基于熵權(quán)TOPSIS法的哈爾濱市市售蔬菜農(nóng)藥殘留狀況及膳食暴露綜合風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

Abstract： In order to understand the status of pesticide residues in vegetables in Harbin city， this paper selects the monitoring data of vegetables from 2020 to 2024 for statistical analysis， assesses their dietary exposure， and comprehensively considers five indicators including the qualified rate， detection rate， over-limit rate， chronic intake risk and acute intake risk of various types of pesticides in vegetables. Conduct a comprehensive evaluation of entropy weight TOPSIS to assess the degree of harm caused by different types of pesticide residues. The results showed that residues of 34 kinds of pesticides such as 3-hydroxykebuvir and abamectin were detected in vegetables， and the top 5 pesticides in terms of detection rate were thiamethoxam （17.93%） ， imidacloprid （15.79%） ， cyf luthrin （14.75%） ， thiamethoxam （13.79%） and acetamiprid （13.10%） in sequence. There were excessive phenomena of 13 kinds of pesticides in vegetables. The top 5 pesticides in terms of excessive rate were thiamethoxam （4.83%） ， dipyrifos （4.00%） ， abamectin （3.51%） ， dipyrifos （1.75%） ， chlorpyrifos （1.32%） and phenicylamine （1.32%） in sequence. Among the detected pesticide residues， oxidized dimethoate poses a chronic dietary intake risk， while triazole phosphorus poses an acute dietary intake risk. The comprehensive evaluation results of TOPSIS show that pesticide residues such as clothianidin， fenazepam， abamectin， cyf luthrin and f lamethoxam have a significant impact on human health.

Keywords： food safety risk assessment; entropy weight TOPSIS model; pesticide residue; dietary exposure

隨著蔬菜種植業(yè)的快速發(fā)展，農(nóng)藥在蔬菜種植環(huán)節(jié)病蟲害的綜合防治過程中扮演著重要角色，但是它在給人們帶來(lái)利益的同時(shí)，也對(duì)人體健康構(gòu)成潛在威脅[1]。蔬菜中的農(nóng)藥殘留會(huì)隨著人們的不斷攝入而在人體內(nèi)蓄積[2]，從而對(duì)人體健康產(chǎn)生危害，如免疫功能損傷、致癌、致畸等 [3]。因此，我國(guó)已連續(xù)多年開展蔬菜中農(nóng)藥殘留監(jiān)測(cè)工作。食品安全風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估是對(duì)已知或可能存在的與食品相關(guān)的風(fēng)險(xiǎn)因素進(jìn)行綜合評(píng)估，并對(duì)人體造成消極影響的因素進(jìn)行綜合、準(zhǔn)確評(píng)價(jià)[4]。食品安全風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估對(duì)于制訂食品相關(guān)監(jiān)管措施、明確食品安全重要工作以及促進(jìn)相關(guān)風(fēng)險(xiǎn)信息交流具有重要意義 [5-6]，能夠幫助政府監(jiān)管部門綜合分析事件發(fā)生的可能性和危害的嚴(yán)重程度，從而為采取有效的風(fēng)險(xiǎn)防控措施提供科學(xué)依據(jù)[7]。本文研究探索建立基于熵權(quán) TOPSIS 模型對(duì)農(nóng)藥殘留風(fēng)險(xiǎn)的客觀排序，對(duì)各風(fēng)險(xiǎn)指標(biāo)賦客觀權(quán)重分析，實(shí)現(xiàn)對(duì)蔬菜中農(nóng)藥殘留指標(biāo)多種風(fēng)險(xiǎn)的橫向比較，研究結(jié)果使危害程度的高低更加直觀，更易被風(fēng)險(xiǎn)管理者和政策制定者所識(shí)別。

1 材料與方法

1.1 材料來(lái)源

依據(jù) 2020—2024 年《國(guó)家食品污染和有害因素風(fēng)險(xiǎn)監(jiān)測(cè)工作手冊(cè)》（以下簡(jiǎn)稱“工作手冊(cè)”）中歷年采樣要求，結(jié)合本地區(qū)實(shí)際情況，在哈爾濱市轄區(qū)內(nèi) 18 個(gè)區(qū)、縣（市）采集蔬菜樣品，共采集樣品228 份。

1.2 檢測(cè)項(xiàng)目與依據(jù)

