硝酸濃度對臨界安全的影響研究

王 璠,朱慶福,夏兆東,周 琦,陳效先,成昱廷,梁淑紅,李 航,章秩烽,劉 洋

(中國原子能科學研究院 反應堆工程技術研究所,北京 102413)

乏燃料后處理設施[1-2]中,核臨界安全問題[3]與主工藝過程緊密相關,而且幾乎是同等重要的問題,它與后處理設施的設計、運行緊密地聯系在一起。核臨界安全的要求極大地制約了乏燃料后處理工藝流程的運行能力,進而影響后處理的經濟性。后處理過程中,既涉及到多相鈾钚混合體系,也涉及多體相互作用體系,系統特性復雜,實驗模擬困難,已經極大地制約了中試廠的生產和運行能力的進一步提升。溶解過程中由于硝酸沸騰,溶解器內料液的非均勻性、溶解行為的動態復雜性和不穩定性等反應性變化導致的臨界安全難題成為各國研究溶解器的關鍵。核燃料溶解過程是一個動態過程,其中包含有固態燃料以及液態燃料,它們的相對成分都在時刻變化,這樣形成了一個動態非均勻系統。溶解過程中,燃料芯塊與硝酸發生化學反應,從而造成硝酸或硝酸根離子的濃度發生變化[4]。酸度效應是模擬核燃料后處理過程中,由于添加硝酸導致溶解系統反應性發生變化,硝酸濃度變化引起H的核子數密度及鈾溶液的密度發生變化,從而影響系統的慢化和反射能力。

本工作在中試廠核臨界安全實驗裝置上開展核燃料模擬溶解過程中酸度影響的臨界實驗研究,獲取燃料溶解過程中的酸度效應影響規律,為后處理工藝的設計和運行提供技術支持。

1 實驗裝置

硝酸濃度變化對反應性的影響實驗在中試廠核臨界安全實驗裝置上進行,該裝置由堆芯容器、溶液輸送系統、水回路系統、中子源系統、控制保護系統、液位測量系統等組成,如圖1所示[5-7]。

圖1 實驗裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of experimental equipment

堆芯容器的外部為反射層水容器,實驗過程中通過清水泵把儲水箱內的水加入到反射層水容器內,通過計量泵把硝酸鈾酰溶液從鈾溶液儲液罐通過計量筒加入到堆芯容器內,由液位計探針測量鈾溶液的高度。調節棒用于調節反應性,安全棒用于保障事故發生時安全停堆。實驗結束時,堆芯容器內的鈾溶液經堆芯容器底部的電磁閥排放到儲液罐中,反射層內水經相應的電磁閥回流到反射層水儲罐內。

堆芯容器內共同參與核反應的核燃料包括固態核燃料(燃料棒)及液態核燃料(硝酸鈾酰溶液),核燃料富集度為5%。酸度效應實驗過程中保持固態核燃料不變,僅改變硝酸鈾酰溶液的硝酸濃度得到不同硝酸濃度情況下系統的臨界參數,進而得到系統的反應性隨硝酸濃度的變化規律。

2 實驗過程

二氧化鈾在溶解后生成硝酸鈾酰溶液[8],溶解過程中,不同濃度的硝酸根離子不僅會對溶解速率產生影響,還會對系統的反應性產生影響[9-11]。由于在實驗過程中無法在次臨界情況下直接精確測量出keff,為了能用臨界實驗的結果直接驗證該過程中系統keff的變化,通過測量臨界液位來實現。酸度效應實驗模擬在冷態工況、給定堆芯材料和幾何結構下,硝酸濃度分別為0.36、0.46、0.56和0.66 mol/L時系統的臨界液位。

2.1 鈾溶液配制

鈾溶液的鈾濃度為163.2 g/L,酸度變化范圍為0.36～0.66 mol/L,為使其在實驗過程中保持溶液濃度不變而硝酸濃度增加,通過添加高濃度(300 g/L)鈾溶液與硝酸(68%)的方式進行溶液配制,并在配制過程中記錄加液過程。配制完成后在堆芯內多次循環,使其攪渾均勻后對鈾溶液進行取樣分析,得到溶液濃度及密度。每次完成臨界實驗后,再次對鈾溶液酸度增加然后進行下一次臨界實驗。實驗過程中配制的溶液濃度及硝酸濃度列于表1。

