內蒙古典型草原2010～2021年黑碳氣溶膠濃度變化及影響因素分析

王慧清,裴 浩,孫 玉(1.內蒙古自治區氣象臺,內蒙古 呼和浩特 010051；2.內蒙古自治區荒漠生態氣象中心,內蒙古 呼和浩特 010051；3.內蒙古自治區氣象局,內蒙古 呼和浩特 010051；.內蒙古自治區氣候中心,內蒙古 呼和浩特 010051)

黑碳氣溶膠(BC)是懸浮在大氣中的黑色碳質顆粒物,是大氣氣溶膠的重要組成部分,其粒徑通常為0.01～1μm,由含碳物質不完全燃燒產生[1].BC 對從可見光到紅外波段的太陽輻射具有廣泛的吸收性,因而大氣中BC 的存在能夠影響地球系統的輻射平衡,進而直接影響氣候變化[2-3];其還可以作為云的凝結核影響云的形成及其微物理結構,通過改變云的輻射特性來間接影響全球環境和氣候變化[4-6].BC 對大氣中一些重要的化學反應具有很強的催化作用,能夠吸附大量的致癌有毒物質,可以深入人體的呼吸系統,嚴重影響和危(毒)害環境及人體健康,是影響大氣環境質量的重要組分[7-8].由于BC 對氣候的直接和間接效應、對空氣質量、人體健康等的影響,大氣中的BC 越來越受到科學家的關注,已成為當前國際大氣化學研究的熱點之一.

我國從20世紀90年代初逐步開始對BC 進行廣泛觀測[5,9-15].早在1991年和1994年湯潔等[10]、秦世廣等[5]分別對東部浙江臨安和西部青海瓦里關大氣本地站開展BC 觀測工作并得到一些有意義的研究結果.王庚辰等[13-14]于1992年和1996～2004年系統的監測研究了北京地區大氣中BC 的濃度變化,發現城市上空大氣中BC 的濃度變化很大,但從2000 開始呈下降趨勢.為了研究從中國長距離輸送到下風區海洋的BC 的輻射和氣候效應,Parungo等[15]早在1994年就開始在北京和上海進行BC 的觀測.對珠三角地區BC 進行觀測開始于21世紀初[11],之后吳兌等[16-20]從2003年開始對該地區BC進行連續觀測并致力于相關研究一直延續至今.同年婁淑娟等[21]在北京、李楊等[22]在西安陸續展開對BC 的觀測和分析,至此拉開了我國對BC 系統深入觀測研究的帷幕.然而,對于BC 的研究主要集中在京津冀、長三角和長江中下游兩湖平原區[23-35].在干旱、半干旱地區,沙塵氣溶膠的研究開展相對較早[36-40],而對于BC 的研究起步比較晚且相對較少[41-47],尤其對半干旱地區長時間序列BC濃度的研究仍較為不足.

錫林浩特市位于內蒙古自治區中東部偏北錫林郭勒大草原中部,地勢南高北低,海拔高度均在1000m 以上.隨著城鎮化建設的加快,錫林浩特市人口逐漸增多,機動車數量增加,能源消耗也隨之遞增,增加了黑碳的排放,給大氣環境質量帶來了較大壓力.目前,還未見專門針對內蒙古半干旱區典型草原長時間序列BC 的研究報道.基于此,本文對錫林浩特國家氣候觀象臺大氣成分觀測站開展BC 的初步研究.首先分析2010～2021年觀測點BC 濃度的日、月、季節及年變化等時間特征,其次探討其變化和氣象要素的關系及可能影響因素,以期為大氣黑碳污染防治工作提供科學依據.

1 研究方法

1.1 研究區概況

錫林浩特市地處中緯度西風氣流帶,具有半干旱大陸氣候特征,日照長、溫差大、濕度小、氣候干燥.年平均氣溫3.4 ℃,年平均降水量280.0mm,降水主要集中在6～8月,年平均風速2.8m/s,年日照總時數為2700.7h,主要氣象災害有干旱、大風、沙塵暴、寒潮等.

