果如圖8所示。從圖8（a）、（b）中可以看出，在頻率為0.1～18 GHz內，在300 ℃熱處理25 h的樣品的復介電常數實部ε′從14減小到12，復介電常數虛部ε″也呈減小的趨勢。由于在熱處理過程中合金顆粒表面生成少量的氧化物絕緣層，使得電阻率增大，根據自由電子理論^［33］以及界面和電子極化性質，導致復介電常數的減小。從圖8（c）、（d）中可以看出，隨著熱處理時間的增加，鐵鈷鉻合金粉體磁導率實部μ′和磁導率虛部μ″ 變化不大，原因是鐵鈷鉻合金粉體的靜磁性能具有高溫穩定性。

2.5 復合吸波涂層熱處理后的吸波性能

在高溫長時間熱服役測試中，所制備的鐵鈷鉻合金-有機硅復合吸波涂層在完整性和微波吸收性能方面均表現出優異的穩定性。圖9分別為室溫、熱處理不同時間的涂層樣板照片及垂直反射率。可以看出，涂層沒有觀察到裂紋或脫落現象，說明即使經過300 h保溫后，吸波涂層仍具有優異的結構完整性。從圖9（d）可看出，在涂層厚度為1 mm時，室溫下復合涂層的反射損耗峰值達到了-7.22 dB，反射損耗小于-4 dB的吸收頻帶為3.17 GHz（4.00～7.17 GHz）。需要說明的是，吸波性能和耐溫性能的兼容性仍然是本領域的一大難題：一方面，采用Co元素可以提高合金的居里溫度，同時在Co元素質量分數約為50 %時可提高合金的飽和磁化強度，但是隨著Co含量的升高，磁滯伸縮系數逐漸增大^［34］，磁晶各向異性常數逐漸減小，對軟磁性能產生顯著影響；另一方面，采用質量分數為15 %的Cr元素摻雜可以提高合金的抗氧化性，但這類反鐵磁性金屬元素的添加會對軟磁性能產生不利影響。本文中制備的復合吸波涂層雖然在耐溫性方面具有優勢，但在吸波性能方面弱于傳統的羰基鐵吸波涂層。經熱處理之后的涂層反射率峰值變化較小，即在不同熱處理時間的復合涂層反射損耗變化較小，說明該涂層能在長期服役過程中保持穩定的吸波性能，在耐溫吸波涂層領域具有廣闊的應用前景。

3 結論

本文中針對鐵鈷鉻合金-有機硅復合吸波涂層在300 ℃環境下長期熱服役過程進行研究，重點研究鐵鈷鉻合金粉體的電磁性能、復合涂層附著力和吸波性能的變化規律和機制，得到以下主要結論：

1）涂層在熱處理過程中附著力的變化與樹脂基體的后固化過程以及熱氧化過程有關，即在室溫至300 ℃熱處理25 h之前涂層逐漸發生后固化，涂層變得更致密，力學性能改善。隨著保溫時間的延長，涂層發生熱氧化老化，改變了吸波涂層的微觀結構，使涂層的缺陷更多，導致附著力減小。熱處理25 h后附著力從6.19 MPa增大到14.16 MPa，隨后逐漸減小，在熱處理100 h后附著力與固化態持平，在熱處理300 h后降到5.29 MPa。

2）在電磁吸波性能方面，高溫氧化可使鐵鈷鉻合金粉體的復介電常數減小，提高阻抗匹配特性和吸波性能，但在復合吸波涂層中，鐵鈷鉻合金本身具有高溫穩定性和有機硅樹脂的保護作用，使其在長時間熱服役中具有穩定的電磁參數。在長期熱處理過程中，鐵鈷鉻合金-有機硅復合吸波涂層具有穩定的吸波性能，在耐溫吸波涂層領域具有廣闊的應用前景。

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（責任編輯：劉 飚）