蔬菜樣品中農(nóng)藥殘留的監(jiān)測(cè)項(xiàng)目包括樂果、甲拌磷及其氧類似物（甲拌磷、甲拌磷砜、甲拌磷亞砜）、毒死蜱、水胺硫磷、三唑磷、滅線磷、乙酰甲胺磷、甲胺磷、氧樂果、克百威及其代謝物（克百威、3-羥基克百威）、涕滅威及其代謝物（涕滅威、涕滅威砜、涕滅威亞砜）、殘殺威、氯氟氰菊酯、硫丹及其代謝物（ a- 硫丹、 β- 硫丹、硫丹硫酸酯）、阿維菌素、滅蠅胺、吡蟲啉、啶蟲脒、噻蟲啉、噻蟲嗪、噻蟲胺、呋蟲胺、烯啶蟲胺、氯噻啉、哌蟲啶、環(huán)氧蟲啶、氟啶蟲胺腈、氟吡呋喃酮、噠螨靈、乙螨唑、殺螨酯、螺螨酯、炔螨特、聯(lián)苯肼酯、氟啶胺、腐霉利、苯醚甲環(huán)唑、吡唑醚菌酯、烯酰嗎啉、五氯硝基苯、嘧霉胺、甲霜靈、多菌靈、三唑酮、百菌清、丙環(huán)唑、戊唑醇、噁霜靈、腈菌唑和嗎菌靈共57 種。按照《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中農(nóng)藥最大殘留限量》（GB 2763—2021）[8] 對(duì)檢測(cè)結(jié)果進(jìn)行判定。

1.3 研究方法

1.3.1 指標(biāo)體系構(gòu)建

（1）“三率”指標(biāo)體系構(gòu)建?！叭省奔礃悠泛细衤省z出率及超標(biāo)率。檢測(cè)結(jié)果依據(jù) GB 2763—2021 國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)所規(guī)定的各項(xiàng)檢測(cè)限量值進(jìn)行判定：未超過國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)限量值的認(rèn)定為“合格”，超過實(shí)驗(yàn)室檢測(cè)限量值的認(rèn)定為“檢出”，超過國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)限量值的認(rèn)定為“超標(biāo)”。國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)中無(wú)限量值的檢測(cè)項(xiàng)目不做“三率”指標(biāo)評(píng)價(jià)。禁限用農(nóng)藥按照《禁限用農(nóng)藥名錄》進(jìn)行確認(rèn)，該名錄由中華人民共和國(guó)農(nóng)業(yè)農(nóng)村部發(fā)布 [9]。

（2）膳食暴露風(fēng)險(xiǎn)指標(biāo)體系構(gòu)建。慢性膳食攝入風(fēng)險(xiǎn)（ %ADI ）以每日允許攝入量（Acceptable DailyIntake，ADI）為參考指標(biāo)，參考我國(guó)居民人均蔬菜攝入量和標(biāo)準(zhǔn)體重的數(shù)據(jù)，對(duì)蔬菜中農(nóng)藥殘留的慢性膳食攝入風(fēng)險(xiǎn)（ %ADI ）進(jìn)行計(jì)算和評(píng)估。

%ADI/=（STMR×F）/（BW×ADI）

式中：STMR 為農(nóng)藥殘留檢驗(yàn)結(jié)果中值， mgkg^-1 ；F 為日均蔬菜消費(fèi)量， F=0.3kg^.d^-1 ； BW 代表人均標(biāo)準(zhǔn)體重，按照 60kg 計(jì)，參考《中國(guó)居民膳食指南（2022）》中推薦的成年人每天蔬菜攝入量 [10]；ADI 為每日允許攝入量， mg?kg^-1 bw，參考《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中農(nóng)藥最大殘留限量》（GB 2763—2021）[8]。

急性膳食攝入風(fēng)險(xiǎn)（ 0% ARfD）以急性參考劑量（Acute Reference Dose，ARfD）為參考指標(biāo)，參考我國(guó)居民消費(fèi)蔬菜大份餐量和標(biāo)準(zhǔn)體重的數(shù)據(jù)，對(duì)蔬菜中農(nóng)藥殘留的急性膳食攝入風(fēng)險(xiǎn)（ 0% ADI）進(jìn)行計(jì)算和評(píng)估。

