基于橫向剪切干涉系統的液膜厚度分布檢測

盛穩，余波，郭晗，周懷春

（1 中國礦業大學低碳能源與動力工程學院，江蘇 徐州 221116；2 江蘇省智慧能源技術及裝備工程研究中心，江蘇 徐州 221116）

涂層技術在航空航天[1]、電子光學器件制造[2]、醫療生物[3]等多個領域中被廣泛應用。在浸涂排液過程中，表面液膜的形成過程直接影響到涂層工藝的質量。通過對自由液膜的排液過程進行研究，可以深入了解液體在浸涂工業中的排液行為和相互作用規律，為涂層技術升級提供科學依據和技術支持[4]。厚度作為最基本的物理特征之一，準確測量對分析液膜的穩定性和流動性具有重要意義。由于液膜厚度相對較小且易受環境變化影響，對其進行高精度、快速測量比較困難。目前液膜厚度測量方法主要分為接觸式和非接觸式兩種。由于探頭與液體的接觸改變了局部厚度分布與速度場，甚至破壞液膜的結構，因此接觸式測量通常運用于液膜區域面積較大的測量[5]。而非接觸式測量，無需與被測液膜直接接觸即可得到厚度的全場分布。針對區域面積、厚度相對較小的液體薄膜，盡管可以使用超聲波[6]、輻射波[7]技術進行測量，但由于聲波波長對厚度測量的限制，非接觸式測量技術更多的研究還是偏向于干擾性更小的光學方法。

常見的光學方法主要包括光衰減法[8]、光學反射法[9]、干涉法[10]等。Dupont等[11-12]采用光衰減法分別對豎壁上自由下落液膜和靜態液膜厚度進行了測量。但由于測試時需對薄膜厚度和光衰減之間的非線性關系進行校準，這無疑增加了光衰減法的測量難度。此外，光學反射法雖然也是一種可行的測量技術，但反射率對液膜表面條件和厚度的依賴性較強，且容易受到環境光干擾，進而影響測量的準確性[13-14]。在光學方法中，基于干涉測量的方法已被證明是最適用的。這是因為它們采用光的波長作為基本長度尺度，不需要額外的校準；其次，光學干涉技術直觀性好，抗擾動性強，可用于測量不同類型和性質的液膜[15-16]。Ohyama 等[17]開發了一種基于干涉法的光學設備，可對10μm～1mm 透明（或弱吸收）固體材料或液體的瞬時均勻厚度進行實時測量。Chen等[18]采用部分相干干涉測量法準確測量了玻璃樣品、靜態乙醇膜等已知規格的液膜厚度。一些研究雖涉及液體以外的透明薄膜，但二者之間的相似性可直接擴展到液體薄膜厚度的檢測領域[19-20]。然而，上述方法大多只能測量液膜局部位置的厚度，且測試對象多為上下表面比較平滑、含有固體基體支撐的液體薄膜。

針對上述液膜測試技術存在的問題，本文提出一種基于傳統剪切干涉法改進后的橫向剪切干涉技術，在不受液膜表面波動的影響下可對全場厚度進行無接觸、精確實時測量檢測。相比其他光學干涉法[21-25]，該技術在液膜厚度檢測方面不僅具有抗擾動強、組建調試簡單、實時測量的優越性，較少的光學器件和系統輸出的簡單條紋也大大簡化了測量過程的復雜操作和對后續數據處理的難度。同時，對不同形狀、不同種類液膜的厚度測量具有廣泛的適用性，包括亞微米、微米甚至納米級的液膜。面對自由液膜排液過程中液膜不穩定、厚度變化快且分布不均勻的特點，應用該技術測量得到了全場液膜厚度分布和時間演變，為涂層工藝分析優化、軟物質領域[26]研究提供了實驗分析方法。

