實現超導量子比特芯片的微納加工方法

摘 要 近年來隨著各個科技強國和科技巨頭企業的高度重視，超導量子計算技術發展迅速，在不到10年的時間內單個超導量子比特的退相干時間增長了5個數量級，從納秒提高到了百微秒的量級，并有望提高到毫秒量級甚至秒的量級。超導量子比特芯片的制備是實現超導量子計算的基礎，作為“物理前沿介紹———超導量子計算”系列的第六篇，本文系統闡述制備超導量子比特及其輔助器件芯片的微納加工方法，并對制備方法的發展趨勢作展望。通過本文，旨在幫助廣大高校物理專業教師、高年級本科生、研究生以及對超導量子計算感興趣的理工科背景讀者系統了解實現超導量子比特芯片的微加工方法與工藝，全面地、實物化地理解超導量子計算技術。

關鍵詞 超導量子比特;約瑟夫森結;空氣橋

2021年9月，在慶祝楊振寧先生百年誕辰的大會上，中國科學院院士、北京量子信息科學院院長向濤講道：“現在量子計算的方案很多，粗略地可分為固態方案和非固態方案。非固態方案包括離子阱量子計算、光子量子計算等。但是，量子計算要真正做到大規模和集成化，固態方案從技術角度看可行性是最高的。現在并不知道量子計算能解決多少問題，其研究狀態和剛剛發明計算機的時候很相似。在計算機剛出現的時候，我相信沒人能想到它能夠成為改變人類生活方式的一項偉大發明。量子計算技術可能是再次改變人類生活方式的一項技術，因為它的計算能力要遠遠大于現在基于半導體芯片的計算技術。假設能夠實現，100個量子比特的量子計算機的計算能力就會遠遠大于現在全世界所有計算機加起來的計算能力。因此可以想象，如果這樣的技術一旦出現，我們的社會將發生根本性變化。”

目前，向濤院士站在時代前沿所預見的社會變化已經初見苗頭，諸多傳統行業的國際商業巨頭已經將目光對準了量子計算技術，例如寶馬公司宣稱將利用量子計算進行汽車的設計與制造、現代汽車將通過量子計算進行物體檢測、西門子將利用量子計算增強開發解決方案、勃林格殷格翰將通過量子計算進行藥物研發、渣打銀行將通過量子計算探索投資組合優化……這些事實增加了我國在全球量子計算競賽中取得突破的緊迫性。如向濤院士所言，量子計算的固態方案最有可能做到普適的量子計算，而超導量子計算方案在固態方案中因為其有易擴展、易操控、制備方法易于工業化等方面的優勢[1]，研究比例占全球量子計算研究的近1/3，很有希望率先實現普適量子計算。

作為“物理前沿介紹———超導量子計算”系列的第六篇，本文將在前文的基礎上按照超導量子比特及其輔助器件芯片制備的程式化順序，從芯片基片選擇和前處理、基底金屬薄膜生長、超導電路圖形轉移與刻蝕、約瑟夫森結的制備等方面系統討論超導量子比特及其輔助器件芯片的微納加工方法，為廣大高校物理專業教師、高年級本科生、研究生以及對超導量子計算感興趣的理工科背景讀者提供一個可借鑒的清晰圖景，同時也為傳統半導體芯片制造業的讀者了解超導量子比特芯片制備方法，實現技術互通有一定的幫助。

1 基片的選擇以及前處理

超導量子計算的國際權威專家J.M.Martinis與其團隊在他們超導量子計算的階段性匯報文章[2]中對芯片底層基片的介電損耗、約瑟夫森結與超導電路結構損耗、芯片器件輻射損耗等進行了詳細的研究。研究結果明確表示高阻硅和藍寶石這兩種材質基片的介電損耗相較于其他常用材料而言是最小的，且利用這兩種材料為基片所制備的超導量子比特芯片擁有更好的性能，基于上述理由至今在超導量子比特芯片的主流工藝中仍選取這兩種材料作為基片使用。

