相場格子Boltzmann方法模擬載表面活性劑液滴的剪切動態(tài)行為

中圖分類號： 0359÷.1 文獻標志碼：A 文章編號：1000-582X（2025）04-012-17

Phase-field lattice Boltzmann method simulation of shear dynamic behavior of surfactant-laden droplets

CHEN Tao'， YAO Liping'， ZHANG Liangqt2， ZENG Zhong， XIE Shouyong' （1.College of Engineering and Technology， Southwest University， Chongqing 40o715， P.R.China； 2. College of Aerospace Engineering， Chongqing University， Chongqing 400044， P. R. China）

Abstract： Surfactants can reduce fluid interface tension and significantly alter the wetting properties of solid surfaces，making them essential in various industrial applications.To investigate the motion characteristicsof surfactant-laden droplets on solid surfaces，a coupled modelincorporating soluble surfactant flow and contact line dynamics was established using the Cahn-Hillird phase field lattice Boltzmann method， alongside the Yokoi dynamic contact angle model considering the velocity of the three-phase contact line based on experimental data. A computational program was independently developed and optimized with parallel processing to improve computational efficiency. Subsequently， the dynamic behavior of droplets under linear shear flow was studied， focusing on the influence of the effective capillary number and surface wettability on the deformation of both clean and surfactant-laden droplets. The results show that an increase in the efective capilary number promotes droplet deformation， but beyond a critical threshold， the droplet ruptures. Surfactant-laden droplets exhibit greater deformation and faster movement compared to pure droplets.On hydrophilic surfaces， droplets elongate further under shear， with surfactant-laden droplets exhibiting longer relative arc and weting length than their pure counterparts.Conversely，on hydrophobic surfaces，droplets tend to detach under shear， with surfactantladen droplets detaching earlier than pure droplets.These findings indicate that soluble surfactants significantly impact droplet shear dynamics by promoting deformation and increasing movement speed. The numerical methods presented in this study offera robust approach for simulating moving contact line problems in droplets containing soluble surfactants.

Keywords： phase-field method； lattice Boltzmann method； soluble surfactants； shear； droplets

液滴在固體表面上的運動在工業(yè)，農(nóng)業(yè)和醫(yī)學等方面應用廣泛，研究其運動特性具有重要的科學和實用價值。引入表面活性劑能夠顯著改變固體表面潤濕性，這引起了學者們的廣泛關注4。界面上表面活性劑的存在會改變局部的表面張力，表面活性劑濃度分布不均會導致不均勻的表面張力并誘發(fā)Marangoni應力，這使得液滴的形態(tài)變化更為復雜，進而影響整個流場的分布，而表面活性劑的濃度分布在流場的作用下也會產(chǎn)生相應變化。如何合理描述載有表面活性劑液滴的變形行為成為當下的熱點問題[4]。

當前，采用理論與實驗方法在獲取流場分布、界面上的動力學特性以及表面活性劑濃度分布情況等方面具有一定難度，而數(shù)值模擬可以完整地獲得上述信息，可為載有表面活性劑液滴在固體表面上的運動特性提供一種描述方式[]。格子玻爾茲曼方法（laticeBoltzmann method，LBM）的介觀描述方式既能夠考慮部分微觀運動的細節(jié)影響，又可以獲得宏觀尺度上的流動行為[1，極大地推動了LBM在界面流動研究中的應用。當前已經(jīng)發(fā)展了幾種多相流模型，并被用于負載活性劑情況下的模擬，如顏色梯度模型[3]、偽勢模型[、自由能模型[]和相場（phase field，PF）模型[1-1]。相場模型是一種擴散界面方法，通過引入具有一定厚度的界面來描述界面上的動力學行為。相比其他多相流方法，相場法能夠將尖銳、不連續(xù)的界面變化連續(xù)地描述出來，并實現(xiàn)對界面上物理參數(shù)變化的捕捉。因此，耦合相場法的格子玻爾茲曼方法（PF-LBM）在描述復雜多相流流體動力學現(xiàn)象時受到越來越多的重視。

