不同天氣型下影響膠東經(jīng)濟(jì)圈臭氧污染的關(guān)鍵天氣因子及來(lái)源分析

于慧珍,馬 艷*,郭麗娜,郭飛燕,孟 赫,黃 容(.青島市氣象局,山東 青島 66003；.山東省青島生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心,山東 青島 66003)

自《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》實(shí)施以來(lái),我國(guó)74 個(gè)重點(diǎn)城市2016年P(guān)M2.5質(zhì)量濃度均值與2013年相比下降了35%,而臭氧濃度與污染發(fā)生頻次有所上升[1-2].研究發(fā)現(xiàn)臭氧污染對(duì)人體有很大的危害[3],也會(huì)對(duì)植物和生態(tài)系統(tǒng)造成損害,導(dǎo)致農(nóng)林植物減產(chǎn)、經(jīng)濟(jì)效益下降等[4-6].

臭氧污染對(duì)不同的天氣形勢(shì)非常敏感,在不同的天氣形勢(shì)下臭氧污染的來(lái)源以及影響臭氧的關(guān)鍵天氣要素不同[7-8],引入環(huán)流分型的臭氧預(yù)報(bào)模型的預(yù)報(bào)改進(jìn)效果明顯[9-10].天氣形勢(shì)及其演變決定了污染物的時(shí)空分布,而氣象因子直接影響污染過(guò)程的持續(xù)時(shí)間和嚴(yán)重程度[11-12].大氣流場(chǎng)不僅直接輸送臭氧,其輸送攜帶的前體物也會(huì)影響局地的臭氧污染[13-15].在不同的大氣環(huán)流場(chǎng)下,氣象因子如輻射、溫度和相對(duì)濕度等則是驅(qū)動(dòng)局地臭氧污染的關(guān)鍵因素[16].

國(guó)內(nèi)對(duì)臭氧的研究區(qū)域主要集中在京津冀、長(zhǎng)江三角洲、珠江三角洲地區(qū),對(duì)其他地區(qū)的研究還比較少.不同地區(qū)的臭氧時(shí)空分布特征不同,影響臭氧污染的天氣因素也不同[17-18].研究發(fā)現(xiàn)華北臭氧污染容易發(fā)生在大陸高壓和低壓前部等強(qiáng)暖性天氣背景場(chǎng)下[19-20],而華東地區(qū)臭氧污染的典型環(huán)流形勢(shì)為副高控制和副高西北側(cè)控制[8].重慶市主城區(qū)高臭氧濃度對(duì)應(yīng)每日最高溫度區(qū)間為35℃以上以及相對(duì)濕度區(qū)間70%以下[21].洪瑩瑩等[22]分析指出在珠江三角洲氣象條件變化導(dǎo)致臭氧濃度上升的貢獻(xiàn)率為29.8%,而排放的變化引起臭氧濃度下降的貢獻(xiàn)率為7.1%.

從全國(guó)臭氧濃度分布看,山東區(qū)域的臭氧污染比較嚴(yán)重,而且有日益增強(qiáng)的趨勢(shì)[23-24],山東省內(nèi)不同城市間的臭氧分布也存在明顯的局地性特征[25].膠東經(jīng)濟(jì)圈位于山東半島沿海地區(qū),包括青島、濰坊、威海、煙臺(tái)、日照五市,是我國(guó)對(duì)日韓開(kāi)放最前沿,21世紀(jì)海上絲綢之路與新亞歐大陸橋經(jīng)濟(jì)走廊交匯的關(guān)鍵區(qū)域,沿黃省份和上合組織國(guó)家主要出海口.據(jù)統(tǒng)計(jì),2020年,五市的常住人口3243 萬(wàn)人,地區(qū)生產(chǎn)總值3.1 萬(wàn)億元,分別占全省的31.9%、42.5%.前人對(duì)青島市臭氧分布特征[26]和臭氧污染VOCs 化學(xué)特征和來(lái)源進(jìn)行了分析[27-28].對(duì)影響此區(qū)域臭氧污染發(fā)生的環(huán)流形勢(shì)以及關(guān)鍵天氣因子還不清楚.膠東經(jīng)濟(jì)圈在不同季節(jié)受到低緯度和高緯度天氣系統(tǒng)的影響差異較大,且三面鄰海,不同風(fēng)向時(shí)受海陸影響差異大,因此有必要對(duì)此區(qū)域影響臭氧的天氣因子進(jìn)行研究.本文通過(guò)對(duì)大氣環(huán)流進(jìn)行客觀分型,研究不同天氣形勢(shì)下膠東經(jīng)濟(jì)圈的臭氧污染特征,找出容易發(fā)生臭氧污染的天氣形勢(shì),并對(duì)比不同天氣形勢(shì)下影響臭氧污染的關(guān)鍵天氣要素以及氣流傳輸路徑,為膠東經(jīng)濟(jì)圈臭氧污染防治工作提供參考.