在選定基片材料之后，首先要對基片表面進行細致的前處理。前處理基片表面的方法與傳統半導體芯片制備工藝類似，大體可以分為化學處理方法（蝕刻、鈍化等）和物理處理方法（離子銑削、熱處理等）兩類。具體來說，為了去除基片表面因基片轉移等步驟引入的有機物等雜質，常用的前處理工藝是以分析純級的丙酮溶液、異丙醇溶液、去離子水為工作液體對基片進行5～10分鐘的超聲清洗[3]。此后，為進一步去除高阻硅與藍寶石基片上附著更牢固的氧化層，可用氫氟酸（HF）對所選基片進行漂洗[4]，或者利用“食人魚”試劑（雙氧水溶液與濃硫酸以1∶2的體積比混合）于120℃下靜置浸泡基片10～20分鐘。此外用1∶1∶5體積比的NH4OH∶H2O2∶H2O混合液于75℃環境中靜置10分鐘再利用1%濃度的HF清洗基片也可獲得類似效果[5]。此后，利用六甲基二硅氮（HDMS）對硅基片表面進行鈍化可以使之形成納米量級厚度的疏水薄膜，該薄膜可以有效減少硅基片與后續生長在其上的金屬薄膜間的界面損失，從而使制備的超導量子比特芯片擁有更高的諧振器品質因子[6]。

對于藍寶石基片來說，除了需要上述的前清理之外，為提高基片與金屬薄膜層之間界面的接觸質量，在基片上生長金屬薄膜之前還應對藍寶石基片進行200～1000℃的加熱退火[7]。值得注意的是，雖然高溫加熱也可以減少硅基片表面的氧化污染物[8]，但需要注意高于950℃的溫度將明顯增加硅基片表面的粗糙度，增加器件的損耗，因此在選用硅基片時需要精確的控制加熱溫度。

2 金屬薄膜的生長與特性

超導量子比特芯片基底的超導電路由超導薄膜組成，目前制備工藝中常用的超導薄膜為高純金屬單質或金屬化合物[9]，由于金屬薄膜中的雜質和缺陷對芯片的性能有明顯的負面影響，因此金屬薄膜的材料選擇與生長是超導量子比特芯片整個制備中的關鍵一環。目前常用的金屬以及金屬化合物薄膜生長方法有超高真空磁控濺射生長、分子束外延生長與電子束蒸發生長三種。一般來說，超高真空磁控濺射生長既可以生長金屬單質薄膜也可以生長金屬化合物薄膜，而分子束外延生長與電子束蒸發生長一般用于金屬單質薄膜的生長制備[10]。

由于對鋁薄膜制備研究起步較早，目前90%以上的超導量子比特芯片基底金屬薄膜材料為鋁單質[11-15]。在微納加工中生長金屬鋁的工藝較多，這些工藝各有優劣，例如電子束蒸發工藝可以產生均勻性與致密性良好的平坦薄膜，但生長的速度比物理或化學氣相沉積慢得多，且對蒸發過程中坩堝中金屬鋁的預處理要求較高。

隨著超導量子比特芯片性能的不斷進步[16]，研究者注意到由于鋁單質的超導轉變溫度在1.2K左右，其較低的超導能隙使之易于受到外界測量環境的噪聲影響，因此這種金屬鋁的內在特性有可能限制了超導量子比特芯片性能的提高[17]。目前一些研究者將目光轉移到了超導物理中另一種人們熟悉的材料———金屬鈮上，鈮單質的超導轉變溫度在9.2K左右，而且具有很高的臨界磁場，對比鋁單質的特性，應用金屬鈮為基底制備超導量子比特有可能解決金屬鋁存在的一些固有問題[18]，從而從根本限制上提高超導量子比特芯片的性能。在實際微納加工過程中，一般采用超高真空磁控濺射的方法生長鈮單質薄膜[19]，該方法可以獲得均勻性好、純凈度高、超導臨界溫度與塊材基本一致的金屬鈮薄膜。