錫林浩特國家氣候觀象臺大氣成分觀測站AE-31 型黑碳觀測儀位于錫林浩特市東北方向20km 處毛登牧場內(116°19′E、44°08′N),海拔1124.0m,距離地面高度5m.該牧場屬克氏針茅(Stipa krylovii)典型草原,周邊無明顯工業污染源,四周相對開闊穩定,具有一定的區域代表性(圖1).

圖1 黑碳氣溶膠觀測站點位置Fig.1 Location of black carbon aerosol observation site

1.2 觀測儀器及資料處理

本文的采樣儀器為美國瑪基科學公司生產的AE-31 型黑碳儀,該儀器有7 個測量通道,波長分別為370,470,520,590,660,880和950nm.考慮到其他氣溶膠粒子和氣體在880nm波段吸收較少,而BC在880nm 具有強吸收性,可以認為BC 是880nm 波段中唯一具有吸光能力的物質,故本次研究選用880nm通道測量的數據.

Aethalometer 是一種基于濾膜測量氣溶膠光吸收的技術.其原理是通過實時測量石英濾紙帶上收集的粒子對光的吸收造成的衰減[48],并假定透過濾膜的光衰減是由黑碳(BC)吸收造成的,由此根據連續測量透過濾膜的光衰減的變化計算出黑碳的濃度.

當一束光透過收集了空氣樣品中顆粒物的石英濾膜時的光學衰減ATN 為:

式中:I0入射光透過空白濾膜的光強;I 為同一光源透過收集有氣溶膠樣品的濾膜后的光強;因子100 是為了方便表示光學衰減的量值而引入的.根據定義,光學衰減ATN 為正的無量綱數值.在有效范圍內,黑碳氣溶膠的沉積量MBC(g/cm2)與光學衰減ATNλ存在線性關系:

式中:σλ(cm2/g)是黑碳氣溶膠對波長λ入射光的當量衰減系數,與黑碳氣溶膠在波長λ的質量吸收系數有關.

Aethalometer 工作時,在抽氣泵的驅動下,環境空氣連續地通過濾膜帶的采樣區(稱為采樣點),氣溶膠樣品被收集在該部分濾膜上.每隔一個時間周期,儀器開/關測量光源一次,并測量有光源照射和無光源照射兩種條件下,透過石英濾膜的氣溶膠采樣區(點)和參照區(點)的光強.根據光強信號,計算每個測量周期的采樣區(點)的光學衰減增量,得到該測量周期內收集的黑碳氣溶膠質量,再除以這段時間的采樣空氣體積,即可以計算出采樣空氣流中的平均黑碳濃度.由于參照點的濾膜和其他光學器件的透過率在整個測量過程中不會發生變化,所以參照點的測量信號可以用來修正光源光強的微小變化,以提高儀器的準確性.此外,為了更加精確,儀器還需要測量光源關閉時的采樣點和參照點檢測器的“暗”信號.“暗”信號是沒有光源照射時的檢測器電子線路的輸出,一般是“亮”信號的百分之一.為了減少“暗”信號的影響,在計算光學衰減時要用“亮”信號減去對應的“暗”信號.即按照下式計算該測量周期結束時采樣點氣溶膠樣品的光學衰減 ATN :

式中:SB 為采樣點“亮”信號;SZ 為采樣點“暗”信號;RB 為參照點“亮”信號;RZ 為參照點“暗”信號.

某一個測量周期與上一個測量周期間的采樣點光學衰減ATN 的增量與采樣點的黑碳氣溶膠質量MBC的增加成正比,即:

式中:σ為黑碳氣溶膠的當量吸收系數,cm2/g;ATN為本測量周期的光學衰減;ATN0為上一個測量周期的光學衰減;Δ(MBC)為采樣點的黑碳沉積量增量,g/cm2.

設采樣點的面積為A,采樣的體積流速為F,相鄰兩個采樣周期(經過時間為T)內環境大氣中的平均黑碳濃度ρBC可由下式計算:

式中:ρBC為黑碳氣溶膠平均濃度,ng/m3;σ為黑碳氣溶膠的當量吸收系數,cm2/g;ATN 為本測量周期的光學衰減;ATN0為上一個測量周期的光學衰減;Δ(MBC)為采樣點的黑碳沉積量增量,g/cm2;A 為采樣點的面積,cm2;F 為采樣的體積流量,m3/min;T 為采樣周期的時間,min.