1 數(shù)據(jù)和方法

1.1 數(shù)據(jù)介紹

臭氧實(shí)況數(shù)據(jù)為青島、煙臺(tái)、威海、濰坊和日照5 個(gè)站點(diǎn)的2014～2021年每天的日最大8h平均.根據(jù)環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定,換算為空氣質(zhì)量分指數(shù)(IAQI),當(dāng)IAQI≤100 沒(méi)有臭氧污染,101～150 為臭氧輕度污染,151～200 為臭氧中度污染,201～300 為臭氧重度污染,>300 為臭氧嚴(yán)重污染.在本研究中,當(dāng)5 個(gè)站點(diǎn)都沒(méi)有臭氧污染時(shí)定義為非污染日,有一個(gè)及以上站點(diǎn)出現(xiàn)污染時(shí)為污染日.

天氣形勢(shì)分析采用水平分辨率為0.25°×0.25°,時(shí)間分辨率為1h 的歐洲中期天氣預(yù)報(bào)中心第五代大氣再分析資料(ERA5),包括位勢(shì)高度、溫度、濕度、風(fēng)、降水等.后向軌跡追蹤采用美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(NCEP)提供的全球資料同化系統(tǒng)(GDAS)數(shù)據(jù),水平分辨率為1°×1°,時(shí)間分辨率為6h,包括不同層次的溫度、濕度、風(fēng)等物理量.

1.2 方法介紹

采用的環(huán)流分型方法為旋轉(zhuǎn)T 模態(tài)主成分分析(PCT)[29-30],環(huán)流分型基于ERA5 逐日08:00(北京時(shí))的500hPa 位勢(shì)高度場(chǎng)和海平面氣壓場(chǎng),范圍為30°～45°N,110°～130°E.

利用斯皮爾曼等級(jí)相關(guān)分析方法來(lái)確定不同等級(jí)的臭氧污染與天氣要素的相關(guān)性,并進(jìn)行顯著性檢驗(yàn).根據(jù)前人對(duì)不同城市影響臭氧的天氣因子的研究結(jié)果[17,31],選擇影響臭氧光化學(xué)反應(yīng)和傳輸擴(kuò)散的太陽(yáng)輻射(Radiation)、降水量(Rain)、總云量(Cloud),不同高度層(850hPa、925hPa、地面)的風(fēng)(緯向風(fēng)U,經(jīng)向風(fēng)V,風(fēng)速)、溫度(T)、相對(duì)濕度(Rh)、氣壓(Pres),925hPa 和2m 的溫差(T_(925hPa-2m)),邊界層高度(Blh),分別計(jì)算它們與臭氧的相關(guān)系數(shù),找出關(guān)鍵天氣因子.

后向軌跡模式采用美國(guó)國(guó)家海洋大氣研究中心空氣資源實(shí)驗(yàn)室開(kāi)發(fā)的 HYSPLIT5.2.1 版本.HYSPLIT 模式可用于氣塊軌跡、傳輸、擴(kuò)散、化學(xué)轉(zhuǎn)化和沉積的模擬.最常用的模型應(yīng)用之一是后向軌跡分析,以確定氣團(tuán)的起源和建立源-受體關(guān)系[32-33].研究顯示青島地區(qū)臭氧典型日變化峰值出現(xiàn)在午后13:00 時(shí)或14:00 時(shí)[26],本研究中計(jì)算每日14:00 時(shí)開(kāi)始的24h 后向氣流軌跡,軌跡起始高度500m(500m 高度的風(fēng)場(chǎng)能夠反映邊界層的平均流場(chǎng)特征)[34].軌跡分組采用的是HYSPLIT 模式中的聚類分析方法,根據(jù)軌跡的空間相似度對(duì)其進(jìn)行分類.

