太赫茲近場掃描顯微成像的理論模擬研究

文章編號：1005-5630（2024）05-0058-07 DOI：10.3969/j.issn.1005-5630.202303300079

摘要：太赫茲近場掃描成像系統(tǒng)突破了傳統(tǒng)遠場光學系統(tǒng)衍射極限的限制，可以實現(xiàn)太赫茲波段的超分辨檢測與成像?；谔掌澤⑸湫蛼呙杞鼒鲲@微鏡的工作原理，建立了一種基于COMSOL仿真軟件的太赫茲散射型掃描近場顯微鏡系統(tǒng)的數(shù)值仿真模型，并通過該模型研究了探針由入射光激發(fā)而產生的避雷針效應和天線諧振效應，以及探針與樣品之間的偶極效應。在此基礎上，參照實際的掃描過程，實現(xiàn)了對蛋白分子的近場信號計算以及近場掃描成像。結果表明，該模型可以實現(xiàn)對三維立體物質的近場成像，在研究復雜的三維微納米材料上具有應用潛力。

關鍵詞：太赫茲；散射型掃描近場顯微鏡；COMSOL軟件；有限元仿真

中圖分類號：O 433.1文獻標志碼：A

Theoretical simulation of terahertz near-field scanning microscopic imaging

ZHOU Li，HU Xitian，WU Xu

（School of Optical-Electrical and Computer Engineering，Univers/8D7SM8HJVlVau/SYg80Sw==ity of Shanghai forScience and Technology，Shanghai 200093，China）

Abstract：Terahertz near-field scanning imaging system breaks through the limitation of the diffraction limit of the traditional far-field optical system and can achieve super-resolution detection and imaging in terahertz band.Based on the working principle of a scattering-type terahertz scanning near-field optical microscope，we established a numerical simulation model of a scattering-type terahertz scanning near-field optical microscope based on COMSOL and verified lightning rod effect and antenna resonance effect generated by the probe excited by incident light，as well as the dipole effect between the probe and the sample.On this basis，we implemented near-field signal calculation and near-field scanning imaging of protein molecules with reference to actual scanning processes.The results show that the model can achieve near-field imaging of three-dimensional materials and has application potential in the study of complex three-dimensional micro nano materials.

Keywords：terahertz;s-SNOM;COMSOL software;finite element simulation

引言

太赫茲（terahertz，THz）波長為3 000～30μm，具有單光子能量低，穿透性強，相干性好，光譜信息豐富等優(yōu)點，在材料、生物醫(yī)學、通信、成像等領域已經得到廣泛應用[1-3]。隨著科學技術的快速發(fā)展，人們對微觀世界的研究不斷深入，對空間分辨率的要求也不斷提高。但是傳統(tǒng)光學顯微鏡的空間分辨率受到衍射極限的限制（極限空間分辨率約為入射波波長的一半），這阻礙了在太赫茲頻段對納米尺度物質的光學表征。為克服這一限制，科學家研制了散射型掃描近場光學顯微鏡（scattering-type scanning near-field optical microscope，s-SNOM）[4-5]，其空間分辨率取決于顯微鏡探針針尖半徑，約為20 nm[6]。到目前為止，s-SNOM已被成功地應用于納米成像、等離子體結構表征、近場光譜、納米化學表征[7-11]。為了獲取更好的近場信號，s-SNOM的探針設計[12-14]、可增強信號的基底開發(fā)[15-16]等也一直是相關的研究熱點，而這些研究都需要通過仿真模型進行驗證。

解釋s-SNOM中的尖端–樣品相互作用需要嚴格的理論論證。為了定性或定量的研究針尖近場信號，人們提出了一系列的近似研究模型。Knoll等[17]利用準靜電場理論，將探針與樣品之間的相互作用近似為2個球形點電荷之間的相互作用，提出了使用最為廣泛的點偶極子模型。Cvitkovic等[18]以點偶極模型為基礎，將探針近似處理為細長的橢球，提出了改進的橢球模型。然而，仿真模型中對針尖形狀的近似處理過于簡單，完全忽略了探針本身的幾何結構。這些因素造成了仿真結果與實驗測量結果之間存在很多定量差異，特別是在峰值頻率位置，以及近場諧振效應幅值的估計方面存在較大偏差。更重要的是，大多數(shù)可用的分析模型都基于這樣的假設，即樣品具有無限的橫向尺寸，這沒有充分考慮到樣品中的納米級不均勻性和幾何因素[19-20]。因此，需要建立和完善更為準確的量化解析模型來描述探針–樣品復合系統(tǒng)中的進場光學響應。