表1 溶液參數 Table 1 Solution parameter

測量結果顯示,溶液酸度配制過程中在保持了溶液濃度基本不變的情況下,硝酸濃度逐漸遞增,滿足實驗要求。

2.2 臨界實驗

燃料溶解過程中,從硝酸連續動態變化的過程中,選取若干典型狀態參數開展酸度效應實驗,研究核參數的變化規律。通過對大量方案進行理論計算和分析,從中選取了4個典型狀態,硝酸濃度從0.36～0.66 mol/L,依次增加0.1 mol/L。

根據每次實驗的需求,通過外推法、內插法、穩定功率法[12-13]3種不同的實驗方法得到各實驗的臨界液位,如圖2所示,圖3給出實驗過程中系統核子數密度的變化。

圖2 臨界液位隨硝酸濃度的變化Fig.2 Criticality level vs. nitric acid concentration

圖3 系統核子數密度及keff隨硝酸濃度的變化Fig.3 Change of atom density and keff with nitric acid concentration

3 實驗結果

臨界實驗測量結果顯示,實驗通過3種測量方法測量所得的臨界液位之間符合較好。隨著溶解過程的進行,系統的硝酸濃度不斷減小,臨界液位逐漸降低,反應性不斷增大,這是由于硝酸的吸收截面較水的大。因此,在燃料溶解過程中要對系統硝酸濃度及反應性進行監測,防止臨界事故的發生。

通過臨界液位與液位體積關系計算得到系統中臨界質量隨溶液濃度的變化,如表2所列。

表2 各實驗臨界數據Table 2 Experiment criticality data

使用蒙特卡羅程序MONK對臨界液位keff進行理論計算,得到的理論計算與實驗測量結果列于表3。由表3可看出:隨著硝酸濃度的增加,系統的臨界質量不斷增大,雖然二者的反應性有一定偏差,但酸度效應的變化趨勢一致。溶解過程中酸度效應臨界實驗數據相對誤差平均值為0.068%,臨界實驗結果與理論計算值的相對誤差平均值為0.39%,可見使用MONK計算分析固液兩相溶液系統的酸度效應是合適的,可作為固液兩相核燃料溶解系統的核臨界安全控制設計程序使用。

表3 臨界液位keff計算結果Table 3 Criticality liquid level keff calculation result

以硝酸濃度0.65 mol/L實驗方案為基準,保持鈾質量不變,根據各實驗臨界附近測量的液位系數,可計算所有實驗方案條件下的系統keff,結果列于表4。由于實驗中鈾溶液的量有限,本次實驗僅模擬了燃料溶解過程中硝酸濃度較小時的變化情況。

表4 模擬溶解過程keff的變化Table 4 keff change during simulation dissolution process

由表4可看出,隨著硝酸濃度的減小系統反應性顯著上升,這與理論計算結果是一致的,硝酸濃度區間為0.36～0.65 mol/L,系統引入正反應性約300 pcm。因此,溶解過程中硝酸濃度降低引起系統反應性增大,其對乏燃料溶解過程的臨界安全具有較大影響,這是運行中必須高度關注的問題。

4 結論

在中試廠核臨界安全實驗裝置上開展了硝酸濃度影響效應臨界實驗,實驗過程中通過3種臨界方法得到了系統的臨界液位,各結果相對誤差平均值為0.068%。同時使用蒙特卡羅程序進行了模擬計算,臨界實驗測量結果與理論計算值的相對偏差平均值為0.39%。隨著硝酸濃度的減小,系統的反應性逐漸增大,燃料溶解過程中需考慮由于硝酸濃度變化引起的反應性變化情況。

該系列實驗數據可用于核燃料固液共存條件下臨界分析的計算校核以及安全評價,可為提升后處理關鍵設備的臨界安全控制水平提供數據支持。