根據黑碳氣溶膠的不同來源及混合狀態,σλ在一定范圍內變化,一般在10～19m2/g 之間,本文采用的是廠家推薦的16.6m2/g.觀測中黑碳儀的采樣流量為5L/min,采樣頻率為5min[16-17,21].然后由BC 5min 平均濃度計算得出BC 小時平均濃度,再在小時平均濃度的基礎上分別統計出BC 的日平均濃度、月平均濃度和年平均濃度等.

氣象數據(溫度、風速、相對濕度和降水量)來自錫林浩特國家氣候觀象臺氣象觀測場,數據質量控制參照中國氣象局氣象數據觀測標準,時間分辨率為1h.

2 結果與分析

2.1 黑碳氣溶膠濃度日變化

如圖2所示,觀測期間BC 濃度日變化具有明顯的“單峰型”特征,在上午06:00～10:00 濃度值相對較高,08:00 達到峰值為336.84ng/m3,下午14:00～17:00 濃度值相對較低,16:00 達到谷值為206.39ng/m3.小時BC 濃度均值基本上是從傍晚17:00 左右開始至21:00 迅速升高,之后濃度增加變緩,早晨05:00開始至08:00,又以相對較快的速度增大至一天內的最大值,然后緩慢的降低.

圖2 2010～2021年多年平均黑碳氣溶膠濃度日變化序列Fig.2 Diurnal variation of mean black carbon aerosol concentration from 2010 to 2021

春季和夏季BC 濃度峰值出現的時間最早為早晨06:00,分別為339.74 和316.83ng/m3;冬季BC 濃度峰值出現的時間最晚在上午10:00,為395.14ng/m3;而秋季BC 濃度峰值出現的時間在上午09:00,為359.91ng/m3.春、夏、秋、冬四季谷值均出現在下午16:00,分別為:203.21,177.82,198.74 和246.84ng/m3(圖3).

圖3 2010～2021年多年平均黑碳氣溶膠濃度季節變化Fig.3 Diurnal variations of mean black carbon aerosol concentration from 2010 to 2021 in different seasons

圖4 2010～2021年多年平均逐時黑碳氣溶膠濃度月變化Fig.4 Two-dimensional temporal distribution of mean black carbon aerosol concentration from 2010 to 2021.The horizontal(vertical)axis represents different months(hours)

國內許多城市如北京[21,23-24]、上海[27-28]、蘇州[32]、廣州[20]、新疆[44-46]等地BC日變化呈典型的“雙峰雙谷”特征,峰值一般出現在上下班高峰時段,說明汽車尾氣排放可能是造成這一現象的原因.還有一些城市BC 濃度的日變化存在季節差異,例如北京在秋冬季呈“雙峰型”而夏季則為“單峰型”[21],廣州在干季呈“雙峰型”而濕季呈“單峰型”[20].而邢臺[25]、蘭州[38-40]等地的BC 濃度日變化表現為“單峰型”特征,與本文研究結論一致.

觀測點BC 濃度“早晚高、午后低”的變化特征可能是因為早晨居民烹飪、燃煤供暖等人類活動逐漸增加,且由于早高峰的到來,來往機動車輛增加,交通來源BC 排放量增加,使得BC 濃度升高顯著.另外,早晨大氣層結較穩定,混合層高度也相對較低,且大氣易出現逆溫現象,氣象條件不利于污染物的擴散,使得BC 濃度處于較高的水平.之后隨著太陽輻射的增強,溫度開始升高,對流層高度逐漸升高,有利于大氣中BC 的擴散,故 BC 濃度逐漸降低.再加上午開始供暖強度減弱,交通流量降低,機動車尾氣排放量相對較少,也造成午后 BC 濃度值較低.隨著晚高峰的到來,機動車逐漸增多,烹飪和燃煤等人類活動增加,使得 BC 濃度再次增加.同時夜間太陽輻射較弱,氣溫逐漸下降,大氣邊界層降低,對流活動減弱,對污染物的擴散不利,也導致夜間BC 濃度出現較高值的現象.此外,冬季晝短夜長,人類活動較其他季節要延遲;再加上冬季日出晚,氣溫低,早晨大氣層結更加穩定,且更易出現逆溫,造成空氣污染物不易稀釋擴散,故冬季BC 濃度峰值出現的時間較其他三個季節晚.

