鈷靶池邊活度測量

殷振國,連 琦,張 平,徐 北,王明明,馮五洲,顏田玉

(1.中廣核研究院有限公司,深圳 518031;2.陜西衛(wèi)峰核電子有限公司,西安 710199)

秦山核電三期重水堆已經(jīng)實現(xiàn)了工業(yè)輻照鈷源、醫(yī)療源的國產(chǎn)化。工業(yè)輻照源年產(chǎn)額2.59×1017Bq,基本滿足國內(nèi)近一半的需求量,還有近一半的需求缺口,為此中廣核集團開展了壓水堆產(chǎn)60Co的研究[1],并在嶺澳核電站進行入堆輻照。輻照裝置利用壓水堆阻力塞組件,利用鈷作為新燃料反應性吸收體,平衡全堆部分反應性。通過控制鈷的裝載量,考慮反應性平衡反應堆有效滿功率天數(shù),以避免影響電站運行的經(jīng)濟性。經(jīng)計算,鈷靶經(jīng)過3個循環(huán)輻照后能夠達到工業(yè)輻照源的活度需求。為了準確掌握鈷靶在堆內(nèi)輻照后的活度,需對鈷靶進行活度測量?？紤]到將鈷靶運輸?shù)綗崾覝y量的時效性與成本,課題組決定在乏池內(nèi)直接測量鈷靶活度。

李星垣等[2]用電離室通過準直孔在水下測鈷靶的活度分布,通過將鈷靶提出水面,在遠距離將整個鈷靶看作點源測量鈷靶活度。但非密封電離室必須進行溫度、氣壓修正,需要達到溫度平衡,整個過程測量費時。侯海林等[3]用電離室在水下測60Co活度的方法需要采用累積因子,累積因子的計算方法有矩陣法、蒙特卡羅方法等,但必須借助高容量計算機完成。由于屏蔽層厚度在1～20個平均自由程內(nèi)、光子能量為0.5～10 MeV時,可用經(jīng)驗公式和查表法得到累計因子。經(jīng)驗公式較多,選擇可靠的經(jīng)驗公式至關(guān)重要。在無限介質(zhì)中各向同性點源γ射線照射量積累因子的經(jīng)驗公式中,文獻[4]中的泰勒公式較好。與上世紀80年代相比,現(xiàn)在計算機的容量和計算速度等性能都有極大的提高,在一般的工作中采用蒙特卡羅方法成為可能。

蒙特卡羅方法廣泛用于醫(yī)學劑量計算,涉及多種醫(yī)用劑量計或模體材料[5-6],文獻[6]采用蒙特卡羅方法研究Al2O3劑量計在放療中吸收劑量計算的應用。對于乏池內(nèi)水環(huán)境測量鈷靶活度測量,選用測量限、測量范圍和體積等適宜的丙氨酸劑量計。水介質(zhì)吸收及散射不同于空氣中測量,本研究采用蒙特卡羅數(shù)值模擬方法計算丙氨酸劑量計周圍介質(zhì)對射線吸收的影響。丙氨酸劑量測量系統(tǒng)測量范圍寬、準確,可作為參考標準和傳遞標準[7]。文獻[8]采用蒙特卡羅計算標準場下的測量影響,進行相對修正,通過對比驗證蒙特卡羅計算方法的準確性。本研究采用蒙特卡羅計算與測量已知活度的放射源,驗證方法和模型的準確性。

1 測量原理與裝置

1.1 測量原理

反應堆內(nèi)輻照后的鈷棒節(jié)會在其周圍空間形成輻射場。利用蒙特卡羅數(shù)值模擬鈷靶周圍空間輻射場,通過化學劑量計測量空間某點劑量,計算該點劑量率轉(zhuǎn)換因子,從而獲得鈷棒節(jié)活度。

A=C·D

(1)

式中,D為劑量計測得的吸收劑量率,Gy·h-1;C為劑量率轉(zhuǎn)換因子,Ci·Gy-1·h;A為鈷棒節(jié)活度,Ci。其中的劑量率轉(zhuǎn)換因子通過蒙特卡羅模擬得到,模擬考慮因素包括水介質(zhì),測量裝置結(jié)構(gòu)參數(shù)、材質(zhì),成分,化學劑量計成分、結(jié)構(gòu)等。