2 結(jié)果與討論

2.1 膠東經(jīng)濟(jì)圈的臭氧分布特征

2014～2021年,膠東經(jīng)濟(jì)圈5 個(gè)城市中臭氧污染日最多的是濰坊428d,其次是日照198d,威海183d,煙臺(tái)167d,最少的是青島148d.各等級(jí)臭氧污染日最多的均為濰坊,重度污染只出現(xiàn)在濰坊.輕度污染日最少的是青島129d,中度污染日最少的是威海11d.

根據(jù)本文對(duì)膠東經(jīng)濟(jì)圈臭氧污染日的定義,2014～2021年總計(jì)污染571d,占總?cè)諗?shù)的20%,其中輕度污染488d,中度污染77d,重度污染6d.污染發(fā)生在3～11月,中度污染發(fā)生在4～9月,重度污染發(fā)生在5～7月,其中污染最多出現(xiàn)在6月129d,其次是5月118d.臭氧污染連續(xù)出現(xiàn)的概率較高,持續(xù)2d 以上的污染有460d,占總污染日的81%,持續(xù)2d以上的中度污染有46d,持續(xù)2d 以上的重度污染有3d.污染最長(zhǎng)持續(xù)時(shí)間為10d,中度以上污染最長(zhǎng)持續(xù)時(shí)間4d,重度污染最長(zhǎng)持續(xù)時(shí)間3d.

2.2 客觀分型結(jié)果

利用PCT 方法基于500hPa 位勢(shì)高度場(chǎng)和海平面氣壓場(chǎng)將天氣形勢(shì)分成9 種類型,type1 高空為西風(fēng)槽,地面對(duì)應(yīng)北高南低的形勢(shì);type2 高空為西風(fēng)槽底的平直西風(fēng),地面為鞍型場(chǎng);type3、type4 和type7高空為槽后西北氣流,地面為高壓,三個(gè)類型的主要區(qū)別是西風(fēng)槽和高壓的位置;type5 高空為西風(fēng)槽,地面為東北低壓槽;type6 高空為平直西風(fēng),地面為高壓底部;type8 和type9 高空為弱高壓脊,地面為高壓后部,兩個(gè)類型的主要區(qū)別是高壓的位置.不同類型出現(xiàn)的日數(shù)和臭氧污染日數(shù)如圖1.臭氧污染主要出現(xiàn)在第1、4、5、9 四類天氣形勢(shì)下,這四類天氣型出現(xiàn)的日數(shù)占總分型日數(shù)的53%,這四類中的臭氧污染日數(shù)占總污染日的97%,全部的中度以上污染日都出現(xiàn)在這4 類天氣型下.

圖1 不同天氣類型出現(xiàn)日數(shù)以及不同等級(jí)臭氧污染日數(shù)分布Fig.1 The number of days under different weather patterns,days of different levels of ozone pollution under each weather pattern

對(duì)比type1 的污染日和非污染日的天氣形勢(shì),污染日半島位于西風(fēng)槽后(圖2a),非污染日半島位于西風(fēng)槽前(圖略).污染日南方低壓較弱,受弱反氣旋控制,半島為弱南風(fēng)或弱北風(fēng)(圖2e).非污染日南方低壓較強(qiáng),受南方低壓外圍氣流的影響,半島為偏東風(fēng).這一天氣型下的臭氧污染出現(xiàn)在春夏秋三季,其中8～9月最多(圖3).這一天氣型的臭氧污染日占總污染日的28%,污染持續(xù)2d 以上的有72d,占這一型污染日的45%,最長(zhǎng)持續(xù)5d(表1).

表1 不同天氣型的臭氧污染日比例、持續(xù)污染概率和污染最長(zhǎng)持續(xù)時(shí)間Table 1 Proportion of ozone pollution day,probability of persistent pollution,and longest duration of pollution under different weather patterns

圖2 不同天氣型的臭氧污染日合成平均的環(huán)流形勢(shì)Fig.2 Synthetic circulation patterns on ozone pollution days under different weather types

圖3 不同天氣型臭氧污染日數(shù)的月分布Fig.3 Monthly distribution of ozone pollution days under different weather types

對(duì)比type4 污染日和非污染日的天氣形勢(shì),高空均為西風(fēng)槽,地面為高壓,污染日西風(fēng)槽和地面高壓的位置(圖2b,f)比非污染日偏東.污染日有兩個(gè)高壓中心分別位于內(nèi)蒙古和山東半島以南,半島為偏西風(fēng)或偏北風(fēng)(圖2f),非污染日的高壓位于內(nèi)蒙古地區(qū),半島為西北風(fēng).這一天氣型下的臭氧污染出現(xiàn)在春秋兩季,其中4～5月最多(圖3).臭氧污染日占比5%,污染持續(xù)2d 以上的有4d,占這一型污染日的13%,最長(zhǎng)持續(xù)2d(表1).