由于上述優點，研究人員對生長金屬鈮薄膜的磁控濺射工藝條件進行了多樣的探索，有效地提高所生長金屬鈮薄膜的質量，例如在磁控濺射過程中利用短、高功率脈沖（high-power impulsemagnetron sputtering，即HiPIMS 工藝）取代傳統磁控濺射過程中的穩恒射頻電壓可生長出更加致密的鈮單質薄膜[20]，此外在磁控濺射生長鈮單質薄膜過程中控制環境溫度達到550℃以上也可以有效的提升鈮單質薄膜的剩余電阻比（超導特性）。

近年來，與金屬鈮同為VB 族金屬的金屬鉭（Ta），越來越多的引起人們的重視。鉭單質除具有相對較高的超導轉變溫度（Tc =4.5K）外，置于空氣環境中的金屬鉭薄膜表面形成的氧化物比同條件下金屬鈮表面形成的氧化物擁有更穩定的化學性質[21]。考慮到鈮的金屬氧化物對超導量子比特芯片性能有顯著的負面作用[22]，將鉭單質用于超導量子比特芯片的制備可以進一步提高超導量子比特芯片的性能。生長金屬鉭單質薄膜的方法與生長金屬鈮單質薄膜的方法相同，均采用磁控濺射的方法，但在生長過程中需要精確控制生長環境的溫度以盡可能去除成膜過程中出現的對超導量子比特芯片性能有負面影響的β 晶相薄膜[23]。實驗的結果確實令人感到振奮，目前在藍寶石基片上生長鉭單質金屬薄膜基底的超導量子比特能量弛豫時間可以達到文獻所報道過最高量級[24]。

最后需要指出，金屬薄膜因不均勻生長而出現的應力引起的形變會改變超導量子比特和TLS（two-level systems）之間的相互作用，從而引起退相干對超導量子比特的性能產生負面的影響[25，26]。一般通過對比金屬薄膜的超導臨界溫度Tc 與同材料標準Tc 的差別來金屬薄膜中是否存在應力[27]，再根據應力的分布情況反饋回磁控濺射的實驗中，通過調節磁控濺射的實驗參數來減少這種應力。

3 圖形的轉移

由于金屬薄膜的邊緣存在較大的電場強度分布與TLS，超導電路金屬薄膜邊緣的粗糙度對超導量子比特芯片性能的好壞起關鍵的限制[28]，因此在生長好的金屬薄膜上進行理想的圖形轉移是超導量子比特芯片制備過程中的另一個重要步驟。目前圖形轉移微納加工方法是光刻，光刻方法又可以細分為掩模紫外光刻、激光直寫（DWL）、電子束曝光（EBL）三類。其中電子束曝光的精度最高，而掩模紫外光刻的光刻時間最短，近年來發展成熟的激光直寫系統（DWL）兼備高精度、高時效且可兼容多種光刻膠（S18××系列、LOR系列、SPR 系列、AZ系列等）等特點。利用直徑為2mm 的激光直寫寫頭（海德堡公司的DWL 66+系統）可達到200nm 上下的圖形精度，滿足了制備超導量子比特圖形轉移的工藝要求，因激光直寫工藝兼備多種優勢，其在目前的超導量子比特芯片制備中得到了廣泛的應用。

光刻結束后需要對金屬薄膜進行刻蝕來最終實現圖形轉移（圖形轉移的整體過程示意圖如圖1所示），刻蝕工藝通常可以分為干法刻蝕與濕法刻蝕兩種。干法刻蝕具有穩定好，可重復性強等優點，但其往往需要獨立的刻蝕儀器系統支持，例如反應離子刻蝕機、電感耦合等離子體反應離子刻蝕機、微波等離子體刻蝕機等。另一方面，濕法刻蝕所需的儀器設備簡單，但工藝效果受外界環境因素影響大，工藝的穩定性與可重復性相較于干法刻蝕都略顯不足。在實際的微納加工過程中，一般結合實驗精度要求選擇毒性低、精度可滿足要求的工藝。例如選用化學濕法腐蝕刻蝕金屬鋁，雖然工藝條穩定相對較低但可以避免干法刻蝕工藝所需的劇毒氣體———氯氣[29]，而金屬鈮則選用干法刻蝕的方法以避免濕法刻蝕需要的強酸、強堿試劑[30]。在目前可實現的技術方案內，將上文中所討論的激光直寫技術與干法刻蝕工藝結合，可以將所制備的鈮金屬薄膜圖形邊沿起伏控制在30nm 上下，實現在圖形轉移的過程中的較為理想保真度[30]。