基于Allen-Cahn（A-C）相場框架，Liang等提出了一種LBM用于模擬不混溶二元流體在固體表面上的接觸線運動，并對比了幾何潤濕邊界模型與立方表面能潤濕邊界條件，發(fā)現(xiàn)兩者在中等角度下具有相似的精度，且?guī)缀螡櫇襁吔鐚τ嬎闳嘟佑|線位置有更高的精度。Zhang等[19]在Liang等[18]的工作基礎上發(fā)展了A-C相場多松弛時間因子LBM模型，在幾何潤濕邊界條件下發(fā)展了2種與laticeBoltzmann（LB）模型對應的潤濕邊界格式，計算了理想固體表面上的液滴鋪展、毛細侵入和非理想固體表面的剪切運動，研究了具有大密度比二元流體的接觸線運動和接觸角滯后。基于守恒相場LBM，Chen等[研究了在非均勻表面潤濕性的微流體通道中流動的液-液分散體的動力學和穩(wěn)定性，并進行了三維模擬。基于Cahn-Hillard（C-H）方程的相場理論，Zong等[提出了一種改進的LBM，研究了載有可溶性表面活性劑液滴置于流場正中間的靜態(tài)液滴問題、單液滴剪切問題和雙液滴剪切問題，該方法能夠有效地捕捉液滴的拓撲變化。Zhu等[2]針對含有可溶性表面活性劑的兩相體系，建立了相場移動接觸線模型，并研究了二維和三維液滴在固體表面的鋪展行為。

同時，對于移動接觸線問題，學者們在接觸角的合理描述上作了大量的研究[23-29]。在動態(tài)潤濕中接觸角會受到接觸線速度的影響，Yokoi等[23]結合實驗提出了一種優(yōu)化動態(tài)接觸角模型，李家宇等[3]將其應用于模擬液滴撞擊鋪展問題，所得計算結果與實驗結果吻合較好。該模型尚未應用于載有表面活性劑液滴剪切行為研究中。筆者采用耦合相場和LBM（PF-LBM），對線性剪切作用下載有可溶性活性劑液滴的剪切動力學行為進行研究。首先，結合表面活性劑濃度對流擴散方程，流體力學基本控制方程和基于相場模型的界面演化方程，引人Yokoi等[2]提出的動態(tài)接觸角模型描述移動接觸線，完善描述液滴在固體表面剪切行為的理論模型；然后，基于上述理論模型，發(fā)展相應的LBM兩相流動數(shù)值方法并完成程序自主開發(fā)；最后，系統(tǒng)研究了有效毛細數(shù) 和固體表面潤濕性對載有可溶性表面活性劑液滴剪切行為的影響。

1理論模型和數(shù)值方法

LBM具有高效的計算效率和易并行等優(yōu)點，PF方法也已經(jīng)被證明可以捕捉復雜的界面變化，兩者的結合可實現(xiàn)對復雜界面變形的捕捉。因此，采用LBM和PF方法，研究可溶性表面活性劑在固體表面的線性剪切行為，物理模型如圖1所示。相應的PF-LBM模型、潤濕邊界條件和表面活性劑吸附方程，動態(tài)接觸角模型等展開如下。

1.1 PF-LBM

1.2 潤濕邊界條件

液滴在固體表面的潤濕性通過液滴的幾何形態(tài)表現(xiàn)。學者們大都采用的潤濕邊界條件主要有幾何潤濕邊界條件和立方表面能潤濕邊界條件2種模型[18，2.36]。幾何潤濕邊界條件模型不需要在邊界處施加虛擬層

易于實現(xiàn)，并且精度與立方表面能模型相似[18]。這里亦采用幾何潤濕邊界條件。

1.3 狀態(tài)方程

2程序可靠性和網(wǎng)格有效性驗證

2.1 程序可靠性驗證

為驗證所開發(fā)程序的可靠性，首先，計算了靜置在環(huán)境流場中的靜態(tài)液滴，將所得結果與式（42）進行定量比較；然后，重復了放置于環(huán)境流場中的液滴受上下兩側剪切作用時液滴的變形問題，并與前人的工作[21]進行對比。2個模型的示意圖如圖2所示。

2.1.1 靜態(tài)液滴計算

靜態(tài)液滴問題中，半徑 R=60 的圓形液滴被放置在流場中間，流場計算網(wǎng)格取 。當表面活性劑濃度分別取0.3，0.5和0.7時，所得到的表面活性劑濃度分布與式（42）的對比如圖3所示。從圖3中可以看出，不同表面活性劑濃度條件下，采用所開發(fā)程序獲得的計算結果與理論解吻合較好，結果表明所開發(fā)程序具有較高可靠性。