對(duì)比type5 污染日和非污染日天氣形勢(shì),主要差別是西風(fēng)槽的位置和東北低壓、海上高壓的強(qiáng)度.污染日半島位于西風(fēng)槽后(圖2c),非污染日半島位于西風(fēng)槽前.污染日地面東北低壓的強(qiáng)度比非污染日強(qiáng),海上高壓強(qiáng)度比非污染日弱,污染日為西南風(fēng)(圖2g),非污染日半島為南風(fēng).這一型出現(xiàn)在春夏秋3個(gè)季節(jié),其中5～7月最多(圖3).臭氧污染日占比58%,污染持續(xù)2d以上的有243d,占這一型污染日的73%,最長(zhǎng)持續(xù)7d(表1).

type9 污染日受西風(fēng)槽后西北氣流影響(圖2d),非污染日高空受弱脊控制.污染日和非污染日半島均位于海上高壓后部,為偏南風(fēng)(圖2h).這一天氣型下臭氧污染出現(xiàn)在春秋兩季,其中3～4月最多(圖3).臭氧污染日占比6%,污染持續(xù)2d以上的有13d,占這一型污染日的41%,最長(zhǎng)持續(xù)3d(表1).

綜上所述,同一天氣型下是否發(fā)生臭氧污染主要與半島相對(duì)于西風(fēng)槽的位置、西風(fēng)槽的強(qiáng)度、地面高低壓系統(tǒng)的位置和強(qiáng)度有關(guān).4 類天氣型下臭氧污染都發(fā)生在高空槽后西北氣流控制下,主要區(qū)別是地面天氣系統(tǒng),type1 為弱反氣旋環(huán)流控制,type4為大陸高壓控制,type5 為東北低壓槽影響,type9 為海上高壓后部.為了方便表述,后文中type1、type4、type5 和type9 分別稱為弱反氣旋型、大陸高壓型、東北低壓槽型和海上高壓后部型.

2.3 影響臭氧的關(guān)鍵天氣要素

根據(jù)影響臭氧光化學(xué)反應(yīng)和污染擴(kuò)散的可能天氣要素[17,34],選擇代表不同高度的溫度、相對(duì)濕度、風(fēng)場(chǎng)、穩(wěn)定度、降水、云量的天氣要素進(jìn)行相關(guān)性計(jì)算.如表2所示,不同天氣型下,925hPa 的溫度(T_925hPa)與臭氧呈顯著正相關(guān),即925hPa 溫度越高,越有利于臭氧污染的發(fā)生.從水平分布看,污染日925hPa 存在暖舌自內(nèi)陸伸向半島地區(qū),污染強(qiáng)時(shí)對(duì)應(yīng)的暖舌也更強(qiáng)(圖略).溫度與太陽(yáng)輻射相互關(guān)聯(lián),當(dāng)太陽(yáng)輻射強(qiáng)時(shí),氣溫升高,為光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生臭氧提供有利條件,有利于臭氧污染的發(fā)生.其他要素與臭氧的相關(guān)關(guān)系,不同天氣型存在明顯的差異.

表2 不同天氣型下,不同天氣要素區(qū)域平均的日平均值與臭氧的相關(guān)系數(shù)Table 2 Correlation coefficient between area-averaged daily mean values of different weather elements and ozone under different weather patterns