4 約瑟夫森結的制備

制備超導量子比特的核心部件是約瑟夫森結[31]，在目前的主流工藝中約瑟夫森結采用如圖2所示的Dolan橋結構設計[32]，具體實現約瑟夫森結的Dolan橋結構微納加工工藝為如圖3所示的PMMA/MMA 多層電子束光刻膠曝光搭配變角度電子束金屬蒸發工藝。考慮到金屬鋁的氧化物薄膜致密性好、硬度高、鈍化強而且工藝可形成的氧化物薄膜厚度處于適合庫珀對隧穿的范圍內，不論芯片的基底金屬是否為金屬鋁，均使用金屬鋁以及鋁的氧化物來實現約瑟夫森結的制備。

從物理上來說，約瑟夫森結的特性是由超導體之間的弱連接層所決定的，因此在實現約瑟夫森結的過程中需要精確地控制金屬鋁薄膜上氧化層的厚度。一般來說金屬鋁薄膜上的氧化物薄膜的生長速率與所處生長環境溫度、氧氣的壓強和氧化的時間之間有著復雜的函數關系。在室溫情況下，金屬鋁薄膜上氧化層形成的過程中由于金屬費米能級和金屬氧化物能級之間的電子隧穿產生的電場會降低阻礙氧離子擴散的化學勢壘，所以氧化層生長的初期生長速率會較大，隨著氧化層的生長，由于隧穿電流隨著氧化薄膜厚度的增加而指數性的減小，這個驅動電場也會隨之減小，氧化層生長逐漸變慢，直到當驅動電場不足以使13金屬的傳導電子穿過化學勢壘時氧化層將停止生長并達到極限厚度[33]。安貝戈卡與巴拉托夫（Ambegaokar，Baratof）利用格林函數計算了約瑟夫森結系統的特性，得到了Ambegaokar—Baratof公式[34]

其中，Js 為約瑟夫森臨界電流密度，Rn 為常溫電阻，Δ1 與Δ2 分別是約瑟夫森結兩邊超導體的能隙（其中Δ1 為較小能隙），在實驗中當約瑟夫森結兩邊的超導體材料相同時，可以得到k（0）=π／2，也就是說在超導量子比特芯片的制備中

式（2）提供了一個室溫下正常態的隧穿電阻（Rn ）與約瑟夫森結臨界電流密度Js 的關系，因此在實驗中利用Ambegaokar-Baratof公式可以從較易于測得的約瑟夫森結室溫電阻來判斷其特性是否符合實驗需求。

此后，在將約瑟夫森結制備到超導量子比特芯片上時，由于先前加工過程中不可避免地會在底層金屬表面上引入雜質，這些雜質會形成影響超流流動的雜散，從而引起超導量子比特的退相干，因此在制備過程中一般需要在生長約瑟夫森結前利用氬離子或氬氧混合離子束轟擊超導電路對應位置（離子銑工藝）以消這些除雜質，從而實現約瑟夫森結與超導電路地電極金屬之間的超導連接。但是需要注意的是過大的離子銑功率可能會引起光刻膠變性從而影響后續的制備工藝。

進一步的系統研究表明由約瑟夫森結引起的超導量子比特器件噪聲中有約40%位于如圖4所示的因雙角度蒸發工藝形成的寄生結內，其余60%的缺陷在離子銑工藝后仍位于約瑟夫森結與底層金屬電極的對應位置上，而約瑟夫森結本身基本不貢獻引起器件噪聲的缺陷[35]。基于以上事實，可以通過改善約瑟夫森結與基底金屬的連接設計來減少上述缺陷。如圖5所示為兩種新設計的約瑟夫森結與基底金屬薄膜連接方式，實驗現實經過這種設計改良之后的芯片性能均有一定的提升[35，36]。

