金屬鉿真空電子束焊接工藝及組織性能研究

楊燦湘，張 超，周猛兵，王 軍，李 博，白力文，陳高詹，魏連峰

(中國核動力研究設計院第四研究所，四川 成都 610213)

金屬鉿是一種重要的戰略材料[1-2]。金屬鉿的中子吸收截面高達115 barn（1 barn=1×10-28m2），并且其6種同位素都具有很高的中子吸收效率，在長時間輻照條件下使用，其物理性能未表現出明顯降低的趨勢[3]。因此，金屬鉿是一種非常理想的中子吸收體材料，可作為核動力裝置中控制棒、反應堆中保護涂層和通量衰減器等[4]。金屬鉿為密排六方（hcp）結構，其滑移系相對于立方晶系較少，較難發生塑性變形。此外，hcp結構對稱度較低，相互獨立的滑移系較少，各個晶面上的原子密排程度隨軸比c/a的變化而變化，金屬鉿的軸比為1.58[5]，小于hcp結構的理想軸比（1.633），因此除了可以發生基面滑移外，也有可能發生柱面及錐面滑移，從而發生孿晶變形[6]。

金屬鉿具有較好的耐腐蝕性能，在熱水和水蒸氣混合物中的耐腐蝕性高于鈦、鋯。同時，金屬鉿具有高的抗氧化性、良好的導電導熱性和較低的電子逸出功[7-10]，被認為是現階段反應堆用控制棒的最佳候選材料之一。據相關報道[11]，美國海軍核動力航空母艦反應堆、美國橡樹嶺實驗室反應堆、俄羅斯反應堆、德國FRM Ⅱ反應堆都采用金屬鉿作為中子吸收體。然而，金屬鉿在高溫條件下具有較強的H、O、N吸附效應，在空氣環境中焊接，焊縫容易吸附H、O、N等雜質元素，形成氣孔缺陷，使焊縫的耐腐蝕性能顯著降低。因此，選擇合適的焊接方式對于保證金屬鉿的性能十分重要。國內學者陶海燕等[12]研究了薄壁金屬鉿管材電子束焊接幾何缺陷形成機理和控制工藝，并利用電子束焊接實現了薄壁金屬鉿管材的良好連接。然而，目前鮮有關于厚度較大的高純金屬鉿板材連接工藝的研究，探索大厚度金屬鉿材料連接工藝及其組織性能可以有效促進大厚度金屬鉿材料在工程中的應用，具有十分重要的意義。

真空電子束焊接是一種高效率、高能量密度的熔化焊接方法，具有焊接冶金質量好、焊縫熔深大、熱影響區窄、焊接速度快、焊件變形小以及焊接保護效果好等優點[13]，是一種金屬材料的理想焊接方法。為此，開展了厚度為5 mm的金屬鉿板材真空電子束焊接工藝研究，分析了焊縫微觀組織、力學性能及拉伸斷裂機制，豐富了金屬鉿焊接技術相關基礎研究的數據，以期為反應堆用鉿控制棒的制備和性能研究提供參考。

1 實 驗

實驗材料為采用熱軋 + 冷軋工藝制備的φ60 mm金屬鉿棒坯，其化學成分如表1所示。金屬鉿棒坯在800 ℃保溫1.5 h后，采用橫列式熱軋機經過11道次軋制成厚度為13 mm的板坯。對板坯除油清洗，然后采用冷軋工藝得到厚度為5 mm的金屬鉿板材。在740 ℃對板材進行再結晶退火處理。

表1 金屬鉿棒坯化學成分（w/%）Table 1 Chemical composition of hafnium rod

從退火后的金屬鉿板材上切取尺寸為100 mm×62 mm×5 mm的焊接試樣。焊接設備選用EBOCAM型真空電子束焊機，采用雙面焊接工藝，在全聚焦狀態下垂直于試板表面進行焊接，主要焊接工藝參數為：焊接電壓60 kV，正面焊接束流36 mA，反面焊接束流40 mA，焊接速度1000 mm/min，焊接室真空度5.5×10-2Pa。對焊接后的試樣進行600 ℃/5 h真空退火處理。