綜上分析,觀測點處BC 濃度的日變化可能受到來自于氣候類型、氣象因素、人類活動、局域小循環等眾多因素的共同影響,這還有待進一步研究和探索.

2.2 黑碳氣溶膠濃度月變化

由2010～2021年平均各月 BC 濃度分布可知,BC 濃度最大(小)月值出現在1(7)月,分別為345.17和228.39ng/m3;次大(小)值出現在11(6、8)月,分別為317.08 和232.22ng/m3.與BC 濃度的月變化特征類似,其標準差分布也表現為秋冬高于春夏,說明在觀測點BC 濃度高值期間的秋冬季,其變化幅度也較大.觀測期間BC月平均濃度最高值出現在1月,之后逐漸下降,進入4月,5月,BC月平均濃度又有明顯的增大.進入汛期(6～8月)后,BC 濃度降低明顯,7月達到最低值.此后,BC月平均濃度再逐漸增大,整個秋冬季都維持一個較高水平.

由圖 4 可知,觀測點處BC 濃度在水平方向上顏色變化劇烈,早晚都有較強的顏色變化趨勢.3～5月尤其是4月,從傍晚18:00 左右開始一直到夜間22:00BC 濃度有明顯的增大趨勢;6～9月傍晚17:00～23:00BC 濃度增大幅度較大,10月至次年2月BC 濃度較其他月份相對較高,尤其是傍晚至凌晨BC 濃度均處于較高水平.

觀測期間BC月平均濃度最高值出現在1月,之后隨著天氣慢慢轉暖,BC月平均濃度逐漸下降.進入春季尤其到了4,5月,隨著內蒙古風力加大,有利于BC 輸送,故BC月平均濃度又有明顯的增多.進入6月后,氣溫升高、氣壓降低,且隨著降雨頻率和降雨總量的增多,可有效稀釋或清除空氣中的BC,且夏季盛行風向為東偏南,向觀測點輸送的BC 減少,故夏季觀測點BC 濃度較其他三季低,7月又是內蒙古主汛期,降雨量較大,故BC濃度在7月達到最低值.夏季BC 濃度最低,還有一個原因是夏季燃煤量及機動車活動量相對減少,故BC 排放量也相對降低.此后,BC月平均濃度再逐漸增加,這一方面是因為秋季錫林浩特市盛行風向為南偏西,向觀測點輸送BC增加;另一方面每年的10月1日開始錫林浩特市進入采暖期,企業和居民取暖燃煤排放也是BC 的主要貢獻源.進入冬季后風速較小、氣溫較低以及降水較少等氣象條件也不利于空氣污染物的擴散.

2.3 黑碳氣溶膠濃度季節變化

為方便討論分析BC 濃度的季節變化特征,本文以每年的3～5月為春季,6～8月為夏季,9～11月為秋季,12月和翌年的1月,2月為冬季.

2010～2021年多年平均的BC 濃度季節變化顯示(表1),觀測點冬季BC 濃度為303.5ng/m3,秋季為291.8ng/m3,春季和夏季分別為264.2 和231.2ng/m3.春季和秋季BC 濃度差異不顯著,冬季BC 濃度為夏季的1.31 倍.各季BC 濃度總體變化表現為冬季>秋季>春季>夏季,總體上呈現出“秋冬高、春夏低”的變化特征.

表1 不同季節多年平均黑碳質量濃度基本統計特征(ng/m3)Table 1 Basic statistical characteristics of multi-year average black carbon aerosol concentration in different seasons(ng/m3)

