基于拓撲/二維量子材料的自旋電子器件*

江龍興 李慶超 張旭 李京峰? 張靜 陳祖信 曾敏 吳昊?

1) (華南師范大學半導體科學與技術學院,廣州 510631)

2) (松山湖材料實驗室,東莞 523808)

3) (北京航空航天大學材料科學與工程學院,北京 100191)

1 引言

傳統電子器件的發展長時間以來遵循摩爾定律,隨著器件尺寸不斷減小與集成度不斷提高,無論是日常生活的改善還是科技技術的進步,都經歷著從量變到質變的過程.然而近年來傳統電子器件進一步降低器件尺寸的成本和難度大大增加,對信息處理能力的提高需要另辟蹊徑.自旋電子學由此成為新的研究熱點,自旋電子學器件利用電子自旋作為信息載體,可以使信息處理增加一個維度.此外它還有集成密度高、響應快等優勢,并且能和傳統電子器件兼容,充分利用電子器件的現有框架,因此成為了下一代信息器件最具潛力的發展方向之一.

自旋電子器件的核心功能是實現自旋的注入及自旋或磁性狀態的調控和存儲.目前自旋的電流注入是主流的研究重點,傳統的自旋電流注入由強自旋-軌道耦合 (spin-orbit coupling,SOC) 材料,如重金屬材料鉑、鎢、鉭等,通過自旋霍爾效應或Rashba-Edelstein 效應實現.由于較短的平均自由程和散射時間,其電流-自旋轉換效率比較有限(<0.1)[1–3],需要較大的電流密度來驅動磁矩翻轉,因此器件的功耗比較高.另一方面,器件中各功能層,如SOC 層與負責自旋/磁狀態存儲的磁性材料層,面臨界面的晶格失配產生的應力、缺陷、重構以及電子結構失配產生的高電子注入勢壘等問題.解決這些問題是進一步提高自旋器件性能,走向實際應用的關鍵.新型量子材料,如拓撲材料、二維材料等,由于它們獨特的量子特性與結構特征,為解決上述問題提供了潛在的新途徑,成為自旋電子學的研究熱點.

拓撲絕緣體 (topological insulators,TIs) 其體態呈絕緣體相,但同時擁有受時間反演對稱性保護的導電表面態.該表面態由材料中強SOC 導致的價帶和導帶反轉形成,其能帶結構呈Dirac 線性散射關系.拓撲表面態能提供自旋-動量鎖定,并且由于受時間反演對稱性保護,表面態傳輸電子將不會受非磁性缺陷、雜質等散射中心影響,形成背散射.這些特性使得利用拓撲絕緣體作為SOC 層的自旋電子器件可以大大提高電荷-自旋轉換效率,降低臨界翻轉電流密度.除此之外,拓撲半金屬材料如Dirac 半金屬、Weyl 半金屬等,也能提供自旋-動量鎖定的表面態,并且其電子有更高的遷移率,有望進一步提高自旋器件的能量效率.最近,反鐵磁材料由于對太赫茲具有超快的動力學響應,以及不產生雜散場等特點,呈現出相較于鐵磁材料的優勢.反鐵磁材料體系磁序的豐富性,結合拓撲材料拓撲序的多樣性,能產生獨特新奇的物理現象,從而給操控拓撲態、磁序提供了更多途徑,并催生出了拓撲反鐵磁自旋電子學的研究方向[4,5].目前大多數拓撲材料的拓撲性體現在其能帶結構具有拓撲特征,而磁斯格明子則是一種自旋結構體現拓撲特征的準粒子拓撲j 結構[6,7],其拓撲特性同樣使得它不易受散射中心影響,另一方面其對自旋力矩十分敏感,因此對其操控所需的功耗極低;與磁疇相比,它擁有更小的尺寸,可使存儲密度大大提高.磁斯格明子的穩定借助于非共線Dzyaloshinskii-Moriya 相互作用,而該相互作用的前提之一是需要強SOC 作用,所以拓撲材料的強SOC特征在穩定及操控磁斯格明子方面也將發揮重要作用.