弱反氣旋和東北低壓槽天氣型下,臭氧與不同天氣要素的相關(guān)關(guān)系一致,與濕度的相關(guān)比與溫度的相關(guān)高(表2).與光化學(xué)反應(yīng)相關(guān)的要素中,臭氧與太陽(yáng)輻射(Radiation)、925hPa 溫度(T_925hPa)和2m最高溫度(Tmax_2m)正相關(guān),與降水(Rain)、云量(Cloud)、850hPa 相對(duì)濕度(Rh_850hPa)、925hPa 相對(duì)濕度(Rh_925hPa)和2m 的相對(duì)濕度(Rh_2m)負(fù)相關(guān),即太陽(yáng)輻射越強(qiáng)、溫度越高、云量越少、濕度越小,越有利于臭氧污染的發(fā)生.太陽(yáng)輻射、溫度、云量和相對(duì)濕度是相互關(guān)聯(lián)的,相對(duì)濕度低時(shí)大氣中水汽凝結(jié)成云和產(chǎn)生降水的可能性小,到達(dá)地表的太陽(yáng)輻射高,溫度升高,為光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生臭氧提供有利條件,有利于臭氧污染的發(fā)生.與擴(kuò)散傳輸條件相關(guān)的要素中,臭氧與低層緯向風(fēng)(U_850hPa,U_925hPa,U_10m)、925hPa 和2m 溫差(T_(925hPa-2m))正相關(guān),與850hPa 和925hPa 經(jīng)向風(fēng)(V_850hPa,V_925hPa)負(fù)相關(guān),即低層偏西風(fēng)分量越大、偏南分量越小,低層大氣越穩(wěn)定,越有利于臭氧污染的發(fā)生.大氣穩(wěn)定時(shí),有利于臭氧的積累.不同風(fēng)向?qū)Τ粞醯挠绊懪c天氣形勢(shì)場(chǎng)有關(guān),弱反氣旋天氣型下非污染日受低層南側(cè)低壓影響,半島為偏東南風(fēng),污染日受弱反氣旋控制,半島為偏西北風(fēng);東北低壓槽天氣型下的非污染日低層為西南氣流,污染日偏南分量減小,為西西南氣流.雖然弱反氣旋和東北低壓槽天氣型下各氣象要素與臭氧相關(guān)性基本一致,但是影響臭氧的關(guān)鍵要素存在一些差別,弱反氣旋天氣型下相關(guān)性最高的要素是太陽(yáng)輻射、925hPa 相對(duì)濕度、云量、925hPa 緯向風(fēng)和10m 緯向風(fēng),包括與光化學(xué)反應(yīng)條件和擴(kuò)散傳輸條件相關(guān)的要素,東北低壓槽天氣型下相關(guān)性最高的要素是太陽(yáng)輻射、云量、三層的相對(duì)濕度(850hPa、925hPa 和2m),均是光化學(xué)反應(yīng)條件相關(guān)的要素.

大陸高壓和海上高壓后部天氣型下,臭氧與溫度的相關(guān)比與濕度的相關(guān)高(表2).大陸高壓天氣型下臭氧與光化學(xué)反應(yīng)相關(guān)的要素850hPa 和925hPa溫度(T_850hPa、T_925hPa)呈正相關(guān),即溫度越高,越有利于臭氧污染的形成.臭氧和相對(duì)濕度相關(guān)的物理量不顯著相關(guān),這是因?yàn)榇箨懜邏盒蜑椴酆笪鞅睔饬骺刂?整體比較干,云量少,污染日和非污染日的差異不明顯.與擴(kuò)散傳輸條件相關(guān)的經(jīng)向風(fēng)(V_850hPa,V_925hPa,V_10m)正相關(guān),即偏北風(fēng)分量越大,越不有利于臭氧污染發(fā)生.與925hPa 和2m 溫差(T_(925hPa-2m))正相關(guān),與邊界層高度(Blh)負(fù)相關(guān),即低層大氣越穩(wěn)定、邊界層高度越低,越有利于臭氧污染的發(fā)生.海上高壓后部天氣型下臭氧與光化學(xué)反應(yīng)相關(guān)的要素太陽(yáng)輻射(Radiation),925hPa溫度(T_925hPa),2m 最高溫度(Tmax_2m)正相關(guān),與云量和925hPa 相對(duì)濕度(Rh_925hPa)負(fù)相關(guān),即太陽(yáng)輻射越強(qiáng)、溫度越高、濕度越低,越有利于臭氧污染的形成.海上高壓后部型下的臭氧與擴(kuò)散傳輸條件相關(guān)的要素不顯著相關(guān).