1.2 測量裝置

1.2.1鈷靶結(jié)構(gòu) 壓水堆產(chǎn)鈷靶件結(jié)構(gòu)示意圖示于圖1。鈷棒內(nèi)有9個鈷棒節(jié),鈷棒節(jié)(φ8 mm×204 mm)內(nèi)均勻分布900顆鈷粒,總質(zhì)量10.94 g。鈷靶堆內(nèi)輻照3個循環(huán)后,活度理論計算值分別為:第一個循環(huán)547 Ci;第二個循環(huán)876 Ci;第三個循環(huán)1 149 Ci。比活度分別約為50、80、105 Ci/g。

a——鈷靶組件;b——鈷棒節(jié)圖1 鈷靶結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Cobalt target structure diagram

1.2.2測量裝置 根據(jù)現(xiàn)場條件及池邊操作安全性、便利性要求,初步確定鈷靶測量結(jié)構(gòu),裝置示意圖示于圖2。裝置由水下測量平臺、測量片架、輻照靶件架、水下操作工具、屏蔽體和儲源罐組成。測量平臺固定在燃料升降機上,平臺四周設有圍欄防止鈷靶落入水池中。在平臺與儲源罐之間設有鉛屏蔽塊,以減少儲源罐中剩余8根鈷棒節(jié)的影響。在測量平臺中心線上分別設置丙氨酸劑量片架與輻照靶件架。整個測量裝置位于乏池水下3 m,確保池邊人員操作輻射安全。

圖2 池邊測量裝置示意圖(a)及裝置照片(b)Fig.2 Diagram (a) and photo (b) of the pool side measurement apparatus

2 實驗方法

2.1 蒙特卡羅模型建立與修正

采用MCNP計算軟件[9],針對源活性區(qū)數(shù)量眾多,計算中將鈷粒源分區(qū)分別計算,最終將各區(qū)線性疊加得到棒源的響應。鑒于鈷棒由多達900個相互獨立的鈷粒組成,采用分區(qū)域柵元結(jié)構(gòu),并采用LIKE…BUT…語句簡化輸入結(jié)構(gòu)。

為證明采用方法的可靠性,同時采用MCNP軟件的F6卡和*F8卡,結(jié)果表明兩種卡所得到的結(jié)果一致。為確保所采用的射線作用截面等數(shù)據(jù)及軟件設置參數(shù)的可靠性,采用經(jīng)過與實際實驗測量標準源刻度數(shù)據(jù)比對驗證可靠性的數(shù)據(jù)及參數(shù)。

文獻[10]整理了多種常用材料的特性,本研究計算時采用該文獻數(shù)據(jù)。

建立模型時采用的丙氨酸劑量計參數(shù)列于表1。建立蒙特卡羅模型時需要的源與探測器距離等參數(shù)采用傳統(tǒng)方法估算。將鈷棒節(jié)近似等效為均勻分布的鈷線源結(jié)構(gòu),采用常用的計算線源劑量率的方法,如公式(2)[11],計算線源角平分線上距離線源為a處在空氣中的照射量率。利用水的吸收系數(shù)等數(shù)據(jù),計算幾個典型屏蔽衰減率(2,2,50,50 000)倍下的距離。

表1 丙氨酸劑量計參數(shù) Table 1 Parameters of the alanine dosimeter

(2)

2.2 測量驗證

為了進一步驗證測量裝置結(jié)構(gòu)合理性、蒙特卡羅數(shù)值模擬模型的準確性,確認測量時間、測量位置,優(yōu)化測量操作過程。在水池內(nèi)建立類似的測量環(huán)境,采用已知活度的標準鈷源進行驗證。鈷源的活度、結(jié)構(gòu)與待測鈷棒節(jié)相近,蒙特卡羅數(shù)值模擬輸入進行相應的調(diào)整。鈷源參數(shù)列于表2,驗證裝置示于圖3。

表2 鈷源參數(shù) Table 2 Cobalt source parameters

圖3 驗證裝置Fig.3 Apparatus for verification

測量時間分別選取10、20、30、60 min,測量位置分別位于上、中、下,重復性驗證選取20 min中間位置。具體測量實驗要求列于表3。經(jīng)過操作演練鈷源和劑量計放入工裝時間可以控制在30 s內(nèi)。池邊測量完成后即送往中國原子能科學研究院國防科技工業(yè)電離輻射一級計量站測量。丙氨酸劑量計的校準、測量工作均由計量站完成,并出具檢測報告。測試按照《使用丙氨酸-EPR劑量測量系統(tǒng)的標準方法》(GB/T 16639—2008)進行,測試報告給出的單次不確定度為7%(k=2)左右。