5 多比特芯片跨線的制備

隨著超導量子計算的不斷發展，同一芯片上的超導量子比特數目不斷增多，但是隨著數目的不斷增加，共用地電極的多量子比特之間不可避免地會出現相互的串擾，這種串擾將會影響對特定超導量子比特的精確操控。解決串擾問題的一個方法是在芯片的不同區域之間制備金屬跨線將分離的地電極端連接起來，從而使各個超導量子比特更好的接地。這種跨線的搭建工藝可以大致分為兩種，一種是多層膜疊加工藝[10]，一種是空氣橋（air bridge）跨導工藝[37]。

多層膜疊加工藝是在基片上的第一層金屬上的指定位置依次制備特定形狀的絕緣薄膜層和金屬薄膜層，以保證諧振腔不短路的情況下將不同區域的地電極做等電勢連接。而空氣橋工藝（圖6）則將多層膜工藝中的絕緣層薄膜替換為特定的工藝光刻膠，最后將光刻膠去掉，完成懸空金屬橋的搭建。較之多層膜疊加工藝，空氣橋工藝的一大優勢是消除了多層膜疊加工藝中疊放在諧振腔上的絕緣薄膜層在諧振腔中形成的介電損耗。但大量的空氣橋也可能會改變超導電路的結構，使諧振腔的特性與品質因子偏離設計[38]引起結構損耗，也就是說空氣橋雖然可以解決多層膜疊加工藝中絕緣層的介電損耗問題，但實際上與空氣橋分布、數目、尺寸等相關的結構損耗仍然可能存在，而這種結構性的損耗也會給超導量子芯片帶來負面的影響。

6 Xmon量子比特

在全球的超導量子計算競賽中取得優勝的關鍵是更長的超導量子比特芯片相干時間與同芯片上更多的比特數目，從上面的討論可以看到由材料本身缺陷引起的各類損耗是導致超導量子比特芯片退相干的一個主要原因[39]，隨著芯片上超導量子比特數目的增加這些損耗帶來的負面影響顯得更加明顯。與此同時，由于對超導量子比特的測控主要依賴于微波，因此在極低溫背景環境下的單光子功率量級微波，受到源于基片金屬（S-M）、金屬空氣（M-A）和基片空氣（S-A）界面的兩能級系統（TLS）缺陷引起的微波損耗嚴重制約了微波測控的效果[40]。由于在上述不同材質的界面交疊處，實際的芯片金屬材料與空氣接觸的面積最大，因此生長在金屬薄膜材料上的天然氧化物是超導電路微波損失的主要貢獻者[41]。以金屬鈮單質薄膜超導量子比特芯片為例，可以利用氫氟酸（HF）去除鈮膜表面的有害氧化物，實驗表明該方法的優化效果非常明顯，最多可使同一個器件的微波諧振腔內部Q 因子增加7倍（從1×106增加到7×106）[42]。

另一方面，實驗中發現利用氮化鈦（TiN）薄膜制備的微波諧振腔擁有較高的Q 值，因此在實驗上初步發展出了一套利用氮化鈦薄膜防治鈮金屬表面氧化物污染的方法，即在超高真空磁控濺射生長金屬鈮單質薄膜后立即磁控濺射生長一層較薄的氮化鈦（TiN）薄膜以保護鈮的表面阻止氧化層的形成，實驗上也取得了良好的效果[43]。可以看到，由于后期處理時不可避免地將芯片暴露于空氣中無法避免處理后的再次污染，想要達到理想的“State of The Art”超導量子比特芯片制備工藝水平，除了后期清理金屬薄膜表面氧化層外，更重要的一個方面是如何去在前期抑制氧化層的形成，而這方面的研究還有很多可以去做。

與金屬鈮同為一族的金屬鉭擁有同條件下薄膜表面平整度好、材料自身電感低等特點。從理論上看，這些特點可以進一步降低金屬薄膜中準粒子激發的概率[44]。而且從工藝上看，鉭與其他常用金屬相比有更低的蝕刻速率，對氧化物更好的蝕刻選擇比，因此在微納加工過程中更容易精確掌控[24]。鑒于上述特性，鉭金屬薄膜芯片方案有望在器件性能上取得更大的進展。