一方面四季氣溫、降水、盛行風向、風速大小以及其他空氣污染氣象條件都有很大差別,另一方面四季人類活動也不同,造成大氣中BC 的來源及強度不同,使得BC 濃度季節變化的原因較為復雜.夏季太陽輻射強,日照時間長,氣溫高,邊界層湍流擴散較為劇烈,再加上夏季降水較多,有利于大氣中BC的擴散和沉降.而冬季正好相反,太陽輻射弱,日照時間短,氣溫低且易出現逆溫現象,湍流垂直發展弱,降水少,這些都不利于黑碳的擴散和清除.另一方面,冬季燃煤和機動車排放量均較夏季要高,這些都是冬季BC 濃度比夏季高的重要原因.秋季和冬季的BC濃度比春季高,主要原因是春季氣溫逐漸開始升高,氣壓降低,邊界層湍流比秋季和冬季要強烈.同時,觀測點春季積雪融化較慢,平均風速也大于秋季和冬季,因而有利于污染物清除和擴散.此外,春季燃煤量隨著天氣的轉暖逐漸減少,因此春季因燃煤排放的BC 量也相應地減少.但是由于春季是內蒙古大風天氣頻發的季節,有利于BC 的輸送,使得其質量濃度要明顯高于夏季.

2.4 黑碳氣溶膠濃度年變化

一元線性回歸能直接描述氣候要素的年際變化幅度,它可以用來分析氣候因子每年或每10年的升降程度.分析BC 濃度的年變化規律(圖5)發現,近12年來BC 平均濃度為271.76ng/m3,在2010～2021年期間BC 濃度的最高(低)值出現在2012年(2021年),達到527.71(73.09)ng/m3,最高值是最低值的7 倍多,年際變化差異明顯.2010～2014年之間,BC 濃度整體偏高,5年平均值為450.34ng/m3,呈先增加后減少的態勢,2012年達到12年來最高值為527.71ng/m3.BC 濃度在2014年后迅速減少且整體偏低,2015～2021年多年平均值為144.56ng/m3,同樣呈先增加后減少的態勢,2018年最高為249.13ng/m3.總體來看,近12年BC 質量濃度值呈下降趨勢(通過了0.05 的顯著性檢驗),10年趨勢率約為-3.69ng/m3.2013年國務院印發《大氣污染防治行動計劃》,此后我國大氣污染物濃度迅速降低,空氣質量明顯改善.近10年,觀測點BC質量濃度值下降極顯著,也印證了這一點.

圖5 2010～2021年黑碳質量濃度逐年變化Fig.5 Temporal change of annual mean black carbon aerosol concentration from 2010 to 2021

3 黑碳氣溶膠濃度與氣象要素關系

3.1 不同風場下的黑碳氣溶膠濃度變化

如圖6a所示,BC 濃度在西南風向下濃度值最高,達到420.22ng/m3,在東北風向下最低為146.39ng/m3,最大值是最小值的將近3 倍.結合圖1 發現,BC觀測點位于錫林浩特市東北方向,在西南風影響下,錫林浩特市BC 可能會向東北方向輸送.為了探究BC 濃度與本地氣象因子的關系,本文選取了BC 高濃度的主風向西南(SW)(圖6b)和BC 低濃度的主風向東北(NE)(圖6c)2 個風向研究主風向不同風速取值范圍BC 濃度與風速的關系.結果表明,當盛行西南風時BC 濃度值隨著風速的增大而顯著升高,但當盛行東北風時BC 濃度值隨著風速的增大而降低,且西南風時觀測點BC 濃度明顯高于東北風時.

圖6 不同風向黑碳氣溶膠平均濃度分布(a)和西南風向(b)、東北風向(c)不同風力等級下黑碳氣溶膠濃度變化Fig.6 Distribution of average black carbon aerosol concentration in different wind directions(a)and variation of black carbon mass concentration in southwest(b)and northeast(c)wind with different levels

對不同季節、不同風向、不同風速下的BC 濃度進行統計發現,當風速為0≤v≤1.0m/s 時,春、夏、秋、冬四季的BC 濃度分別在SSW(南西南)、E(東)、SW(西南)和WNW(西西北)風向下最大;當風速為1.0

總體來看,觀測點不同季節、不同風速下,幾乎均在南偏西方向BC 濃度值最大,且秋冬季濃度值高于春夏季.當風速≤5m/s 時,隨著風速增大BC 濃度呈現先增大后減小的趨勢,風速為2.05m/s 時,隨著風速增大BC 濃度值也逐漸增大.