1 研究方法與原理

1.1 平面液膜拉伸實驗

根據實驗流程和目的，本文主要分為平面自由液膜拉伸成型和液膜厚度分布檢測兩個部分。由于純凈水的表面張力較大，水分子之間存在較強的相互作用，液體更容易形成水珠以減小比表面積而降低體系能量[27]。因此，當支撐液膜的固體基體不存在時，在空氣中形成穩定的平面自由液膜比較困難。為了解決這個問題，本文首先采用了一種液膜拉伸實驗裝置，該裝置可形成能夠保持較長時間穩定形狀的理想液體薄膜。裝置示意圖如圖1所示，主要由樣品臺、升降系統、金屬框架、高精度力學傳感器和計算機等組成。其中，固定液膜的金屬框架使用水潤濕性較好的鉑金絲（半徑r=0.3mm）材料制成，通過框架上方固定的掛鉤與力學傳感器連接并懸掛。裝置的下方升降系統與樣品臺相連，可以通過改變伺服電機的轉速，使得樣品臺在豎直方向上以一定的速度上升或下降。實驗過程中，首先將金屬框架固定并完全浸入放置在樣品臺上的液體中，然后通過計算機控制樣品臺以勻速下降的方式使得金屬框架逐漸離開液體表面。在表面張力的作用下，金屬框架離開液面時形成穩定的平面自由液膜。實驗中所使用的液體樣品為去離子水，室溫下測量的表面張力系數為72.86mN/m。除特別解釋外，后文中提到的液膜均指使用去離子水進行拉伸形成的液體薄膜。

圖1 液膜拉伸裝置示意圖

1.2 橫向剪切干涉系統

橫向剪切干涉是一種非接觸式測量技術，通過比較兩束光束間的相位差異來檢測光學系統中存在的波面畸變。當經畸變區域的光束與空氣中正常傳播的光束相遇時，其相位分布會因介質折射率的不同而產生差異。光束繼續傳播過程中經過平行平晶的前后兩個表面反射形成可見的條紋圖案，并在宏觀上反映表現為系統干涉條紋級數的變化。由于液膜與空氣折射率間的差異（nair=1，nwater≈1.33），激光波面穿過空氣中的平面液膜時，即使是微米級別的薄膜也使得在傳播過程中引起明顯的光程差，進而導致相位差的較大畸變[28]。因此，只需計算液膜存在前后的相位差變化即可得到被測液膜的厚度信息。實驗臺架如圖2 所示，主要裝置包括小孔光柵、光學衰減片、擴束準直透鏡組和平行平晶。實驗采用波長632.8nm的He-Ne激光源，相干長度約30cm，額定輸出功率21mW。系統中，首先使用衰減片降低激光光束強度，通過小孔光柵過濾其散射光后再經擴束準直透鏡組準直，隨后光束繼續穿過被測液膜引發相位畸變，經平行平晶反射后形成干涉條紋，最后由裝備鏡頭（NIKKOR AF50MM F1.8D）和單色濾光片（中心波長632nm，半帶寬10nm）的CCD 相機（Daheng MER-132-43GC-P）記錄到計算機客戶端。使用干涉系統對液膜厚度進行測量時，首先將液膜拉伸裝置中形成的平面液膜放置于圖2中的F處，隨后相機以43幀/s @ 1292×964的參數連續拍攝，曝光時間設置為500μs，直至液膜因重力作用下排水而破裂。

圖2 橫向剪切干涉系統示意圖

進行后續膜厚計算的前提是明確被測對象存在引起的光程差和相位差的變化。因此對液膜和光路進行模型分析，并定義η為光程差與薄膜厚度之比。由于重力作用，液膜厚度在豎直方向上一定存在厚度梯度，這意味著光路并不是垂直穿過液膜前后兩個表面。然而，考慮到微米級的厚度值與液膜厘米級的二維長度、寬度尺寸相比很小，可以將液膜簡化為豎直方向上厚度均勻的平行薄膜。在這種情況下，光路可以近似為垂直穿過液膜前后的兩個表面，η的表達如式(1)所示。

式中，t為待測液膜厚度，μm；n為折射率。

在橫向剪切干涉系統中，光路在傳播過程中經平行平晶的前后兩個表面反射，產生同一個平面內的兩個反射波。由于光路與平行平晶之間入射夾角的存在，上述兩個反射波會導致一定的橫向位移剪切量s。因此，被測液膜不存在時，系統背景條紋的相位差分布可以表示為式(2)。