從退火后的金屬鉿焊接試件上切取尺寸為124 mm×24 mm×5 mm（平行段寬度為12.5 mm）的拉伸試樣。為了與焊接前的拉伸性能進行對比，從金屬鉿母材上切取同樣尺寸的拉伸試樣。利用萬能材料試驗機進行室溫和高溫拉伸性能測試，取3個平行試樣的平均值作為實驗結果。沿垂直于焊縫方向切取焊接接頭的橫截面金相試樣（尺寸為10 mm×5 mm×5 mm），依次用300#、600#、800#、1000#及1500#砂紙進行粗磨、細磨，然后進行電解拋光處理。采用Axio Observer 7M型光學顯微鏡觀察金屬鉿焊接接頭的微觀組織。利用FEI Nano SEM400場發射掃描電子顯微鏡（SEM）觀察拉伸試樣的斷口形貌。

2 結果與分析

2.1 真空電子束焊縫成形情況

圖1為金屬鉿真空電子束焊縫的宏觀形貌。從圖1可以看出，在焊接電壓為60 kV、焊接束流為36 mA/40 mA、焊接速度為1000 mm/min的雙面焊接工藝條件下，可以實現金屬鉿的穩定焊接，所形成的焊縫表面飽滿、平整、光滑，且焊縫表面呈現銀白色。由此可見，真空電子束焊接工藝可以較好的實現金屬鉿焊接過程的空氣隔絕保護。

圖1 金屬鉿真空電子束焊縫宏觀形貌Fig.1 Macro-morphology of vacuum electron beam welding of hafnium

為了探索金屬鉿真空電子束焊縫內部缺陷情況，沿垂直于焊縫方向切取焊接接頭的橫截面金相試樣，并通過光學顯微鏡觀察焊接接頭質量及缺陷分布特征。圖2為金屬鉿真空電子束焊縫的橫截面形貌。根據焊接接頭的微觀組織形態差異，可以將其劃分為焊縫區（welding nugget zone,WNZ）、熔合區（fusion zone,FZ）、熱影響區（heat affected zone,HAZ）和母材（base material,BM）。從圖2可以看出，在焊接電壓為60 kV、焊接束流為36 mA/40 mA、焊接速度為1000 mm/min的雙面焊接工藝條件下可以獲得無缺陷的焊接接頭。

圖2 金屬鉿真空電子束焊縫的橫截面形貌Fig.2 Cross-sectional morphology of vacuum electron beam welding of hafnium

2.2 微觀組織

圖3為金屬鉿母材及其真空電子束焊縫區的微觀組織。從圖3a可以看出，金屬鉿板材經過熱軋 + 冷軋 + 再結晶退火后，其組織為晶粒大小一致、晶界清晰的等軸晶組織，晶粒度達到10級。此外，盡管金屬鉿經過了740 ℃退火處理，微觀組織中仍存在少量的孿晶組織。

圖3 金屬鉿母材及其真空電子束焊縫區的顯微組織Fig.3 Microstructures of vacuum electron beam welding of hafnium: (a) base metal; (b) welding nugget zone

從圖3b可以看出，焊縫區域晶粒均顯著長大，表現為不均勻的樹枝狀晶特征，晶粒度為2級左右。雖然電子束焊接能量密度較大，熔池中心溫度高，但電子束停留時間短，焊后冷卻速度較快，因此在熔合線附近會形成較大的溫度梯度。同時，金屬鉿中合金元素含量小，阻礙晶粒長大、晶界移動的質點少，由焊縫兩側生長的晶粒在焊縫中心處相遇，形成不均勻的、粗大的樹枝狀晶微觀組織。

由于焊縫區域內晶粒長大，在圖3b中還可以觀察到明顯的孿晶組織，但數量較少。孿晶組織主要表現為整體貫穿晶粒和未完全貫穿晶粒2種形態，這主要與晶界相關。退火過程中當晶粒通過晶界移動生長時，原子層在晶界交叉處的堆垛順序偶然堆錯，會出現一共格的孿晶界并隨之在晶界角處形成退火孿晶[14]。金屬鉿在焊接熱循環作用下，焊縫區域相當于經歷了一次高溫（峰值溫度高于金屬鉿熔點溫度）短時真空退火處理，晶粒發生明顯長大，同時形成大量的孿晶組織。鄭剛等[15]研究發現，金屬鉿中孿晶組織在600~760 ℃真空退火后逐漸消失。本實驗中金屬鉿焊縫經600 ℃真空退火處理后，焊縫區部分孿晶組織消失，因此僅可以觀察到少量的孿晶組織。