分別計(jì)算白天平均(08:00～20:00 時(shí))和夜間平均(20:00～08:00 時(shí))的各天氣要素與臭氧的相關(guān),發(fā)現(xiàn)白天的太陽(yáng)輻射、溫度、濕度、云量、降水與臭氧的相關(guān)性明顯高于夜間,進(jìn)一步說(shuō)明這些量是與光化學(xué)反應(yīng)有關(guān),主要是白天的光化學(xué)反應(yīng)條件影響臭氧污染發(fā)生.而白天的風(fēng)和穩(wěn)定度與臭氧的相關(guān)系數(shù)與夜間差異不明顯,且不同類別結(jié)果不同,說(shuō)明白天和夜間的擴(kuò)散傳輸都會(huì)影響臭氧污染發(fā)生.

850 hPa、925hPa、地面2m 三層的溫度(T)和相對(duì)濕度(Rh)與臭氧的相關(guān)性一致,其中925hPa 的相關(guān)性最高,一方面可能是因?yàn)閷?duì)流層低層臭氧濃度極值發(fā)生在925hPa 附近[35-36],另一方面地面氣象要素受海陸分布影響較大,對(duì)于個(gè)別沿海站點(diǎn),臭氧與地面溫濕不顯著相關(guān)(單個(gè)站點(diǎn)臭氧與氣象要素的相關(guān)結(jié)果略),因此臭氧與區(qū)域平均的地面溫濕的相關(guān)小于925hPa.與降水的相關(guān)性低于與云量的相關(guān),可能是因?yàn)榻邓當(dāng)?shù)據(jù)是離散的,站點(diǎn)數(shù)據(jù)的代表性較差.除了表2 中顯示的要素,其他要素與臭氧的相關(guān)結(jié)果顯示,臭氧與850hPa、925hPa 和地面的氣壓值均不顯著相關(guān).同一高度層緯向風(fēng)(U)或經(jīng)向風(fēng)(V)與臭氧的相關(guān)比風(fēng)速的相關(guān)大,除了弱反氣旋型外其他三種天氣型下的臭氧與850hPa、925hPa 和10m 風(fēng)速都不相關(guān),說(shuō)明臭氧污染主要受風(fēng)向的影響.

2.4 后向軌跡聚類分析

為了更直觀的對(duì)比低層風(fēng)對(duì)于臭氧污染的影響,并找出影響膠東經(jīng)濟(jì)圈臭氧污染的氣流來(lái)源,對(duì)不同天氣型的污染日和非污染日分別進(jìn)行后向氣流軌跡追蹤,然后對(duì)軌跡進(jìn)行聚類,對(duì)比同一天氣型的污染日和非污染日,以及不同天氣型污染日的氣流軌跡特征,結(jié)果如下:弱反氣旋型的污染日氣流主要由江蘇北部近海(31%)、山東西北部(20%)和半島北部(27%)輸送.非污染日氣流主要由東南海上輸送(51%)和半島北部近海(38%)輸送(圖4a).污染日和非污染日氣流軌跡主要區(qū)別是來(lái)源于內(nèi)陸或海上,這和臭氧與低層緯向風(fēng)、濕度的相關(guān)性一致.

圖4 不同天氣型在污染日(黑色)和非污染日(灰色)的24h 后向軌跡聚類Fig.4 Cluster analysis of the 24h backward trajectory for pollution day(black)and no-pollution day(grey)

大陸高壓型的污染日氣流主要由山東中部(39%)、天津(23%)和安徽北部(23%)輸送.非污染日氣流主要由河北北部、蒙古及以北(65%)輸送和山東中部(35%)輸送(圖4b).污染日和非污染日氣流軌跡的主要區(qū)別是氣流源地的緯度,污染日氣流源地主要在40°N 以南,非污染日源地主要在40°N 以北,這和臭氧與低層經(jīng)向風(fēng)、溫度的相關(guān)性一致.

東北低壓槽型的污染日氣流主要由山東西部(19%)、安徽北部(22%)、江蘇南部(21%)和青島近海(30%)輸送.非污染日氣流由較遠(yuǎn)的東海(33%)、南部海上(25%)、安徽西部(22%)和河北東北部(20%)輸送(圖4c).污染日和非污染日氣流軌跡主要差別是來(lái)源于偏西內(nèi)陸或東南海上,這和臭氧與低層緯向風(fēng)、濕度的相關(guān)性一致.

海上高壓后部型的污染日氣流主要由江蘇北部(34%)、安徽中部(22%)、江蘇南部沿海(22%)和半島東部(22%)輸送.非污染日氣流主要由東南海上輸送(35%),南部近海(31%)和安徽北部(34%)輸送(圖4d).污染日和非污染日氣流軌跡的主要區(qū)別是來(lái)源于內(nèi)陸或海上.