異質結器件的另一大問題來源于傳統磁性材料與SOC 材料形成的低質量界面.二維材料表面不含懸掛鍵,靠范德瓦耳斯層間相互作用形成界面,不但避免了晶格失配帶來的困難,還能形成原子級平整的高質量界面.目前已有研究人員利用hBN 材料作為中間勢壘層,改善界面從而提高器件效率的報道[8–10].隨著越來越多的二維磁性材料被發掘[11–16],用二維磁性材料代替傳統磁性材料成為目前的另一研究熱點.二維磁性材料不但能改善界面問題,其本身的磁性也表現出新奇特性,如磁性強度的層數調制,鐵磁性和反鐵磁性可隨層數切換等[11,17,18].二維材料的低維性也使得磁性的調控,如通過場效應等,更加有效.除此之外,二維材料的獨特結構與能帶特征,使它擁有諸多優秀特質,如出色的電子傳輸特性、機械特性、化學穩定性等.同時二維材料是一個龐大的家族,可以提供物性的多樣性.對自旋電子學而言,二維材料不但可以提供良好的自旋輸運載體,如擁有較弱SOC的材料石墨烯等[19],還可以提供用以進行自旋操控的強SOC 材料如過渡金屬硫族化物 (transition metal dichalcogenides,TMDs) 等[20,21].此外它的自旋特性可有效響應光、應力、電場、磁場等多種外部激勵,實現基于自旋信號的傳感器件.

二維材料層間為范德瓦爾斯相互作用,使得研究者們可以自由得堆疊不同二維材料形成異質結.前文討論的拓撲材料,大多也都是范德瓦耳斯層狀材料,例如Bi2Se3,Bi2Te3,Sb2Te3,Td-WTe2,PtSe2,PtTe2等.可以將二維磁性材料與拓撲材料堆疊在一起,制備成具有原子級平整界面的二維異質結器件,不但能大幅提高器件效率、大大降低器件的尺寸,更重要的是通過層間耦合、近鄰效應等相互作用,有望在二維異質結器件中獲取新的拓撲態、磁序,以及新的相互作用模式,從而激發功能實現的新邏輯.更進一步來講,利用二維材料的多功能性,可以通過堆疊不同功能材料,實現集傳感-運算-存儲于一身的多功能集成器件,實現“全二維自旋電子器件”.

本綜述將總結和討論最近拓撲材料及二維材料在自旋電子器件研究中取得的進展.第2 節著重介紹拓撲材料/磁性異質結器件;第3 節討論二維磁性材料與相關自旋電子器件的研究;第4 節主要總結目前全范德瓦耳斯層狀材料組成的拓撲材料/二維磁性材料器件的發展.最后,將總結拓撲材料、二維材料在自旋電子器件應用中面臨的主要挑戰及未來展望.

2 拓撲/磁性異質結的自旋器件

近年來,拓撲絕緣體已經成為了自旋電子學的新興材料[4,22–28].拓撲絕緣體的一個顯著特征是其表面態電子的動量和自旋被鎖定為相互垂直的方向.由外加電流引起的費米面平移可以在拓撲絕緣體的表面產生凈自旋極化,如圖1 所示.自旋積累擴散到相鄰的磁性層,其自旋角動量可以在磁體上施加自旋軌道力矩[29,30],從而操控磁性材料的磁矩.除本征拓撲絕緣體以外,研究表明在具有手性邊緣態的磁性拓撲絕緣體中,當存在類手性對稱時,這種邊緣態在邊界處表現出拓撲穩定的自旋紋理[31].

圖1 (a) 拓撲絕緣體表面態中自旋動量鎖定引起的螺旋自旋結構.箭頭表示每個波矢k 中的自旋磁矩σ 方向,其方向與自旋角動量相反;(b) 沿+x方向施加電流,將在 電子的自旋和波矢處于正交方向的位置產生非平衡自旋積累[29,30]Fig.1.(a) Spiral spin structure caused by spin momentum locking in the surface state of topological insulator.Arrow indicates the direction of the spin magnetic moment σ of each wave vector k,which is opposite to the spin angular momentum;(b) applying current in the +x direction will generate non equilibrium spin accumulation at the position where the electron’s spin and wave vector are orthogonal[29,30].