2.1.2 對向剪切問題

計算得到載活性劑液滴在受剪切作用下的變形如圖4（b）所示，文獻[21]的計算結果如圖4（a）所示。從圖4（a）中可以看出，在上下側剪切作用下，液滴逐漸被拉長為橢圓形，本文的計算結果與文獻[21]的結果基本一致，表明所開發(fā)程序的可靠性。網(wǎng)格取 500×200 ，半徑50；其余參數(shù)設置為： R e=0.1 ， ， 。

2.2 網(wǎng)格有效性驗證

網(wǎng)格質量會影響數(shù)值計算結果的準確性，有必要對網(wǎng)格進行有效性驗證。計算中，相關參數(shù)取 R e=1 ， 。網(wǎng)格大小 L× H=11.2R×2R ，半徑 R 分別取25，50，65。為了定量描述液滴的變形量，引人穩(wěn)定弧長 s 。在表1中， 表示液滴初始弧長， 為最大表面活性劑濃度。

由表1可知， R=50 與 R=65 時弧長歸一化的相對誤差小于 1% ，而移動接觸線速度歸一化結果與 的相對誤差為 3.5% 左右。綜合考慮計算效率與精度，選擇 R=50 的網(wǎng)格量。

3 結果和討論

基于以上驗證，進一步系統(tǒng)調查了附著在固體表面上的液滴受線性剪切作用的動態(tài)特性，分析了有效毛細數(shù) 和固體表面潤濕性對液滴運動和變形的影響。在計算中取 Q

3.1 對液滴變形的影響

為了排除表面活性劑的存在降低界面張力使毛細數(shù)增大的影響，定義有效毛細數(shù) 。而在線性剪切的問題中，相同表面張力的條件下，剪切速度是液滴變形的關鍵影響因素之一，其與有效毛細數(shù) 的關系可表示為

為了明確剪切速度對液滴剪切行為的影響，對比研究了不同有效毛細數(shù)情況下的純凈液滴和載活性劑液滴運動形態(tài)。液滴以 的初始接觸角置于固體表面上，表面活性劑濃度 ，有效毛細數(shù)的范圍 （增量為0.025）。干凈液滴和載活性劑液滴的形態(tài)結構均會隨著有效毛細數(shù)的增加而產(chǎn)生轉變： 較小時，液滴受剪切作用逐漸變形并最終達到穩(wěn)定的形態(tài)，之后以恒定速度在固體表面或流場中移動； 較大時，液滴受剪切作用將會產(chǎn)生破裂。

3.1.1 較小時

的條件下，液滴在固體表面上的形態(tài)變化過程如圖5所示。從圖5中可以看出，在剪切作用下，純凈液滴和載活性劑的液滴均朝著剪切方向變形和移動，且均隨著 的增大其變形也逐漸增大。但是與純凈液滴相比，載有活性劑液滴的變形更大，滑動速度更快。

g.5Schematicdiagramofdropletslidingonasolidsurfaceatnondimensionaltimesof20，30and40fordifferentvaluesc

圖6顯示了 分別取0.05，0.1，0.15的條件下，無量綱時間30時的活性劑濃度分布。從圖6中可以看出，在線性剪切的作用下， 越大液滴的變形也越大；同時，表面活性劑從液滴左側向液滴右側邊緣聚集，隨著 的增大朝著剪切速度方向移動得更快，聚集的表面活性劑更多，使得液滴右側表面活性劑濃度較高，而更高的活性劑濃度使得表面張力更小，使得液滴更容易被拉長變形。

為更深入了解液滴的變形特性，對不同 條件下純凈液滴與載活性劑液滴的相對弧長進行定量對比分析。相對弧長 是液滴的初始弧長，顯然 越大則液滴變形程度越大。圖6（a）為不同 下純凈液滴與載活性劑液滴的相對弧長的對比曲線圖。從圖中可以看出，液滴的相對弧長隨著 的增加單調遞增，即隨著 的增加液滴產(chǎn)生更大變形，該結論與圖5所描述的結論一致。此外，由于表面活性劑的作用，載活性劑液滴的表面張力相比純凈液滴更低，在相同的剪切作用下亦更容易變形；同時，在相同的剪切作用下，載活性劑液滴亦更容易破裂。