本文分析了太赫茲散射型掃描近場顯微鏡（THz s-SNOM）的結構和掃描原理，通過COMSOL仿真軟件模擬其以輕敲模式工作，逐行掃描樣品，并通過鎖相放大器解調信號的過程。與以往的模型相比，本文在模型中設定了入射光角度、探針的振動頻率和幾何參數(shù)、樣品的三維結構等，可以定性和定量分析各種三維立體幾何結構在s-SNOM探針下的空間電磁場分布。在此基礎上，本文還以金基底上放置的蛋白分子為例，對樣品的近場信息進行解調計算，實現(xiàn)了蛋白質分子的近場成像。

1太赫茲散射型掃描近場顯微鏡系統(tǒng)的仿真建模

1.1太赫茲散射型掃描近場顯微鏡的構造及工作原理

典型的太赫茲散射型掃描近場顯微鏡系統(tǒng)主要由原子力顯微鏡系統(tǒng)和邁克爾遜干涉儀組成，如圖1（a）所示。其中，原子力顯微鏡系統(tǒng)起到了掃描樣品形貌和接近樣品表面的作用。THz s-SNOM的探針材料常為涂有反射金屬鍍層的金屬或者由純金屬材料（如鉑銥合金、金、銀）組成。激光光源（單頻光或寬頻光）通常通過拋物面鏡聚焦在探針尖端區(qū)域，入射光與樣品表面法線的夾角為55°～65°。在THz s-SNOM中，探針起到了光學天線的作用。由于探針的天線諧振效應、等離子增強效應以及避雷針效應，入射光在輻射到探針后，會在探針針尖處產生納米級的局域增強電場。當探針針尖靠近樣品表面時，針尖處的近場會因為樣品的局部電介質屬性而發(fā)生改變，而攜帶有近場信息的散射光最終會被遠場探測器收集。散射光中不可避免地攜帶有來自探針懸臂、樣品其他區(qū)域等的眾多背景信號及噪聲。因此，THz s-SNOM在逐點掃描時，在樣品表面上方的探針會以固定的頻率（40～100 kHz）垂直振動，即輕敲模式。探針的周期性振動實現(xiàn)了對入射光的調制，遠場探測器檢測到的光學信號在經過鎖相放大器進行高階解調后可以得到樣品的近場信息。背景信號和噪聲對探針–樣品間距的變化沒有表現(xiàn)出強烈的非線性依賴性，所以它們在解調過程中會被很好地抑制或消除。通過使kvdqpZLPJOzFj5sF0G0rfA==用邁克爾遜干涉測量裝置，散射信號的振幅和相位都可以被計算出來。THz s-SNOM在掃描實際樣品時還會記錄下當前的位置信息，最后通過計算得到樣品解調后的近場振幅和相位圖像。

1.2基于COMSOL軟件的THz s-SNOM仿真模型建立

使用商業(yè)軟件COMSOL的射頻模塊（RF）對上述近場信號采集過程進行數(shù)值模擬。商用求解器的優(yōu)點包括實用的建模平臺、廣泛的可調參數(shù)和材料數(shù)據(jù)庫，以及預先編程的時域有限差分和有限元算法可以進行標準的高頻電磁分析。模型的建模結構如圖1（b）所示，探針由一個圓錐體和一個半球體組合而成。其中圓錐體的頂部半徑為10μm，底部半徑為20 nm，長度為80μm。半徑為20 nm的半球被添加到圓錐體的底部，以模擬探針尖端。樣品位于探針的下方，大小設置為2μm×2μm×0.2μm的長方體。在真實的實驗中，THz s-SNOM的光斑直徑大小在50μm左右，足以覆蓋整個樣品。因此，在COMSOL軟件仿真中，將入射光進行如下設置：背景場定義為線偏振平面波；電場強度為E0（默認為1 V/m）；波矢方向定義為與x-z平面平行，與x-y平面的夾角為θ，這樣的設置可以確保入射光源為P極化平面波。模型的外部邊界可以設置為完美匹配層（perfect matched layer，PML）。PML充當一個近乎理想的吸收體，可以吸收所有頻域和角度的光。為了減少計算量，在不探究探針屬性的情況下可以將探針表面的邊界條件設置為理想電導體。在網格設置上，近場響應主要來自于探針與樣品的相互作用。探針針尖處的結構較為尖銳，因此將探針針尖處的最小網格單元設置為1 nm，最大網格單元設置為1μm，也可以根據(jù)實際需求對針尖的表面進行更加精細的網格剖分，獲得更為精確的數(shù)值。其余的網格設置可由COMSOL軟件根據(jù)仿真模型求解頻率和幾何結構設置自動生成。