傳統SOC 層常用的自旋流材料是Pt,Ta,Hf,W[1,2,32–36].后來研究發現合金可以提高體系的自旋霍爾角 (spin Hall angle,SHA),比如AuW,AuPt,CuBi 等[37–43].除了單層金屬和合金外,還可通過在重金屬雙層或多層的結構中使用插入層來修飾界面的方法實現對整體SHA 的提升.但是,由于重金屬本身的自旋霍爾效應比較弱,受雜質散射的影響較大,因此SHA 的提高也遇到了很大的瓶頸.拓撲表面態由于自旋-動量鎖定效應,且受時間反演保護,能有效抑制散射,單位電流可以對磁性材料產生的自旋軌道矩 (spin-orbit troque,SOT) 比重金屬要大很多[44,45].基于拓撲絕緣體的SOT 效應在面內各向異性磁性金屬 (包括NiFe 和CoFeB)的異質結中首先發現[46–48].后來,研究人員采用了具有體垂直磁各向異性 (perpendicular magnetic anisotropy,PMA)的鐵磁和亞鐵磁以及具有緩沖層的磁性多層作為磁性層,在具有PMA 的異質結中也觀測了到高的SOT,并且臨界翻轉電流密度的量級為105—106A/cm2,與傳統重金屬體系相比,臨界翻轉電流密度降低了1 個量級[49–53].人們通過利用自旋矩-鐵磁共振 (ST-FMR,S-F)、反常霍爾回線偏移 (loop shift,L-S) 和二次諧波測量(second harmonic,S-H) 等測量方法在各種拓撲絕緣體/磁性異質結中得到了體系SHA,但是SHA存在很大的差異 (0.1—425)[46,49–51,53–57],見表1.這些差異的基本物理原理仍然沒有定論,通常歸因于: 1) 拓撲絕緣體的高電阻可能會引起自旋電流分流效應;2) 拓撲絕緣體與磁性層界面處的能帶雜化或者磁近鄰效應;3) 拓撲絕緣體的質量,包括結晶度,表面缺陷,載流子濃度等;4) 測量溫度以及界面自旋透明度等.

表1 不同異質結構的自旋霍爾角 (θSH),臨界翻轉電流密度 (Jc)Table 1.Spin Hall angles (θSH) and critical switching current density (Jc) of different heterostructures.

實驗上得到的轉換效率存在巨大差異,以及其不清晰的原理機制,也使人們對于拓撲表面態在提高電荷-自旋轉換效率方面發揮的實質作用產生了一定的爭議.研究人員通過調控費米能級位置,研究費米能級與拓撲表面態間相對關系對電荷-自選轉換效率的影響.Fan 等[57]通過柵壓調控費米能級位置,研究了磁性摻雜拓撲絕緣體的SOT,發現當費米能級在狄拉克點 (Dirac point,DP) 附近時能得到最大的凈自旋電流/總電流比,且該比值與所測的SOT 有效場隨柵壓的調控呈一致的演化,如圖2(a)所示.Wu 等[54]通過改變(Bi1–xSbx)2Te3中Sb 成分的濃度來調控費米面的位置,如圖2(b)所示,發現當拓撲絕緣體的費米面接近DP 時,塊體的絕緣性能和拓撲表面態的數量達到最大值的同時,系統擁有最強的SOT 有效場及翻轉效率.Kondou 等[22]同樣利用改變(Bi1–xSbx)2Te3中Sb成分的濃度來調控費米面的位置,利用ST-FMR研究了界面電荷-自旋轉換效率與費米能級位置的關系.然而其結果表明,當EF穿過DP 時,在低溫(10 K) 下SOT 效率顯著降低,如圖2(c)所示,并將其歸因于DP 附近費米動量的不均勻以及螺旋自旋結構不穩定.拓撲表面態在提高電荷-自旋轉換效率及SOT 效率方面的具體物理過程和物理機制還需要更深入的研究.

圖2 (a) 通過柵壓調控費米能級示意圖,凈自旋極化電流/總電流比 (左縱軸) 與SOT 有效場(右縱軸) 隨柵壓的演化[57];(b1) (Bi,Sb)2Te3中不同Sb 濃度的費米能級位置示意圖;(b2) 二維載流子密度n2D 和電阻率ρxx,作為(Bi,Sb)2Te3 中Sb 濃度的函數;(b3) Jc 和SOT有效場與Sb 濃度的函數關系[54];(c) (Bi,Sb)2Te3 中不同Sb 濃度的費米能級位置示意圖以及界面電荷-自旋轉換效率與Sb 成分的函數關系[22]Fig.2.(a) Schematic view of Fermi level regulation by gate voltage and corresponding evolution of net spin polarization current/total current ratio (left longitudinal axis) and SOT effective field (right longitudinal axis) with gate voltage[57];(b1) Fermi energy level positions of different Sb concentrations in (Bi,Sb)2Te3;(b2) two-dimensional carrier density n2D and resistivity ρxx,as a function of Sb concentration in (Bi,Sb)2Te3;(b3) correlation between the effective fields of SOT and Jc and the concentration of Sb[54];(c) schematic diagram of Fermi energy level positions at different Sb concentrations in (Bi,Sb)2Te3,and correlation between interface charge spin conversion efficiency and Sb concentration[22].