如圖7所示，中國科學院物理研究所利用金屬鈮單質薄膜為基底制備的超導量子比特芯片，采用上文中所討論的超高真空磁控濺射生長高質量金屬鈮薄膜，利用激光直寫與無毒干法刻蝕工藝配合，實現了精度高、穩定性好的圖形轉移過程，后續的雙層電子束光刻膠結合電子束曝光工藝獲得了性能穩定性優于90%的多約瑟夫森結列陣，此外利用特殊的光刻膠去除工藝以100%的成功率制備了千余條空氣橋。系統的測試表明，該芯片上超導量子比特的最長能量弛豫時間達到了40μs，單量子比特門操作的保真度可達99.97%，多比特之間相互串擾程度小于1%，全部量子比特均可有效相互耦合與獨立操控。這種優良的特性使該器件可以滿足一定規模超導量子計算實驗的要求[19]。

7 結語

本文按照實現超導量子比特芯片的順序討論了其微納加工過程，對每一個步驟的細節和工藝特點做了較為詳細的討論。最后展示了根據所討論的微納加工方法所制備的超導量子比特芯片，系統的實驗標定表明芯片可以滿足一定規模的超導量子計算實驗需求，同時也證明了本文所討論實現超導量子比特芯片微納加工方法的可靠性。

目前超導量子比特芯片上的超導量子比特數目已經達到110個以上，如果將如此多的超導量子比特數目設計在一個平面芯片上，無疑會增加芯片的體積從而對產生極低溫工作環境的制冷機提出更高的要求，更重要的是，數目如此多的超導量子比特需要的測控超導電路如果設計在一個平面芯片上，它們相互之間的相互干擾將嚴重地影響測控，鑒于眾多的量子比特數目與復雜的設計，空氣橋跨導已經不能妥善地解決問題。為突破這個發展瓶頸，研究者借鑒了傳統半導體芯片加工的3維封裝技術，在該方法中將超導量子比特設計、制備在一個二維平面上（Q-chip），而將測控線路設計、制備在另一個二維平面上（C-chip），通過如圖8所示的“倒裝焊”方法將兩個二維平面鍵合在一起，并通過空間電磁耦合來實現對超導量子比特的測控。實驗證明，倒裝焊工藝可以極大程度地解決多超導量子比特之間的串擾，而且不存在空氣橋工藝有可能引起的結構損耗問題。但是“倒裝焊”工藝也有一些可以改進的空間，例如兩個二維平面鍵合時候需要使用銦來實現壓焊，銦與鋁之間會形成一個融合層產生大量的準粒子從而引起損耗。此外由于金屬鋁質地較軟，當銦柱從上面脫落的時候容易將鋁膜撕扯下來從而損壞超導電路。從這個角度來說，利用鈮或鉭取代鋁制備3維封裝的超導量子比特芯片是一個很好的解決辦法，目前已經有多家單位在沿著這個技術路線努力，有望在近期實現比特數目150個以上、比特壽命百微秒量級的新一代超導量子比特芯片。

除上文中所討論的超導量子比特芯片外，極低溫的信號放大器在超導量子計算中也是必不可少的。由于超導量子比特芯片工作在100mK 以下的溫度環境中，當量子非破壞測量方式的微弱讀出信號從這樣一個極低溫的環境中向室溫環境傳輸的時候，很容易在信號中摻雜環境噪聲，而市面上的一般微波信號放大器又無法在極低溫的環境中以接近量子極限噪聲的水平工作，因此需要一種可在極低溫環境下，接近量子極限噪聲水平的放大器來在信號剛剛從超導量子比特上讀出時就將其進行放大以減少環境中噪聲對讀出信號的影響。本系列的下一篇文章就將系統地討論這類極低溫信號放大器的原理以及實現方法。

最后，借用向濤院士針對量子計算發展所談到的一句話來作總結：“量子計算的研究還有很長的路要走，但不管怎么樣，量子計算技術的發展是一個趨勢，受到了包括中國、美國在內的世界各國的高度重視。最近幾年，量子計算的研究，進展非常快。總之，在應用方面，基于固態的量子計算技術的發展，也是凝聚態物理研究的重要方面，其發展可能會改變人類的未來！”

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