污染日的氣流主要來(lái)源于內(nèi)陸和南部近海.其中內(nèi)陸來(lái)源主要是本省和臨近省市,山東省內(nèi)影響最大,平均占比32%,江蘇省占19%,安徽省占17%,京津冀占8%.山東近海和江蘇近海占16%.

2.5 典型過(guò)程分析

2014年5月26～31日膠東經(jīng)濟(jì)圈連續(xù)6d 發(fā)生臭氧污染,其中29～31日為臭氧重度污染.膠東經(jīng)濟(jì)圈以及周邊總計(jì)9 個(gè)城市的臭氧觀測(cè)結(jié)果顯示,5月25日膠東經(jīng)濟(jì)圈無(wú)污染,西南內(nèi)陸的棗莊出現(xiàn)輕度污染,26～28日單站開(kāi)始陸續(xù)出現(xiàn)污染,29～31日出現(xiàn)大范圍污染,其中濰坊和東營(yíng)發(fā)生重度污染,6月1日污染過(guò)程結(jié)束(圖5a).這一次臭氧污染過(guò)程最早開(kāi)始且污染最嚴(yán)重的地區(qū)位于膠東經(jīng)濟(jì)圈的西北和西南,東南沿海地區(qū)開(kāi)始晚且污染輕.下面對(duì)這一連續(xù)臭氧污染過(guò)程進(jìn)行天氣形勢(shì)和關(guān)鍵氣象要素的分析,研究連續(xù)臭氧污染發(fā)生的天氣機(jī)制.

圖5 臭氧污染指數(shù)和氣象因子隨時(shí)間的變化Fig.5 Time series of ozone pollution index and weather elements

按照本文的天氣分型,5月25～31日為type5(污染日為東北低壓槽型),6月1日為type1(污染日為弱反氣旋型).對(duì)于半島地區(qū),5月25日位于高空500hPa 西風(fēng)槽前,隨著西風(fēng)帶系統(tǒng)的東移,26～30日受西風(fēng)槽后的西北氣流影響,31日受高壓脊控制,6月1日再次受到西風(fēng)槽前西南氣流影響(圖6a～d).這一次臭氧污染發(fā)生在高空槽后西北氣流或者高壓脊控制下,在臭氧污染發(fā)生前和結(jié)束時(shí)受西風(fēng)槽前西南氣流影響,與2.2小節(jié)中污染日和非污染日500hPa 形勢(shì)對(duì)比結(jié)果一致.從地面形勢(shì)看,5月25～30日半島地區(qū)受內(nèi)陸西北或西南氣流影響,5月31日開(kāi)始受到偏南氣流影響,6月1日受東南海上氣流影響(圖6e～h),這與2.4 小節(jié)中污染日和非污染日氣流來(lái)源對(duì)比結(jié)果一致.

圖6 一次臭氧污染過(guò)程的環(huán)流形勢(shì)Fig.6 Circulation patterns during a ozone pollution process

從光化學(xué)反應(yīng)條件看,5月25日～6月1日未發(fā)生降水,是否產(chǎn)生臭氧污染主要差異是太陽(yáng)輻射、低層溫度和濕度(圖5b).5月25日,受西風(fēng)槽前輻合上升的影響,膠東經(jīng)濟(jì)圈的925hPa 相對(duì)濕度達(dá)到80%,云量達(dá)到7 成,太陽(yáng)輻射、低層925hPa 和地面2m的溫度比26～31日的低,未發(fā)生臭氧污染.26～30日,受西風(fēng)槽后西北氣流影響,925hPa 相對(duì)濕度明顯減小,日平均值小于30%,云量低于4 成,太陽(yáng)輻射增強(qiáng),低層925hPa 和地面2m 溫度升高,為光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生臭氧提供有利條件.31日,受高壓脊控制,雖然云量增加至9 成,但是低云量仍小于1 成(圖略),太陽(yáng)輻射和低層溫度仍較高,有利于臭氧污染的維持.6月1日,受西風(fēng)槽前西南氣流影響,低層925hPa 相對(duì)濕度增加至50%,太陽(yáng)輻射減弱,低層溫度下降,光化學(xué)反應(yīng)條件變差.從擴(kuò)散傳輸條件看,5月26～31日925hPa與2m 溫度差大于5月25日和6月1日(圖5b),說(shuō)明臭氧污染發(fā)生時(shí)低層空氣穩(wěn)定度較大,有利于臭氧污染的積累.5月25～30日,低層(925hPa/地面)受西北或西南氣流影響,有利于內(nèi)陸地區(qū)的臭氧向沿海地區(qū)輸送,污染面積增大.31日開(kāi)始受弱的偏南氣流影響,6月1日東南風(fēng)加強(qiáng),受海上氣流影響,臭氧污染過(guò)程結(jié)束.