此外,在具有磁性拓撲絕緣體(MTI)的系統中也有基于TIs 的SOT 的相關研究.Fan 等[58]設計制備出了拓撲絕緣體/磁性拓撲絕緣體[(Bi0.5Sb0.5)2Te3/(Cr0.08Bi0.54Sb0.38)2Te3]異質結,并在低于10 K 的工作溫度下成功實現了SOT 驅動的磁化翻轉,在極低溫度1.9 K 下獲得的臨界翻轉電流密度為8.9×104A/cm2,測得的SHA 高達425.隨后,科研人員發現在MTI 系統中的非對稱磁振子散射引起的電流非線性霍爾效應可能導致MTI體系的SHA 偏大 (臨界翻轉電流密度為2.5×106A/cm2,與基于重金屬的系統相當)[59].此外,由于MTI 還保留了能帶反轉特征,因此拓撲表面狀態也應該存在于MTI 的表面中,科研人員在GaAs/MTI/AlOx異質結中,采用加柵壓的方法厘清了表面電子密度和SOT 效率之間的關系,揭示了拓撲表面態在TIs 基結構中SOT 產生的關鍵作用[55].

到目前為止,實驗室中制備高質量TIs 基的異質結薄膜的方法多數為分子束外延 (molecular beam epitaxy,MBE),但是MBE 設備造價昂貴且不能大規模運用至工業化生產,同時TIs 的電阻率太大,不符合工業應用的節能要求.因此,科研人員考慮是否可以利用工業生產中成熟的磁控濺射技術(sputter)制備出高質量的拓撲絕緣體材料,隨后Dc 等[52]率先使用磁控濺射技術沉積了BixSe1–x薄膜拓撲絕緣體材料并且獲取巨大的SHA,此外該工作也實現了室溫SOT 翻轉.濺射多晶Bi2Se3也被證明可以產生大的θSH,同時實現較低的臨界翻轉電流密度[60–64].濺射薄膜方法可能是當前半導體制造中采用的實用方法之一.

3 二維磁性材料與相關自旋電子器件

自從石墨烯被發現以來[65],二維范德瓦耳斯(van der Waals,vdW) 材料家族不斷壯大,迅速的擴展到各種具有奇異性質的材料,一系列新穎的物理現象不斷被發現.但二維vdW 磁性材料在十多年間一直是該家族缺失的一員.直到2016年,二維反鐵磁性才在單層FePS3中被發現[66].隨后,Huang 等[11]于2017年發現單層CrI3和雙層Cr2Ge2Te6被具有鐵磁性.緊接著,Deng 等[67]證實另一種vdW 層狀材料Fe3GeTe2中也存在二維本征鐵磁性.并且他們還通過鋰離子插層技術將少層Fe3GeTe2的居里溫度 (Curie temperature,TC)提高至室溫以上,打開了二維本征磁性材料的研究大門,也為自旋電子學的發展拓寬了道路.

二維vdW 磁性材料具有原子級平坦表面、表面無懸掛鍵等特點,且層間只存在范德瓦耳斯力,可以提供高質量界面,增加構建異質結的自由度,從而提高器件性能.其低維的特征可以大幅度降低自旋電子器件的尺寸,是實現全二維自旋電子器件的基石.此外二維磁性材料最大的優勢在于它有更高效的磁性可調控性,如界面調控、磁電調控、應變調控等.這些調控方式一般通過改變二維材料或異質結的對稱性、電荷分布、費米能級、價態、軌道占據、軌道雜化等性質實現.

二維磁性材料層間雖只存在范德瓦耳斯力,然而層間仍有可觀的耦合相互作用,其磁性對不同的堆疊方式、層數、異質結構界面等較為敏感.如Cr I3中發現的隨層數變化,材料在鐵磁和反鐵磁性間交替變化的現象[17,18].Fe3GeTe2的TC隨層數不同而變化等[12].在轉角CrI3中,還觀測到了由摩爾超晶格提供的周期性堆疊順序變化引起的鐵磁與反鐵磁織構交替出現[68].此外,在異質結構界面中也觀測到了明顯的二維磁性的界面耦合調控效果.Liu 等[69]發現Fe3GeTe2/CrSb 超晶格結構中,通過界面Cr 層自旋極化電子摻雜引起Fe3GeTe2的TC增強.Wu 等[70]構造了Fe3GeTe2/Cr2Ge2Te6異質結,通過異質結界面處的Dzyaloshinskii-Moriya 相互作用在界面兩側的磁性材料同時誘導出了不同的磁斯格明子結構,如圖3(a)和圖3(b)所示,其研究結果表明通過合理的設計多層二維vdw磁性材料堆疊,可以在垂直方向上形成不同的磁斯格明子結構,為基于磁斯格明子的自旋電子學器件設計提供了新的角度.