式中，λ為激光波長，nm；ΔZ為光路經平行平晶前后兩個表面反射后的光程差。

對于給定的光學平行平晶，ΔZ是恒定的。由于被測液膜存在時導致了附加相位差，此時條紋的相位差分布為式(3)[29]。

光路與平行平晶之間入射夾角增加到一定值，橫向位移剪切量s大于液膜區域，即超過液膜寬度Lf時，不同反射波中的液膜圖像在同一平面內必然完全錯開，原本剪切干涉系統輸出的復雜干涉條紋會變為類似于雙曝光干涉系統的簡單干涉條紋，這意味著在s＞Lf條件下φ(x,y)和φ(x-s,y)至少有一個值為0。結合式(2)、式(3)，液膜存在前后導致的相位差變化可簡化為式(4)[30]。

得到被測液膜存在前后造成的相位差變化后，可通過式(5)計算得到待測液膜厚度t。

由光學理論可知，式中N=φ/π 表示干涉條紋級數，下角標0、1 分別代表被測液膜存在前后的干涉條紋級數。其中，測量厚度的不確定度主要由數據處理過程的誤差所產生，具體受到干涉圖像中條紋定級過程的影響。干涉現象的基本特性決定了干涉條紋絕對級數N的誤差不會超過±0.5級，將其代入式(5)得出液膜厚度測量的最大絕對誤差為0.75λ。

2 結果與討論

2.1 數據分析與膜厚計算

首先對三角形框架產生的拉伸液膜[圖3(a)]厚度進行光學檢測，液膜高1.3mm，底部最寬處為1.9mm。采用橫向剪切干涉系統，相機連續拍攝獲取的部分干涉圖像如圖3(b)～(f)所示。根據圖像中的條紋數量、級數分布和清晰度等因素，初步選取第100幀圖像進行后續分析計算。圖3(e)為第100幀的干涉條紋圖像，所示液膜在條紋加持下表面流場具有可視化的特點。由于液膜相位差的存在，此時三角形液膜表面的暗紋分布與圖3(f)所示系統條紋分布明顯不同。

為進一步獲取第100幀圖像中干涉條紋所蘊含的相位變化信息，采用Matlab編寫的條紋追蹤算法分別對系統背景條紋和液膜引起的畸變條紋進行跟蹤捕捉。具體步驟如下：①首先選取其中一條干涉暗紋曲線，兩端分別選取兩個參考點作為追蹤起點和終點；②通過給定的追蹤方向和步長，從起點開始沿著暗紋曲線方向移動一個步長，并在新位置確定一個參考點；③確定新的參考點后，通過分析附近的干涉條紋，在曲線上繼續選擇相鄰的參考點；④重復上述步驟，直到達到設定的終點或曲線上的參考點數量達到預定值。圖4為基于條紋追蹤算法采集到參考點的φx、φy數據集對圖像中干涉暗紋分布的還原，其中三角形液膜輪廓用紅色實線標記。根據橫向剪切理論，將圖3(e)中與豎直金屬桿重合的中間暗紋預定為1 級。以1 級暗紋作為參考條紋，背景條紋中其余暗紋級數按±2 的變化趨勢向兩側依次遞增遞減。級數分布順序如圖3(f)所示，圖中紅色直線與暗紋交點的上方數字為該條暗紋的對應級數N。根據預先假設的條紋級數順序和條紋追蹤得到φx、φy的重疊坐標范圍，將φ(x,y)最高擬合為關于x,y的三階多項式，擬合結果如圖5所示。從圖5 中可以看出，由φ(x,y)多項式計算得到的系統干涉暗紋級數分布與預先假設的條紋級數分布非常吻合，擬合效果較好，這表明人為預先給定的條紋級數順序的分配是合理的，同時三階多項式能夠很好地反映出條紋中包含的φx、φy數據集信息。

圖4 干涉條紋分布還原

圖5 干涉暗紋擬合

基于擬合結果，得到φ(x,y)的系數矩陣如表1所示。其中y3項系數存在且不為0，這表明除發生橫向剪切外，系統還存在y方向的微小豎直剪切量。分析原因可能是系統布置時相機和被測對象之間發生了水平方向的偏轉，導致原始光束與剪切光束在y方向上出現了微小的偏移。

表1 系數矩陣計算

根據表1中的系數矩陣，將暗紋分布變化后的坐標參數φx、φy代入φ(x,y)表達式后求得對應系統條紋下液膜存在時的干涉暗紋相位分布與級數變化，如圖6(a)所示；代入式(5)后，三角形框架內液膜厚度分布計算結果如圖6(b)所示。