1.3理論分析和數(shù)值計算過程

首先，模擬THz s-SNOM在輕敲模式下的信號收集過程。探針在樣品上方做簡諧運動，并且針尖與樣品始終保持固定的最小距離。探針輕敲運動的角頻率ω調制頻率為

通常探針以固定的頻率（40～100 kHz）垂直振動，將其調制頻率f設為100 kHz。

針尖與樣品之間的距離變化d為

式中：探針針尖與樣品之間的最小間距d0為10 nm；Z是探針從最低點向上移動的距離；探針的振幅A為45 nm。將探針向上移動的距離Z（0～90 nm）平均分成N份，計算探針向上移動不同距離后散射電場的大小。這一過程等同于探針以輕敲模式對樣品進行掃描，遠場探測器接收到了探針位于不同高度時樣品的總散射光。

然后，模擬了信號的解調過程。在總散射光中包含了背景信號和樣品的近場信號。探針以固定頻率振動，實際上是實現(xiàn)了對樣品的近場信號進行調制。為消除背景信號，獲得純凈的近場信號，需要對掃描獲取的散射電場Escat以nω（n=1，2，3···）進行高階解調，解調的計算過程為

式中：n是解調的階數(shù)；Sn（f）代表的是經過n次近場諧波解調后的信號大??；T=2π/ω是探針振動的周期。

由于探針以固定的頻率振動，因此探針運動時間t是一個與探針針尖–樣品的距離相關的函數(shù)

式中，tN是探針位于不同位置時，與之相對應的時間。

所以，式（3）可以改寫為

即用求和代替積分的方法來獲得不同階數(shù)的近場信號。

最后，關于散射光總場Escat的求解問題，參照了準靜電理論。在仿真中被激光照射的針尖通過尖端附近的近場與樣品相互作用，形成一個垂直的偶極子（水平偶極子可以忽略不計）。尖端散射電場振幅Escat可以認為是這個垂直偶極子的輻射，因此它與偶極矩的振幅p成正比[21]

式中，p可以被視為探針尖端表面電荷密度σs的一階矩，可通過對整個針尖半球的電場進行表面積分獲得。在仿真中只考慮了垂直方向上的偶極矩分量，因此表面電荷密度σs可以表示為

即σs可以通過對針尖半球的表面電場Ez進行了面積分求得。

2實驗結果與討論

2.1探針針尖處的增強效應

首先，本文研究了入射光與探針之間的相互作用，因此沒有設置樣品。參照實際情況，將入射光的頻率設為1.3 THz，電場大小設置為1 V/m，且與樣品x-z平面的夾角為30°入射。圖2（a）為探針針尖處的x-z切面電場圖。由圖可知，在針尖處存在明顯的局域增強電場，最大表面電場高達1 800 V/m。這可以解釋為探針針尖處尖銳構造導致針尖表面大量電荷高度聚集，即避雷針效應。隨后，固定探針的長度，研究了0.5～4 THz范圍內探針針尖的電場與入射頻率的對應關系。仿真結果如圖2（b）所示，在頻率為1.55 THz（λ=194μm）處存在較大的電場增強。這歸因于探針長度與入射光的波長相匹配（探針長度接近于入射波波長的一半），使得探針產生了天線諧振效應。在實際實驗中，利用該模型可以根據(jù)入射光頻率選定合適長度的探針。