圖3 (a) Cr2Ge2Te6 側觀測到的磁斯格明子;(b) Fe3GeTe2 側觀測到的磁斯格明子[70];(c) 雙層CrI3 磁序的電切換,插圖描述了不同磁場和電場作用下磁狀態[71];(d) 三層Fe3GeTe2 中,以柵壓和溫度為函數的磁相圖[67];(e) Fe3GeTe2 的透視圖(石板藍色和藍色球分別代表Fe3+和Fe2+;虛線箭頭表示鐵原子間的自旋交換耦合)[74]Fig.3.(a) Skyrmion lattice observed on the Cr2Ge2Te6 side;(b) skyrmion lattice observed on the Fe3GeTe2 side[70];(c) electrical switching of the magnetic order in bilayer CrI3,and the insets depict the magnetic states under different magnetic and electric fields[71];(d) phase diagram of the trilayer Fe3GeTe2 sample as the gate voltage and temperature are varied[67];(e) perspective view of Fe3GeTe2 (The slate-blue and blue balls represent the Fe3+ and Fe2+;Dashed arrows indicate spin exchange coupling between Fe atoms)[74].

利用電場對二維材料中的磁性進行調控引起了許多人的關注和興趣,因為電流不通過材料,從而不會產生熱量和干擾在磁性非易失存儲器中的寫入.而二維材料比普通薄膜對電場更加敏感,因此在磁電調控方面具有巨大的潛力.Jiang 等[71]以反鐵磁雙層CrI3作為基態構建了場效應器件,通過在器件中施加柵極電壓進行磁性調控并結合磁圓二色性顯微鏡檢測磁性,證明外加電場可以產生層間電勢差,從而實現線性磁電耦合,進而在恒定磁場下通過電場實現鐵磁態和反鐵磁態的相互轉變(圖3(c)).此外,二維磁體還能通過靜電摻雜實現磁電調控.Wang 等[72]對Cr2Ge2Te6進行了靜電摻雜,使Cr2Ge2Te6飽和磁化強度上升;Verzhbitskiy等[73]也進行了相同的工作,發現當電子摻雜濃度為4×1014cm–2時,TC從61 K 提高至200 K,且磁各向異性由面外變為面內.通過鋰離子插層技術,Deng 等[67]研究發現高濃度的電子摻雜 (每層1014cm–2) 會導致Fe3GeTe2電子能帶的偏移,費米能級上的電子態密度的大幅度變化導致鐵磁性的明顯調制,圖3(d)為TC與柵壓相關的磁相圖,可以看出施加2 V 的柵壓Vg時,TC從100 K 提升至300 K.

應變調控是一種簡單而有效的磁性調控方式.應力可以改變二維磁性材料層間距和晶格結構,改變磁耦合方式,從而實現對磁性的調控.Wang 等[74]研究發現通過對Fe3GeTe2施加單向拉伸應力,可以改變該晶體的結構 (圖3(e)),進而影響其磁晶各向異性能,當施加的應變為0.32%時,矯頑場顯著增加,且隨著應力的增大,Fe3GeTe2的TC呈線性增加.值得注意的是,實驗還證實了對Fe3GeTe2施加的應變從0.65%提升至0.71%時可以實現磁化翻轉.Chen 等[75]將單層CrI3和單層MoTe2組成異質結,將CrI3的TC提升至60 K,并通過施加4.2 GPa 的面外壓力,減小了界面的層間距,引入了額外的自旋超交換 (Cr-Te-Cr) 路徑,使TC可以進一步提高到85 K.