2.3 力學性能

圖4為金屬鉿母材及其真空電子束焊接接頭的室溫和高溫拉伸性能。由圖4可知，金屬鉿母材在室溫下的抗拉強度和斷后伸長率平均值分別為481 MPa、14.75%，在350 ℃下的抗拉強度和斷后伸長率平均值分別為342 MPa、17.2%。與金屬鉿母材相比，真空電子束焊接接頭的拉伸性能顯著降低，室溫和高溫抗拉強度分別為378、227 MPa，斷后伸長率降低至母材的約50%，分別為8.5%和9.3%，焊縫拉伸斷裂均發生在焊縫區域。分析認為，金屬鉿中形核質點少，因而對晶界運動的阻礙較少，在焊接熱循環作用下，促進焊縫區域晶粒顯著長大，進而導致焊接接頭的抗拉強度和斷后伸長率明顯降低。

圖4 金屬鉿母材及其電子束焊接接頭在室溫和高溫下的拉伸性能Fig.4 Tensile properties of hafnium base metal and its vacuum electron beam welding joint: (a) room temperature; (b) 350 ℃

2.4 拉伸斷口形貌

圖5為金屬鉿母材及其電子束焊接接頭的室溫拉伸和高溫拉伸斷口形貌。金屬鉿母材在室溫下的拉伸斷口除了存在大小不同、深度不同的韌窩以外，局部位置還存在少量的撕裂痕和解理面（圖5a），因此斷裂形式為準解理斷裂；350 ℃下的斷口特征以韌窩為主（圖5b），說明金屬鉿母材在高溫下為韌性斷裂。金屬鉿真空電子束焊接接頭在室溫和350 ℃下的斷口形貌均表現為光滑的解理臺階特征，并且可以觀察到明顯的撕裂痕和深度較大的裂紋，斷口表面伴有河流狀花樣（圖5c、5d），即說明金屬鉿真空電子束焊接接頭拉伸斷裂形式為脆性斷裂。

圖5 金屬鉿母材及其電子束焊接接頭的拉伸斷口形貌Fig.5 Tensile fracture morphologies of hafnium base metal and its vacuum electron beam welding joint: (a) base metal at room temperature; (b) base metal at 350 ℃; (c) welding joint at room temperature; (d) welding joint at 350 ℃

由于金屬鉿電子束焊縫區形成粗大的樹枝狀晶，并且在焊接高溫作用下母材中的第二相發生完全溶解，導致拉伸過程中協調變形能力變弱，宏觀上表現為斷后伸長率顯著降低，微觀上表現為拉伸斷口具有典型的以光滑解理面為主的解理斷裂特征。因此，金屬鉿電子束焊接接頭的延展性顯著降低。

3 結 論

(1) 金屬鉿在焊接電壓為60 kV、焊接束流為36 mA/40 mA、焊接速度為1000 mm/min的雙面焊接工藝條件下，可以實現穩定焊接，獲得無內部缺陷的焊接接頭，且焊縫表面飽滿、平整、光滑。

(2) 金屬鉿母材為晶粒大小一致、晶界清晰的等軸晶組織，其晶粒度達到10級；經真空電子束焊接后，焊縫區呈分布不均勻的樹枝晶組織特征，晶粒發生明顯粗化，并且存在少量的退火孿晶組織。

(3) 由于金屬鉿電子束焊縫區生成大量粗大的樹枝晶組織，導致金屬鉿焊接接頭在室溫和高溫下的拉伸性能顯著降低，相同試驗條件下，焊縫的斷后伸長率降低至母材的約50%。

(4) 金屬鉿母材室溫拉伸斷裂形式為準解理斷裂，而在350 ℃下的拉伸斷裂形式為韌性斷裂。金屬鉿真空電子束焊縫在室溫和350 ℃下的拉伸斷裂形式均為脆性斷裂，斷口處形成了光滑的解理臺階，存在明顯的撕裂痕和裂紋，同時斷口表面伴有河流狀花樣。