2.2探針與樣品耦合下的散射電場增強特性

本文接著討論了在THz s-SNOM中，探針與純金屬樣品相互作用下的電場增強特性。將掃描的樣品設置為純金，入射光頻率為1.3 THz，入射光與樣品x-z平面的夾角為30°。為研究探針針尖與樣品之間間距變化對散射電場強度Escat的影響，將探針與金樣品的最小間距設置為10 nm，最大間距設置為100 nm，并在z方向上以5 nm的步長逐步抬高探針。歸一化后散射電場大小如圖3所示，探針與樣品之間的間距和散射電場強度Escat之間表現(xiàn)出非線性的變化關系。當間距在10～30 nm時，散射光的電場強度快速衰減，這可以解釋為探針與樣品之間的偶極子響應減弱，導致針尖處產生的局域增強電場快速衰減。當間距大于80 nm時，變化曲線趨于平滑，這可以解釋為探針的避雷針效應和天線諧振效應依舊存在。

2.3樣品介電常數(shù)對散射電場的影響

在THz s-SNOM的相關實驗中，硅和金是兩種常見的基底材料，因此本文選擇它們作為研究對象。如圖4（a）所示，以x=0 nm為分界線，設置了兩塊大小均為10μm×10μm×0.4μm的金樣品和硅樣品。圖中左邊為金樣品，右邊為硅樣品。然后，將探針針尖固定在樣品上方10 nm處，以2 nm的步長從左往右進行掃描。散射電場隨掃描位置的變化規(guī)律如圖4（b）所示，y軸是進行了平滑和歸一化處理后的相對散射光強度，x軸是掃描方向上的位置信息。散射光強度在x=0 nm左右發(fā)生明顯變化，與模型的分界線位置一致。當x>100 nm時，散射電場曲線趨于平整，得到的是硅基底的信號。金基底的介電常數(shù)相對較大，因此在掃描結果中表現(xiàn)出更強的散射信號，仿真結果與偶極子理論一致。該模型對實驗中如何挑選合適的基底材料具有一定的指導作用。

2.4金基底上蛋白分子的近場成像

在THz s-SNOM掃描生物樣品的相關實驗中，人們常常選擇金作為掃描生物樣品時的基底。這是因為生物分子（例如蛋白質和核酸）介電常數(shù)低，產生的THz散射近場信號微弱，而金介電常數(shù)較高，具有很高的反射率，使用金基底可以通過高對比度來優(yōu)化成像效果。本文模擬了THz s-SNOM掃描金基底上附著的蛋白質分子的過程。參照Yang等[10]在實際掃描獲得的IGg蛋白質分子的形貌信息和介電常數(shù)信息，將樣品的幾何大小設置為250 nm×500 nm×20 nm，樣品中心坐標為（0，0），樣品介電常數(shù)設置為3（仿真其他樣品時也可以根據(jù)樣品的實際介電常數(shù)和幾何形狀進行修改）。對蛋白質分子所在區(qū)域進行了大小為0.6μm×0.9μm的逐點掃描。隨后對掃描所得散射場進行一階、二階、三階的解調，所得數(shù)據(jù)按照其實際物理位置進行組合，得到了置于金基底上蛋白樣品的一階、二階、三階的近場圖像。仿真的近場圖像如圖5所示。金基底所在區(qū)域表現(xiàn)出較強的近場信號，而有蛋白樣品的區(qū)域表現(xiàn)出較弱的近場信號，圖像具有很好的對比度。近場信號的變化規(guī)律與相關實驗中的結果一致[10]，掃描圖像中蛋白的坐標位置也與仿真中設置的樣品坐標位置一致，這證明了該模型具有計算和繪制近場解調信號圖像的能力。該模型具有一定的普適性，利用該模型也可以仿真其他物質的近場圖像，只需要根據(jù)實際實驗情況對參數(shù)進行修改（如更改物質相應的幾何形狀和介電常數(shù)等相關信息）。

3結論

本文提出的基于COMSOL軟件的THzs-SNOM數(shù)值仿真模型可以研究在THz s-SNOM下探針與樣品之間復雜的空間電磁場響應，并可以實現(xiàn)對三維立體物質的近場成像，仿真結果與相關文獻中的結果相匹配。該模型對實際實驗中的近場信號優(yōu)化具有一定的指導作用，且在研究復雜的三維微納米結構或者對入射光有響應的天線結構等相關問題上具有應用潛力。

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（編輯：李曉莉）