除了上述對磁性調控的研究,基于二維磁性材料的各種自旋電子器件的研究也引起了大量關注.Song 等[76]研究了使用CrI3薄片作為自旋過濾層的二維材料磁性隧道結,器件結構如圖4(b)所示,Cr I3夾在少層石墨烯之間.圖4(a)為雙層CrI3磁性狀態的示意圖,左圖為層狀反鐵磁態,其在零磁場下抑制隧穿電流,中間和右邊兩圖分別為面外磁化和面內磁化的完全自旋極化態,不抑制隧穿電流.低溫下,在具有4 層CrI3勢壘的磁性隧道結中觀測到高達19000%的磁電阻比,遠高于傳統自旋電子學器件.Lan 等[77]使用二維反鐵磁體Cr SBr作為中間層構造了磁性隧道結,在5 K 下觀測到了高達47000%的隧穿磁阻比,在130 K 也觀測到50%的隧穿磁阻比.Wang 等[78]則構造了如圖4(c)所示的Fe3GeTe2/h-BN/Fe3GeTe2異質結,通過反常霍爾測試觀測到低溫下160%的隧穿磁電阻.Albarakati 等[79]在Fe3GeTe2/graphite/Fe3GeTe2異質結中發現了罕見的反對稱磁阻,相比于傳統的巨磁阻器件只有兩個阻態,此器件實現了高、中、低三個阻態.此外,TMDs 也常被用做異質結中間層.Zheng 等[80]構造了Fe3GeTe2/WSe2/Fe3GeTe2異質結,通過減小WSe2厚度實現了負磁阻 (–4.3%)到正磁阻 (+25.8%) 的變化;Lin 等[81]構造了Fe3GeTe2/MoSe2/Fe3GeTe2自旋閥器件,觀察到3.1%的磁電阻,為傳統鐵磁電極自旋閥的8 倍;Zhu 等[82]構造了Fe3GaTe2/WSe2/Fe3GaTe2異質結,其磁電阻在10 K 時達到了164%,并且在室溫下具有85%的磁電阻信號,首次在全二維范德瓦耳斯磁性隧道結中實現了巨大的室溫隧穿磁電阻.除了各類磁異質結,基于二維磁性材料的SOT 器件的磁性調控研究也引起了廣泛的興趣.如圖4(d)所示[83],在Fe3GeTe2/Pt 異質結構中,Pt 中x方向的電荷電流由于自旋霍爾效應產生z方向的自旋流,該自旋流在界面產生自旋積累,從而對Fe3GeTe2產生力矩作用.圖4(e)為溫度為100 K 時在50 mT 面內磁場輔助下實現電流驅動的磁化翻轉,值得注意的是,SOT 操縱的兩種霍爾電阻態不是完全飽和的,研究人員將其歸因于熱效應.電流驅動磁化翻轉同樣也能在絕緣二維鐵磁體Cr2Ge2Te6中實現,例如Cr2Ge2Te6和Pt 或Ta 的雙層器件[84,85],電流通過Pt 或Ta 產生自旋極化,在Cr2Ge2Te6/重金屬界面產生自旋積累,使Cr2Ge2Te6磁化翻轉.此外,通過電流感生SOT 產生磁化翻轉的實驗已在全vdW 異質結上實現,將在第4 節討論.

圖4 (a) 雙層CrI3 的磁狀態示意圖;(b) 二維自旋過濾磁性隧道結示意圖[76];(c) Fe3GeTe2/hBN/Fe3GeTe2 的磁性隧道結示意圖[78];(d) Fe3GeTe3/Pt 雙層結構示意圖;(e) Fe3GeTe2/Pt 雙層器件中SOT 驅動的垂直磁化翻轉[83]Fig.4.(a) Schematic view of magnetic states in bilayer CrI3;(b) schematic view of 2D spin-filter magnetic tunnel junction[76];(c) schematic view of magnetic tunnel junction for Fe3GeTe2/hBN/Fe3GeTe2[78];(d) schematic view of the bilayer structure for Fe3GeTe2/Pt;(e) SOT-driven perpendicular magnetization switching in the Fe3GeTe2/Pt bilayer device[83].

4 全范德瓦耳斯拓撲/磁性異質結和自旋器件

目前大多數熱點拓撲材料均為vdW 材料,隨著近年來越來越多高性能二維vdW 磁性材料的發現,全vd W 拓撲/磁性異質結和自旋器件成為了新的研究前沿.全vdW 材料間只存在范德瓦耳斯力,組裝工藝不受限于晶格匹配或加工相容性[86],能充分發揮拓撲材料及二維磁性材料的潛力,進一步提高器件表現.此外vdW 拓撲材料及二維磁性材料擁有強烈層間耦合作用,使異質結展現出奇特的層間及界面調控現象;異質結具有原子級光滑界面能高效的發揮近鄰效應[87,88].綜上,全vdW 拓撲/磁性異質結不單單是對兩者的簡單功能組合,兩者的相互作用或能激發新奇的物理現象,產生新的功能實現機制.