圖6 條紋級數與三角形液膜厚度分布

圖中N=3、5、7、9、11、13 標記的系列曲線分別表示三角形液膜內部不同級數的干涉暗紋軌跡上所反映的液膜厚度。整個液膜的最小厚度為0.98μm、最大厚度為9.37μm。在液膜底部附近區域，受表面流體擾動影響，形成從底部邊界逐漸向內擴散的蘑菇云狀逆流。不同曲線軌跡的末端受流動影響其膜厚存在較大差異，全場的下限重合表明頂部液膜厚度分布較為均勻；液膜厚度在豎直方向自上而下呈遞增分布，同一水平方向厚度無明顯變化，液膜薄弱區域集中在固-液附著面下方。

2.2 矩形液膜厚度全場分布測量

橫向剪切干涉系統被用于測量膜厚時，條紋分布的密度對于準確計算液膜全場厚度起著重要作用。密集的干涉條紋分布能夠涵蓋更多的液膜區域，從而增加被測膜厚影響區域內的條紋數量。然而，較多的條紋數量會增加后續數據處理的計算量，由于矩形液膜區域大于三角形液膜區域，原先的條紋數量不足以覆蓋整個液膜區域。因此，為進一步測量矩形區域內液膜厚度的全場分布，首先需要對系統中球透鏡B 與凸透鏡C 間的距離進行調整，使得干涉圖像中的條紋分布密度增加。

對干涉系統進行調整后，將三角形液膜從光路中撤出并替換為拉伸形成的矩形平面液膜（高20mm、寬19mm），采用相機連續獲取液膜干涉圖像直至其破碎。按照同樣的處理方法，第57 幀圖像計算得到的液膜厚度結果如圖7所示。可以看出矩形液膜厚度的空間分布與三角形液膜基本一致，在豎直方向上膜厚接近于線性分布，并且頂部膜厚最小且接近于0。在提高測量精度后（增加條紋數量），圖中不同級數的干涉暗紋軌跡上所反映的液膜厚度相差較小，表明厚度分布在水平方向具有更好的均勻性。整個液膜厚度處于0.1～13μm范圍內，膜厚的線性擬合結果表達式為t(y) = 0.03y-18.58。同時從干涉圖像中可以觀察到，隨著液膜區域面積的增加，液膜主體因重力作用而向下流動，而框架兩側則具有明顯的復雜逆行流動。Mysels 等[31]通過觀察金屬絲框架表面附著的液膜流動過程，將這種液膜表面的現象稱為邊緣再生現象。具體表現在液膜的主體區域，流場流動受重力主導，膜厚均勻，時間頻率較低，因此呈現出低頻均勻分布的條紋特征。而在靠近金屬框架區域附近，受黏性力的影響，液體流動導致局部非均勻膜厚，膜厚梯度增加，從而呈現出高頻周期變化的條紋特征。此外，液膜區域中心的干涉暗紋曲線發生突變，表明中心高度坐標附近存在膜厚突變，這與計算得出的液膜厚度結果（在700～800像素區域內）是一致的。

圖7 矩形液膜厚度分布與干涉圖像

2.3 不同時刻液膜厚度分布

為研究液膜形成至破裂過程中厚度隨時間的變化關系，首先選擇了第一節中涉及三角形液膜的三個不同時刻的干涉圖像進行處理，分別是τ1=2.3s（100 幀）、τ2=3.7s（157 幀）和τ3=5.0s（214 幀）。其中，τ3對應的第214幀干涉圖像為三角形液膜破裂的前一幀圖像。

從圖8中可見，隨著時間的推移，液膜區域中的干涉暗紋逐漸下移，且與豎直方向的夾角逐漸變小。這種暗紋分布的變化與液膜厚度的變化相對應。構成液膜的液體受重力影響不斷向下流動到容器中，導致液體體積減小，因此液膜整體厚度逐漸縮小，進而減小了液膜引起的相位差。整個過程中液膜全場的最大厚度從τ1=2.3s 時的9.37μm 減小到4.31μm。在液膜破裂之前的瞬間，頂部膜厚達到其最小值。進一步探究液膜從形成到破碎過程的整個變化，選取不同時刻的矩形液膜干涉圖像進行處理。同時，在液膜的豎直中心線上選取了A1～E1五個位置點，這些位置點從液膜頂部到底端等間距排列，不同位置點液膜厚度隨時間的變化趨勢如圖9所示，其中液膜在第1 幀圖像（τ=0）開始形成并在第361幀（τ=8.4s）時破裂。