%ARfD/=（HR×LP）/（BW×ARfD）

式中：HR 為定量檢測(cè)中最高殘留量， mg?kg^-1 ；LP 為中國(guó)居民消費(fèi)蔬菜大份餐量， LP=0.5kg^.d^-1 ，參考《中國(guó)居民膳食指南（2022）》中推薦的成年人每天蔬菜攝入量 [11]； ARfD 參考農(nóng)藥殘留聯(lián)席會(huì)議的評(píng)估報(bào)告 [11]。

%ADI 和 %ARfD 的數(shù)值越小，則急、慢性的膳食攝入風(fēng)險(xiǎn)越低，當(dāng)相關(guān)數(shù)值 ≥100% 時(shí)，則認(rèn)為急、慢性膳食風(fēng)險(xiǎn)不可接受，反之則可以接受 [12]。

1.3.2 熵權(quán)TOPSIS 風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估模型建立

使用熵權(quán)法確定各評(píng)價(jià)對(duì)象的權(quán)重，以評(píng)價(jià)對(duì)象數(shù)據(jù)變化的幅度大小為依據(jù)，并利用決策矩陣進(jìn)行加權(quán)賦值，從而得到加權(quán)規(guī)范化矩陣。指標(biāo)權(quán)重的計(jì)算公式為

式中： P_ij 為第 i 評(píng)價(jià)對(duì)象在第 j 個(gè)評(píng)價(jià)因子的標(biāo)準(zhǔn)化值所占總數(shù)的比例； m 為評(píng)價(jià)對(duì)象個(gè)數(shù)， n 為評(píng)價(jià)對(duì)象因子數(shù)； E_j 為第 j 個(gè)評(píng)價(jià)因子的信息熵值； W_j 為第 j 個(gè)評(píng)價(jià)因子的權(quán)重值。

將加權(quán)規(guī)范化矩陣引入TOPSIS 方法進(jìn)行計(jì)算，并得到綜合排序結(jié)果。TOPSIS 方法是先對(duì)評(píng)價(jià)對(duì)象數(shù)值進(jìn)行歸一化處理，在此基礎(chǔ)上建立風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估矩陣，從而得到最優(yōu)、最劣理想值，比較評(píng)價(jià)對(duì)象數(shù)值與最優(yōu)、最劣理想值的歐氏距離大小并進(jìn)行排序。D⁺ 和 D^- 的計(jì)算公式為

式中： V⁺ 和 V^- 分別為評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)中第 i 評(píng)價(jià)對(duì)象在第 j 個(gè)評(píng)價(jià)因子的最大值和最小值，稱為正理想解和負(fù)理想解； V_ij 為第 i 評(píng)價(jià)對(duì)象在第 j 個(gè)評(píng)價(jià)因子加權(quán)后的值； D_i⁺ 為第 j 個(gè)評(píng)價(jià)因子與 V_j⁺ 的距離； D_i^- 為第 j 個(gè)評(píng)價(jià)因子與 V_j^- 的距離。

評(píng)價(jià)對(duì)象到正、負(fù)理想解的貼近程度的計(jì)算公式為

C_i=D_i^-/（D_i⁺+D_i^-）

式中： C_i 為第 i 個(gè)有害因素風(fēng)險(xiǎn)高低程度的反映，一般稱為“貼近度”， C_i 值在 0～1 ，當(dāng) C_i 越接近1 時(shí)，表示評(píng)價(jià)對(duì)象越接近最優(yōu)水平，表明該污染物的有害因素風(fēng)險(xiǎn)越低； C_i 越接近 0 時(shí)，表示評(píng)價(jià)對(duì)象越接近劣水平，表明該污染物的有害因素風(fēng)險(xiǎn)越高[13]。

1.4 統(tǒng)計(jì)學(xué)分析

采用 Excel 2007 進(jìn)行數(shù)據(jù)整理，利用 SPSS 20.0軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)分析。率的比較應(yīng)用 χ² 檢驗(yàn)。在進(jìn)行χ² 檢驗(yàn)時(shí)，如果理論頻數(shù)小于 5，則應(yīng)用 Fisher 檢驗(yàn)的確切概率法，當(dāng) P 值小于 0.05 時(shí)，認(rèn)為差異有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義。運(yùn)用 SPSS PRO 進(jìn)行熵權(quán) TOPSIS 法分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 基本情況分析