如前文所述,目前已有部分基于全vdW 材料的拓撲/磁性異質結和自旋器件被報道,如(Bi1–xSbx)2Te3/Fe3GeTe2[89]和Bi2Te3/Fe3GeTe2[90]等,它們的典型臨界電流密度為106—107A?cm–2,與重金屬/鐵磁異質結構中的臨界電流密度大小相當.其中,(Bi1–xSbx)2Te3/Fe3GeTe2雙層器件的臨界翻轉電流密度隨Sb 濃度的增加而增大 (圖5(a)),而該雙層器件的臨界翻轉電流密度在106A?cm–2量級 (圖5(b)).Wang 等[90]利用MBE 技術制備出具有高界面質量的Bi2Te3/Fe3GeTe2異質結構,不但提高了FGT 的TC而且在低電流密度約為2.2×106A/cm2下實現了電流驅動的磁化翻轉,其類阻尼SOT 效率高達約0.7.此外,傳統的重金屬/鐵磁雙層膜結構受限于對稱性,通常產生的類阻尼力矩只能是面內方向,因此很難高效的驅動PMA 磁結構器件進行磁化翻轉.通過構建低對稱性的異質結構,利用對稱性破缺能更有效的驅動二維PMA 磁性材料的SOT 磁化翻轉.Shao 等[91]研究了 WTe2/Fe3GeTe2結構中電流驅動的磁化翻轉,發現由 WTe2/Fe3GeTe2界面低導熱而產生的焦耳熱可以有效地調制Fe3GeTe2的矯頑力大小,在10 K 時,Fe3GeTe2的矯頑場大小隨電流大小 (焦耳熱) 的變化梯度 (ΔHc/ΔJFGT) 高達0.55 kOe?MA–1cm2.Shin 等[92]在全二維體系異質結構WTe2/Fe3GeTe2中實現了SOT 磁化翻轉,利用電荷流經異質結的低對稱面而產生面外的類阻尼力矩,在面內磁場的輔助下實現了對磁性層Fe3GeTe2的磁矩翻轉;此外,在150 K 時該異質結的翻轉電流密度顯著降低,達到3.90×106A?cm–2,比傳統的重金屬/鐵磁薄膜的翻轉電流密度小了一個數量級 (圖5(c)和圖5(d)).Kao 等[93]通過實驗證明,當施加強電流時,WTe2可以提供足夠強的平面外抗阻尼SOT,進而在WTe2/Fe3GeTe2中實現熱輔助的無外磁場的SOT 驅動磁性翻轉,其中臨界電流密度為1010A?m–2量級.這些結果表明,二維材料的低對稱性能有效幫助產生面外抗阻尼力矩,為非傳統SOT 驅動的高效磁化翻轉提供了一條有前景的研究線路.

圖5 (a) 不同 Sb 組分下的 SOT 驅動磁矩翻轉的電流密度[89];(b) Sb 組分與 SOT 驅動磁矩翻轉的電流密度依賴關系[89];(c),(d) 30 mT面內場輔助下的SOT 驅動的磁矩翻轉[92]Fig.5.(a) Current density of SOT switching with different Sb component[89];(b) dependence of SOT switching current density on Sb composition[89];(c),(d) 30 mT in-plane field assisted SOT switching[92].

除了基于電學調控的二維自旋電子器件,超快太赫茲光自旋電子器件也是當前的研究熱點之一.由于拓撲絕緣體具有自旋動量鎖定的表面態,從而成為研究太赫茲自旋流的候選材料之一,也因此促進了二維vd W 異質結構的太赫茲光自旋電子學研究.Chen 等[94]研究了Fe3GeTe2/Bi2Te3異質結構中太赫茲自旋流的產生與控制,其數據如圖6(a)—(c)所示,實驗證明Fe3GeTe2增強了Bi2Te3輻射的太赫茲光譜強度.圖6(d)顯示,樣品方向的翻轉,會導致太赫茲光譜極性反轉,進而證明是電偶極子而非異質結中的超快磁偶極子打破了空間反轉對稱性,引起自旋-電荷轉換 (spin-to-charge conversion,SCC),從而輻射太赫茲波.