上述分析結(jié)果說(shuō)明,這一次連續(xù)臭氧污染過(guò)程發(fā)生在高空西風(fēng)槽后或高壓脊控制下,太陽(yáng)輻射強(qiáng)、濕度低、云量少有利于低層溫度升高為光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生臭氧提供有利條件,低層受內(nèi)陸西北或西南氣流影響,臭氧污染范圍擴(kuò)大.當(dāng)高空受西風(fēng)槽前西南氣流影響時(shí),濕度和云量增加使得太陽(yáng)輻射減弱、低層溫度降低不利于光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生臭氧,低層受到海上東南氣流影響,臭氧污染過(guò)程結(jié)束.

3 結(jié)論

3.1 2014～2021年膠東經(jīng)濟(jì)圈臭氧污染日總計(jì)571d,占總?cè)諗?shù)的20%.臭氧污染在3～11月都有可能發(fā)生,其中5～6月最多.發(fā)生2d 以上持續(xù)污染的概率較大,占總污染日的81%.

3.2 產(chǎn)生臭氧污染的天氣型主要為4 類,高空均為西風(fēng)槽后西北氣流,地面分別對(duì)應(yīng)弱反氣旋型(type1),大陸高壓型(type4),東北低壓槽型(type5),海上高壓后部型(type9),臭氧污染日占總污染日的比例分別為28%,5%,58%和6%,弱反氣旋型和東北低壓槽型出現(xiàn)在春夏秋三季,大陸高壓型和海上高壓后部型出現(xiàn)在春秋兩季.

3.3 4類天氣型中臭氧都與925hPa 溫度顯著正相關(guān).不同天氣型下,與臭氧相關(guān)的關(guān)鍵天氣要素不同.弱反氣旋型和東北低壓槽型中臭氧與濕度的相關(guān)比溫度高,大陸高壓型和海上高壓后部型中臭氧與溫度的相關(guān)比濕度高.弱反氣旋型的關(guān)鍵因子為太陽(yáng)輻射,云量,925hPa 相對(duì)濕度,925hPa 和10m 緯向風(fēng).東北低壓槽型的關(guān)鍵因子是太陽(yáng)輻射,云量,850hPa、925hPa 和2m 的相對(duì)濕度.大陸高壓型的關(guān)鍵因子為850hPa 和925hPa 溫度,925hPa 和10m 經(jīng)向風(fēng),大氣穩(wěn)定度.海上高壓后部型的關(guān)鍵因子為太陽(yáng)輻射、925hPa 溫度、2m 最高溫度、云量和925hPa相對(duì)濕度.

3.4 從氣流后向軌跡看,大陸高壓型下是否發(fā)生臭氧污染主要與氣流來(lái)源的緯度有關(guān),當(dāng)氣流來(lái)源于40°N 以南時(shí),容易發(fā)生污染.其他三個(gè)天氣型主要與氣流來(lái)源于內(nèi)陸還是海上有關(guān),當(dāng)氣流來(lái)源于內(nèi)陸時(shí),容易發(fā)生污染.

3.5 膠東經(jīng)濟(jì)圈臭氧污染日的氣流主要來(lái)源于內(nèi)陸和南部近海.其中山東省內(nèi)最多,占比32%,其次是江蘇省占19%,安徽省占17%,山東近海和江蘇近海占16%.

3.6 一次連續(xù)臭氧污染過(guò)程分析顯示,當(dāng)連續(xù)多日受高空西風(fēng)槽后西北氣流或高壓脊控制,低層受內(nèi)陸西北或西南氣流影響時(shí),有利于膠東經(jīng)濟(jì)圈臭氧污染的發(fā)生和持續(xù);當(dāng)受到高空西風(fēng)槽前西南氣流和低層?xùn)|南海上氣流影響時(shí),臭氧污染過(guò)程結(jié)束.