從圖7（a）可以看出，載有活性劑液滴的變形量高于純凈液滴，且在 時，載有活性劑液滴已產(chǎn)生破裂。三相接觸線處的局部毛細數(shù) 是量化液滴運動與變形的一個重要參數(shù)，其與有效毛細數(shù) 數(shù)的關系如圖7（b）所示。由圖7（b）可見，純凈液滴與載活性劑液滴的局部毛細數(shù) 均隨 的增大近似線性遞增；并且 相同的條件下，載活性劑液滴比純凈液滴的局部毛細數(shù) 數(shù)更大。

潤濕面積或長度是指液滴與固體壁面接觸的面積或長度，是反映液滴變形程度的一個重要的指標。采用相對潤濕長度 來表征液滴變形，相對潤濕長度 ，是液滴穩(wěn)定形態(tài)時的潤濕長度， 是液滴的潤濕長度。在圖7（c）中量化了表面活性劑對潤濕長度的影響，相對潤濕長度都是先增大后減小，且載表面活性劑液滴的相對潤濕長度始終比純凈液滴的大。在 時，剪切作用都促進了相對潤濕長度的增大，但純凈液滴的 增大并不明顯，此后純凈液滴的相對潤濕長度小于初始潤濕長度，而載活性劑液滴的相對潤濕長度仍大于初始的潤濕長度。隨著 的增大相對潤濕長度均單調遞減。當 增大到液滴破碎臨界值后（如純凈液滴 為0.175，載表面活性劑 為0.15）相對潤濕長度急劇減小，表明了表面活性劑的存在會使液滴提前破裂。表面活性劑會降低液滴表面張力，液滴形態(tài)更容易改變，而聚集在液滴右側的表面活性劑濃度高于左側，導致了液滴右側的變形量和接觸線移動速度更快，所以載活性劑情況下的 和 在相同 情況下始終大于純凈液滴。

Fig.7Comparison of physical quantities between pure droplets and surfactant-laden droplets at different value

3.1.2 較大時

當 較大時，純凈液滴與載活性劑液滴的剪切變形也隨之增大，液滴頂部會破裂出一個光滑小液滴，隨后與固體表面上殘留的小液滴以穩(wěn)定的形態(tài)勻速運動。但是由于載有活性劑液滴相比純凈液滴的表面張力更低，在相同的剪切作用下，其更容易產(chǎn)生拓撲結構變化。如圖8（A）所示， 時載活性劑液滴被割裂出一個液滴，而純凈液滴則是被拉得更長但沒有破裂；當 時，2種液滴均產(chǎn)生破裂，但是載有活性劑液滴的破裂時間更早，如圖8（B）所示，表面活性劑在促進液滴變形占據(jù)主導地位。當 繼續(xù)增大到0.3時，如圖9所示，純凈液滴和載有活性劑液滴均迅速出現(xiàn)破裂，變形特性與圖8（B）相似。此時，純凈液滴和載有活性劑液滴的形變過程更加接近，表明此時表面活性劑對液滴動態(tài)特性的影響相對于剪切速度的影響，逐漸弱化。

3.2固體壁面潤濕性對液滴變形的影響

固體表面的潤濕性是影響液滴的拓撲變化的關鍵因素之一。基于此，研究了純凈液滴和載活性劑液滴在親水和疏水固體表面的剪切行為。相關參數(shù)取值： o

3.2.1液滴在親水表面的動態(tài)特性

圖10為純凈液滴與載活性劑液滴在親水表面 不同無量綱時間 （0，20，40，60） 下的變形對比結果。從圖10中可以看出，不同時刻2種液滴的剪切變形幾乎一致，載活性劑液滴比純凈液滴的相對潤濕長度1.的更長；載活性劑液滴左側的接觸線位置滯后于純凈液滴，而右側則超前于純凈液滴。親水表面上，載活性劑液滴和純凈液滴的相對弧長 分別為0.23和0.13，大于中性表面上的0.05和0.03，相對潤濕長度 分別為0.19和0.06，大于中性表面上的-0.05和 -0.03 0