表3 實驗要求 Table 3 Test requirements

3 結(jié)果與討論

3.1 模型修正

鈷棒節(jié)經(jīng)水屏蔽后不同位置的劑量值列于表4。初步確定測量裝置結(jié)構(gòu)后,結(jié)合現(xiàn)場條件要求平臺尺寸不大于1.2 m,丙氨酸劑量計最小吸收劑量>5 Gy,單根操作時間不超過30 min要求。通過計算確定鈷棒節(jié)與丙氨酸劑量計之間距離,當距離30 cm時,可滿足丙氨酸劑量計最小吸收劑量需>5 Gy的要求。測量裝置處于水下3 m即可保證操作人員處于安全操作。儲源罐屏蔽體經(jīng)蒙特卡羅計算單根最大影響不超過0.37%,另8根鈷棒節(jié)總貢獻小于3%。水池其他本底來源經(jīng)計算小于1%。經(jīng)過以上計算,確認固化了測量裝置。

表4 鈷棒節(jié)在水中衰減的劑量率計算值 Table 4 Calculated doses from Cobalt rod in water

3.2 測量驗證

測量結(jié)果與蒙特卡羅計算結(jié)果數(shù)據(jù)對比列于表5。從表5可看出,測量時間10、20、30 min測量值與計算值符合好。上、中、下不同位置實際測量劑量值與蒙特卡羅計算得到的活度轉(zhuǎn)換因子均顯示出上、中、下有差異,測量值與計算值最大偏差為7.96%。選擇30 min作為本次測量實驗的時間,采用上、中、下位置平均值作為最終活度測量值。

依據(jù)測量驗證的方法和結(jié)果,在乏池測量鈷棒節(jié),測量結(jié)果列于表6。從各個棒節(jié)活度測量結(jié)果可見,各個棒節(jié)活度差別不大,最終結(jié)果采用各個棒節(jié)活度算術(shù)平均值作為最終測量活度值,得到測量時刻活度值為361.3 Ci。測量時刻活度值經(jīng)過衰變修正到出堆時間活度值,得到出堆活度498.1 Ci(參考時間為出堆時間)、出堆比活度45.53 Ci/g,與理論計算出堆活度547 Ci,理論計算出堆比活度50 Ci/g基本一致。

表6 鈷棒節(jié)測量結(jié)果 Table 6 Measured values of the Cobalt rod

3.3 不確定度

由于測量過程放入取出操作時間完全控制在30 s內(nèi),引入的測量不確定度忽略不計。

本研究不確定度估算采用按來源分類,分別為來自蒙特卡羅計算、丙氨酸劑算計測量、樣品的重復性測量、其他來源(包括如半衰期校正;模型尺寸與實際加工、裝配之間的差異等)。

不確定度及各個分量列于表7。MCNP軟件根據(jù)采用的模型,考慮射線與物質(zhì)相互作用截面、核素豐度等核數(shù)據(jù)的不確定度,以及計算條件設置如截斷誤差等,在其輸出結(jié)果中給出計算結(jié)果不確定度。軟件采取了一系列的準確度控制方法,計算時可以根據(jù)具體要求,采取適當?shù)某闃哟螖?shù)以控制仿真計算時間,本研究抽樣數(shù)一般在109量級,達到控制不確定度的目的,本研究模型水下計算按5%控制;來自丙氨酸劑量計所測劑量值的不確定度,包括來自劑量計刻度測量、標準輻射場不確定度等因素,采用檢測機構(gòu)給出的劑量值不確定度7%(k=2);重復性測量采用表2所列數(shù)據(jù),共采用了27個劑量片測量活度,不確定度處理時看作對同一活度值的多次重復測量,計算得到活度的相對標準偏差為2.0%。其他不確定度來源包括如半衰期校正,模型尺寸與實際加工、裝配公差等,這部分主要表現(xiàn)為系統(tǒng)不確定度,這些因素引起的不確定度按1%計。最終不確定度按均方差合成,為6.5%。

表7 不確定度來源 Table 7 The stem from of uncertainties

4 結(jié)論

采用化學劑量計測量空間某點吸收劑量,通過蒙特卡羅建模計算測量鈷棒節(jié)活度方法的成功應用,為測量放射性活度提供了一種新的思路。本研究采用的方法與文獻[12]相比測量結(jié)構(gòu)簡單,操作安全,廢物產(chǎn)生量小,實際測試結(jié)果可行、有效。通過測試已知標準源(量熱方法測得)驗證,合成不確定度6.5%。利用此方法成功的獲取了鈷棒節(jié)第一循環(huán)的活度數(shù)據(jù),所得活度與理論計算值相符,為后續(xù)堆內(nèi)輻照方案優(yōu)化提供數(shù)據(jù)支持。采用此方法實際測量時間1 d內(nèi)完成,避免了長周期熱室檢驗測量,以及公路運輸?shù)沫h(huán)節(jié),在滿足需求的基礎上大大減少了科研經(jīng)費的投入。