圖6 (a) 飛秒激光脈沖激發和Fe3GeTe2/Bi2Te3 異質結構太赫茲輻射示意圖[94];(b) 在太赫茲時域波形圖中,Fe3GeTe2/Bi2Te3異質結構的太赫茲波明顯增強[94];(c) 圖6(b)的傅里葉變換圖譜;(d) Fe3GeTe2/Bi2Te3 異質結構的太赫茲波極性翻轉[94]Fig.6.(a) Femtosecond laser pulse excitation and terahertz radiation schematic diagram of Fe3GeTe2/Bi2Te3 heterostructure[94];(b) in typical THz temporal waveforms,the terahertz wave of the Fe3GeTe2/Bi2Te3 heterostructure is significantly enhanced[94];(c) Fourier transform spectrum of Fig.6(b);(d) terahertz polarity reversal of Fe3GeTe2/Bi2Te3 heterostructures[94].

全vd W 拓撲/磁性異質結和自旋器件除了上文介紹的具有自旋注入等功能外,異質結界面還具有豐富的相互作用,能實現高效的磁性調控和新奇的物性及現象.如Bi2Te3/Fe3GeTe2異質結中[95],Bi2Te3的拓撲表面態和Fe3GeTe2產生的界面耦合,增強了Fe3GeTe2的磁序,使Fe3GeTe2的TC由230 K 提升至400 K.此外,全vd W 異質結具有的原子級光滑的界面可以產生高效的近鄰效應,如二維鐵磁性材料可通過近鄰效應,在二維非磁性拓撲材料中引入鐵磁序等.Zhong 等[96]在全vd W異質結Cr I3/WSe2中實現了具有層分辨的磁近鄰效應,實驗上通過外磁場控制CrI3中單層的磁化狀態,發現CrI3的界面主導了CrI3/WSe2之間的自旋相關電荷輸運,而近鄰交換場對整體層狀磁結構高度敏感.Zhao 等[88]研究了全vdW 的反鐵磁CrI3與量子自旋霍爾絕緣體 (quantum spin Hall insulators,QSHIs) WTe2螺旋邊緣態的磁近鄰耦合,在WTe2的邊緣態中發現了對磁化狀態敏感的非互易電流,非線性的邊緣電導取決于最近鄰層CrI3的磁化強度與電流的相對方向 (圖7(a)),即通過改變CrI3的反鐵磁狀態,可以產生較大的非互易電流.Li 等[97]將鐵磁絕緣體Cr2Ge2Te6與單層的WTe2組成異質結,通過磁近鄰效應誘導WTe2產生鐵磁性 (圖7(b)),在這種磁化QSHIs中,明確地從局部輸運探測中分離出了邊緣和內部輸運.此異質結邊緣處非零的反常霍爾效應和反常能斯特效應響應 (圖7(c)和圖7(d)) 表明,磁化量子自旋霍爾絕緣體的邊緣狀態是部分自旋極化的,與量子反常霍爾絕緣體 (quantum anomalous Hall insulators,QAHIs) 的一維彈道手性邊和QSHIs的螺旋邊有質的區別.

圖7 (a) 反鐵磁狀態控制的大非互易電流[88];(b) ML-WTe2/CGT 異質結構器件的光學圖像[97];(c) 不同測試通道的反常能斯特電壓與磁場的依賴關系[97];(d) 歸一化后的反常能斯特電壓與溫度的依賴關系[97]Fig.7.(a) Large nonreciprocal current controlled by the antiferromagnetic state[88];(b) optical image of the ML-WTe2/CGT heterostructure device[97];(c) dependence of abnormal Nernst voltage on magnetic field in different test channels[97];(d) dependence of normalized anomalous Nernst voltage on temperature[97].

5 總結和展望

本文系統回顧了拓撲材料、二維材料和全范德瓦耳斯異質結等量子材料體系在自旋電子器件中的研究和潛在應用價值.相比金屬材料體系,量子材料體系具有獨特優勢,比如拓撲保護性、強自旋軌道耦合和比較長的自旋散射長度等.但是,面向未來大規模的自旋電子器件和芯片的工業級應用,還有一些關鍵性的科學和技術問題有待解決: 如何實現大尺寸的高質量拓撲/二維材料制備;如何將拓撲/二維材料與現有自旋電子器件相集成;拓撲/二維自旋器件在尺縮極限下 (<10 nm) 的性能;具有穩定性能和一致性的高密度陣列型拓撲/二維自旋器件和電路的設計和制備等.