載活性劑液滴中活性劑濃度分布如圖11所示，表面活性劑濃度初始時在界面上呈雙曲正切分布（見圖11（a））。表面活性劑的存在降低動態(tài)接觸角，使液滴左側有向左側移動的趨勢與剪切速度相抗衡，而右側會有一個向右移動的趨勢與剪切速度相疊加，導致了載活性劑液滴左側接觸線移動速度慢于純凈液滴，而右側載活性劑液滴接觸線移動速度更快。隨著剪切的進行，濃度分布被拉長變細，在右側三相接觸線附近聚集，使得右側的濃度集中，載活性劑液滴右側的變形也大于純凈液滴。表面活性劑對接觸角的影響而產(chǎn)生的接觸線移動與剪切速度相互抗衡又相互促進。

3.2.2液滴在疏水表面的動態(tài)特性

圖12為純凈液滴與載活性劑液滴在疏水表面 不同無量綱時刻（0、1、3、7、8、12）的變形對比。在剪切作用前期，純凈液滴與載活性劑液滴頂端均被拉長，但載活性劑液滴的變形和移動速度更快，如圖12（b）

（c）（d）所示；隨著剪切的進行，載活性劑液滴先于純凈液滴脫離固體表面（見圖12（e）），隨后保持穩(wěn)定的形態(tài)移動（見圖12（f））。

載活性劑液滴的活性劑濃度分布如圖13所示。初始時表面活性劑濃度在液滴界面上呈雙曲正切分布；隨著剪切的進行，表面活性劑向液滴頂部聚集，由于表面活性劑的影響，液滴頂部的變形更明顯，在液滴頂部的拖拽下液滴逐漸脫離固體表面。當液滴脫離固體表面后，受剪切作用的影響表面活性劑向液滴兩端聚集，相應的活性劑濃度略高于其他位置。研究結果表明，表面活性劑的存在加速了液滴脫離固體表面的過程。雖然表面活性劑可以通過降低接觸角進而影響液滴的變形，但是受固體表面潤濕性的影響，液滴在 的初始形狀下線性剪切速度在液滴左側的繞流使液滴具有向上的速度，剪切速度對液滴變形的影響占據(jù)主導地位。

4結論

基于PF-LBM方法發(fā)展了相應的程序，研究了載有可溶性表面活性劑的接觸線動力學問題，調查了有效毛細數(shù) 和固體表面潤濕性對液滴剪切行為的影響。主要結論如下：

1）有效毛細數(shù) 的增大會促進液滴變形，但當其增大到一定程度時液滴會產(chǎn)生結構破裂，且載表面活性劑液滴相對于純凈液滴有更大的變形量和移動速度。當 較小時，隨著 增大，液滴的相對弧長 和接觸角局部毛細數(shù) 增大，相對潤濕長度1先增大后減小。載活性劑液滴在剪切作用下表面活性劑向液滴右側聚集，使得液滴右側的表面張力更低，相同 情況下，表面活性劑對液滴動態(tài)特性的影響占主導地位。當 較大時，載活性劑液滴比純凈液滴更容易發(fā)生破裂。在破碎后，載表面活性劑液滴變形速度與移動速度仍稍快于純凈液滴，但兩者變形過程與結果趨于近似，表面活性劑的主導地位不再明顯。

2）固體表面的潤濕性亦會影響液滴的動力學行為。當液滴附著于親水性固體表面時，在剪切作用下液滴被進一步拉長，相對于中性表面的液滴具有更長的相對弧長和相對潤濕長度。相同毛細數(shù)下，載表面活性劑液滴相對于純凈液滴在親水表面有更長的相對弧長和相對潤濕長度。此時，因表面活性劑對接觸角的影響而產(chǎn)生的接觸線移動趨勢與剪切速度在液滴左側相互抗衡，在液滴右側相互促進。而當液滴附著于疏水性固體表面時，液滴則會在剪切作用下脫離固體表面，在環(huán)境流體中以近似橢圓的形態(tài)勻速運動，載表面活性劑液滴相對于純凈液滴先脫離固體表面且有更快的移動速度。此時，受固體表面潤濕性影響，表面活性劑對接觸線移動的作用不明顯，剪切速度對液滴變形的作用占主導地位。

本文中所采用的PF-LBM方法能夠有效計算可溶性活性劑下的接觸線動力學問題。

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（編輯鄭潔）