由 表 1 可 知， 在 對(duì) 2020—2024 年 228 份 蔬 菜樣品農(nóng)藥殘留的檢驗(yàn)中，檢出農(nóng)藥殘留 136 份，檢出率為 59.65% ；農(nóng)藥殘留超標(biāo) 29 份，超標(biāo)率為12.72% 。不同年度蔬菜中農(nóng)藥殘留檢出率（ χ²=11.366 、P=0.023lt;0.05 ）、超標(biāo)率（ χ²=11.395 、 P=0.011lt; 0.05），均存在統(tǒng)計(jì)學(xué)差異。

表1 2020—2024 年哈爾濱市蔬菜中農(nóng)藥殘留分布情況

2.2 蔬菜中不同農(nóng)藥殘留檢測(cè)結(jié)果分析

2020—2024 年，對(duì)蔬菜中 57 種農(nóng)藥殘留狀況進(jìn)行監(jiān)測(cè)，其中 a-c 硫丹、 β- 硫丹等 23 種農(nóng)藥在蔬菜中未檢出，故表 2 對(duì)蔬菜中檢出的 3- 羥基克百威、阿維菌素等 34 種農(nóng)藥殘留情況進(jìn)行分析，檢出率排在前 5 位的農(nóng)藥依次是噻蟲嗪（ 17.93% ）、烯酰嗎啉（ 15.79% ）、氯氟氰菊酯（ 14.75% ）、噻蟲胺（ 13.79% ）和啶蟲脒（ 13.10% ）。13 種農(nóng)藥在蔬菜中存在超標(biāo)現(xiàn)象，超標(biāo)率排在前5 位的農(nóng)藥依次是噻蟲胺（ 4.83% ）、噠螨靈（ 4.00% ）、阿維菌素（ 3.51% ）、氧樂果（ 1.75% ）、毒死蜱（ 1.32% ）和滅蠅胺（ 1.32% ），其中，毒死蜱和氧樂果為國(guó)家規(guī)定的禁限類農(nóng)藥。

2.3 農(nóng)藥殘留膳食攝入風(fēng)險(xiǎn)

根據(jù)農(nóng)藥殘留膳食暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估方法，計(jì)算得到蔬菜中各種農(nóng)藥殘留的急、慢性膳食攝入風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果，其中未檢出農(nóng)藥殘留不參與計(jì)算，結(jié)果見表2。氧樂果的 %ADI 為 628.20% ，大于 100% ，存在慢性攝入風(fēng)險(xiǎn)；三唑磷的急性攝入風(fēng)險(xiǎn)為 630.0% ，大于100% ，存在急性攝入風(fēng)險(xiǎn)，其他種類農(nóng)藥殘留的急、慢性攝入風(fēng)險(xiǎn)均小于 100% ，風(fēng)險(xiǎn)在可接受范圍內(nèi)。

2.4 熵權(quán) TOPSIS 綜合評(píng)價(jià)結(jié)果

綜合蔬菜中各種不同種類農(nóng)藥監(jiān)測(cè)的合格率、檢出率、超標(biāo)率、慢性膳食攝入風(fēng)險(xiǎn)和急性膳食攝入風(fēng)險(xiǎn)等 5 個(gè)指標(biāo)，進(jìn)行熵權(quán) TOPSIS 綜合評(píng)價(jià)，計(jì)算13 種檢出超標(biāo)的農(nóng)藥對(duì)人群健康影響的綜合排名，無(wú)農(nóng)藥殘留膳食暴露風(fēng)險(xiǎn)參考值的不參與綜合排名。由表 3 可知，13 種檢出超標(biāo)的農(nóng)藥對(duì)人群健康影響的綜合排名靠后的 5 位分別是噻蟲胺、噠螨靈、阿維菌素、氯氟氰菊酯和滅蠅胺，說明這幾種農(nóng)藥殘留對(duì)人群健康的影響相對(duì)較大。