圖8 不同時刻三角形液膜厚度分布

圖9 矩形液膜不同位置點厚度隨時間的變化

從圖9中可以觀察到，當金屬框架頂部逐漸提升至超出液面一定距離時，下方的拉伸液膜完全形成且全場膜厚最大。在整個形成到破裂的過程中，液膜的最大厚度從14.99μm 減小到9.04μm，而液膜的最薄處厚度從0.24μm 減小到0。液膜厚度變化速率在0～1.4s時間段內最大，這與開始時刻構成液膜的液體體積最大有關。隨后構成液膜的大量液體在重力作用下迅速向下排液，導致不同位置處的液膜厚度逐步減小，液膜快速變薄。經過5.8s 后，剩余液體的體積勉強可以保持液膜整體形狀，此時膜厚減小的速度較初始時刻逐漸降低。液膜最薄區域始終位于靠近金屬橫桿的液膜頂部，當受到微小擾動后極易出現不穩定特征。到第8.4s時，頂部液膜率先減小到臨界值0.08μm 并發生破裂。盡管此時液膜的最大厚度仍為9.04μm，但頂部液膜的破裂打破了系統整體平衡，隨之導致了液膜整體破裂并消失。圖10 展示了實驗中液膜破裂的連續兩幀圖像，可以清晰地看到自頂部率先破裂后，液膜從上到下逐漸消失。

圖10 液膜破裂前連續兩幀圖像

得到液膜的全場厚度分布后，可通過式(6)進一步計算出液膜排液過程中的體積變化。式中，hy為液膜任一位置到液膜頂部距離與液膜總高度H的比值，t為對應的液膜厚度。

圖11 為排液過程中的液膜體積分布變化，可以看出隨著重力排液的持續進行，不同位置處上方液膜的體積V均逐步減小。由于hy=1對應著高度為H的整個液膜，因此整個排液過程中液膜最大體積為2.66mm3。根據式(7)計算，排液過程中液膜最大體積流量qv為0.28mm3/s。

圖11 排液過程中液膜體積分布變化

3 結論

本文使用液膜拉伸實驗裝置形成了空氣中具有自由界面的穩定液體薄膜，并借助橫向剪切干涉系統對拉伸液膜的全場厚度分布進行了測量研究。

（1）對三角形框架形成的液膜進行厚度檢測，采用條紋追蹤算法后還原了干涉條紋的分布，計算得到的三角形液膜厚度范圍為0.98～9.37μm。受重力排液影響，液膜在豎直方向存在厚度梯度分布。液膜頂部厚度分布均勻，最小為0.98μm。由于流動的影響，液膜底部厚度存在差異，膜厚最大為9.37μm。

（2）提高系統測試精度后，相比三角形液膜，矩形液膜在水平方向具有更好的均勻性，整個液膜厚度范圍為0.1～13μm。液膜全場的厚度近似呈線性分布，頂部最薄弱處厚度僅為0.1μm。在干涉條紋作用下，液膜變得可視化。液膜主體部分因重力作用向下流動，而框架兩側則明顯觀察到復雜的逆行流動。液膜表面的流場可以通過干涉條紋的變化反映，并在主流區域和壁面附近呈現出兩種不同的條紋分布特征。

（3）隨著重力排液的進行，液膜全場厚度逐步減小，在開始時刻膜厚減小速率最大。τ＞5.8s排液后期，膜厚減小速率變慢，頂部最薄弱處液膜厚度逐漸趨于0。液膜頂部初始厚度為0.24μm，當頂部膜厚減小到0.08μm 即初始膜厚的0.33 倍時，矩形液膜平衡體系被破壞，從頂部率先破裂后向下逐漸破裂消失。整個排液過程中液膜最大體積為2.66mm3，最大體積流量為0.28mm3/s。