3.2 溫度、濕度對黑碳氣溶膠濃度的影響

使用SPSS 軟件對觀測期間日平均BC 濃度與日平均氣溫和相對濕度值進行Pearson 相關性分析,其相關系數分別為-0.796**、0.797**(**表示極顯著相關P<0.01,下同).可知,BC 濃度與氣溫呈極顯著負相關,與相對濕度呈極顯著正相關.說明氣溫較低時,不利于空氣中發生光化學反應,不利于BC 的擴散和清除;相反氣溫升高可以促進光化學反應的發生,有利于BC 的擴散和清除,從而導致空氣中BC 濃度下降.相對濕度較高時空氣中顆粒物不易擴散,濕度大風速小時則不利于污染物的擴散輸送.

此外,線性回歸關系分析結果顯示(圖7),BC濃度與氣溫、相對濕度之間的R2分別為0.634 和0.635,一元線性擬合效果較好,線性關系較明顯,表明氣溫和相對濕度是影響環境空氣中BC 濃度的重要因素.

圖7 黑碳氣溶膠濃度與氣溫(a)和相對濕度(b)之間的線性回歸關系Fig.7 (a)Linear regression relationship between the black carbon aerosol concentration and the air temperature.(b)As in(a)but for the relative humidity

3.3 降水對黑碳氣溶膠濃度的影響

與其他氣象要素一樣,降水也是影響BC 濃度的重要因子之一.如圖8所示,無降水時的BC 平均濃度為 273.52ng/m3,有降水時 BC 平均濃度為224.48ng/m3,較無降水時低17.93%(圖8a).BC日平均濃度與降水日平均值 Pearson 相關系數為-0.545**,呈極顯著負相關,表明降水對大氣中BC有著較好的清除、沉降作用.此外,線性回歸關系分析結果顯示(圖8b),BC 濃度與降水之間呈負相關關系,R2為0.297,一元線性擬合效果較好,線性關系較明顯.

圖8 黑碳氣溶膠濃度與降水之間的關系Fig.8 Relationship between black carbon aerosol concentration and precipitation

眾多的研究表明,大氣中 BC 濃度與氣象要素之間的關系較為復雜,即使是同一地區在不同季節二者關系也存在一定的差異[33].BC 一方面通過對天氣、氣候以及大氣環境的影響,進而影響空氣質量[4-5];另一方面風速和風向、氣溫以及濕度等的變化對BC 濃度的分布存在明顯影響[20,29].本文中觀測點BC 濃度與氣溫、降水呈極顯著負相關,與相對濕度呈極顯著正相關.不同季節、不同風速下,觀測點BC 濃度峰值出現有所差別,但幾乎均在南偏西方向BC 濃度值最大,且秋冬季濃度值高于春夏季,但不同風速下觀測點BC 濃度值變化各有差異.因此可見,BC 濃度與氣象要素關系密切.

由以上分析可知,觀測點BC 濃度在西南風向下增加,而在東北風向下其濃度幾乎不變甚至略減少.本文雖然探討了氣象要素變化對BC 濃度的影響,也給出了一些認識,但這種關系仍是統計關系,其內在的機理還需要深入研究.同時由于僅有單站的BC濃度觀測資料,因此缺乏對其空間分布的變化分析,隨著監測站點的布局和數據的積累,這方面的工作將在后期不斷完善.隨著數值預報的大力發展,對氣象要素的預報準確率不斷提升,今后可逐步開展精細化、精準化空氣污染氣象條件預報,為環境大氣污染擴散提供科學依據,并為政府決策提供有力支撐.

4 結論

4.1 不同季節、不同風速下,幾乎均在南偏西方向BC 濃度值最大,且秋冬季濃度值高于春夏季.

4.2 BC 濃度日變化整體呈現出明顯的“單峰型”變化特征,冬季峰值出現時間較其他三個季節晚3～4h,四季谷值出現時間一致.

4.3 BC 濃度及其標準差總體上均呈現出“秋冬高、春夏低”的變化特征,說明BC 濃度在高值期間的秋冬季,其變化幅度也較大.

4.4 10年來觀測點BC 濃度總體呈較明顯的下降趨勢.可見,錫林浩特市污染防治及節能減排措施相關工作成效顯著,空氣質量改善明顯.

4.5 BC 濃度與氣溫、降水呈極顯著負相關,與相對濕度呈極顯著正相關,即BC 濃度高值對應著地面氣溫低值、地面相對濕度高值以及無降水發生時.