3 結(jié)論與討論

2020—2024 年，哈爾濱市市售蔬菜農(nóng)藥殘留的 總體檢出率和超標(biāo)率分別為 59.65% 和 12.72% ，與溫為禁限用農(nóng)藥；—為無(wú)參考值，不做評(píng)價(jià)，下同。馨等 [12] 的檢出率相近，但超標(biāo)率偏高。由于蔬菜在種植過程中可能使用多種農(nóng)藥進(jìn)行噴灑，葉菜類蔬菜的生長(zhǎng)周期短，且蔬菜的葉片也是直接接觸農(nóng)藥的載體，導(dǎo)致農(nóng)藥在蔬菜葉片上長(zhǎng)期附著，造成農(nóng)藥殘留超標(biāo)[14]。值得注意的是，蔬菜中噻蟲嗪（ 17.93% ）、烯酰嗎啉（ 15.79% ）、氯氟氰菊酯（ 14.75% ）、噻蟲胺（ 13.79% ）和啶蟲脒（ 13.10% ）農(nóng)藥殘留檢出率相對(duì)較高，噻蟲胺（ 4.83% ）、噠螨靈（ 4.00% ）、阿維菌素（ 3.51% ）、氧樂果（ 1.75% ）、毒死蜱（ 1.32% ）和滅蠅胺（ 1.32% ）超標(biāo)率相對(duì)較高。此外，毒死蜱、克百威、氧樂果等國(guó)家禁限用農(nóng)藥仍有檢出。

表2 各農(nóng)藥殘留檢出和超標(biāo)情況及慢性和急性膳食攝入風(fēng)險(xiǎn)

通過膳食暴露評(píng)估結(jié)果顯示，氧樂果的慢性攝入風(fēng)險(xiǎn)超出可接受范圍，三唑磷的急性攝入風(fēng)險(xiǎn)超出可接受范圍，三唑磷存在急性攝入風(fēng)險(xiǎn)，其他種類農(nóng)藥殘留的急、慢性攝入風(fēng)險(xiǎn)均在可接受范圍內(nèi)，三唑磷、氧樂果均為國(guó)家禁限用農(nóng)藥。針對(duì)國(guó)家禁限用農(nóng)藥檢出的現(xiàn)象，且檢出個(gè)別農(nóng)藥的急、慢性膳食攝入風(fēng)險(xiǎn)還存在超出可接受范圍的情況，其原因可能是多方面的，如農(nóng)藥的市場(chǎng)監(jiān)管不規(guī)范、農(nóng)田灌溉用水受到污染、農(nóng)戶對(duì)農(nóng)藥的使用不規(guī)范等 [15-16]。其原因還有待更深一步的查證。

表 3 13 種超標(biāo)農(nóng)藥?kù)貦?quán) TOPSIS 排序

利用熵權(quán) TOPSIS 模型對(duì)蔬菜中不同種類農(nóng)藥監(jiān)測(cè)的合格率、檢出率、超標(biāo)率、慢性膳食攝入風(fēng)險(xiǎn)和急性膳食攝入風(fēng)險(xiǎn)等 5 個(gè)指標(biāo)進(jìn)行綜合評(píng)價(jià)，計(jì)算 13 種檢出超標(biāo)農(nóng)藥對(duì)人群健康影響的綜合排名。評(píng)估結(jié)果顯示哈爾濱市市售蔬菜農(nóng)藥殘留對(duì)人群健康影響排名靠后的是滅蠅胺、氯氟氰菊酯、阿維菌素、噠螨靈和噻蟲胺，以上5 種農(nóng)藥均為殺蟲劑類農(nóng)藥。由于殺蟲劑類農(nóng)藥的急性毒性較強(qiáng)，因此一直是相關(guān)部門的重點(diǎn)監(jiān)管對(duì)象。但是，農(nóng)戶在種植工作中為保證蔬菜的產(chǎn)量，可能存在大量且多次噴灑農(nóng)藥的現(xiàn)象，導(dǎo)致農(nóng)藥在蔬菜中殘留超標(biāo)。因此，提示在加強(qiáng)對(duì)殺蟲類農(nóng)藥監(jiān)管的前提下，也要加強(qiáng)農(nóng)戶對(duì)農(nóng)藥的使用劑量及噴灑頻次的培訓(xùn)工作。

針對(duì)蔬菜中存在的農(nóng)藥殘留問題，建議有關(guān)部門重視并加強(qiáng)蔬菜種植過程中的科學(xué)用藥指導(dǎo)和監(jiān)督管理，保障蔬菜安全生產(chǎn)。農(nóng)戶在進(jìn)行農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)時(shí)，要提高安全意識(shí)，做到合理用藥，科學(xué)噴灑農(nóng)藥。消費(fèi)者在食用蔬菜前，可以采用充分浸泡與沖洗的方式，有效去除蔬菜表面的農(nóng)藥殘留，降低因農(nóng)藥殘留暴露引發(fā)的危害，保障自身健康。

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