MA以IMF燃料靶組件形式在大型鈉冷快堆中的非均勻嬗變研究

胡 赟,徐 銤,王 侃

(1.中國原子能科學研究院快堆研究中心,北京 102413;2.清華大學工程物理系,北京 100084)

核廢料的安全處置問題是核能可持續發展的一個重要問題,尤其是長壽命的高放廢物的處置[1]。對高放廢物的組成分析表明,其中的次量錒系核素(MA)主導核廢物的長期放射毒性,且衰變的周期漫長[2-3]。分離嬗變(P&T)策略為這些廢物的最終銷毀提供了一個較好的方法[4-5]。MA核素在快堆中的嬗變可以以均勻添加到燃料中的形式,也可以以靶組件的形式插入到堆芯中替換部分燃料組件。事實上,采用靶組件的形式對制造和管理含MA燃料更為有利[1]。

本文研究MA做成靶組件的形式在大型鈉冷快堆中的非均勻嬗變。同時,為解決早期MA非均勻嬗變研究中遇到的功率畸變的問題[6-7],盡量增大MA嬗變的效率,靶組件使用的燃料為惰性基體燃料(Inert Matrix Fuel,IM F)[8-9]。在允許的范圍內,通過改變IMF燃料中重金屬氧化物與基體的體積份額的比例來滿足其功率密度的限值,從而使得非均勻嬗變策略成為可行的方式。

1 IMF燃料

1.1 IMF燃料介紹

MOX燃料的組成為(Pu,U)O2,其中的PuO2為驅動燃料,而UO2則可以視為基體或稀釋劑。在進行MA或者超鈾核素(transuranics,TRU)的嬗變時,為了實現比較高的效率,希望燃料中不含可轉化成高序數錒系核素的材料238U,也即使用一些惰性基體替換UO2基體。在目標放在嬗變而不是增殖的角度上看,靶組件燃料選擇IMF燃料是合理的。IM F燃料目前歐洲研究較多,目標是作為ADS系統的驅動燃料,高效地焚毀TRU或MA。對于基體的選擇,有很多的限制因素,如：與驅動燃料相容、較高的熱穩定性和輻照穩定性,還要滿足制造、加工和后處理的要求等。但從最基本的中子物理的角度來看,基體材料需要滿足的是較小的中子吸收。目前,研究人員考慮了很多的基體選擇,包括陶瓷和金屬稀釋劑(基體)[8]。使用陶瓷稀釋劑的IM F燃料稱之為CERCER型,使用金屬稀釋劑的稱之為CERMET型。

1.2 IM F燃料類型和參數選擇

基于歐盟EFIT ADS設計所使用的IMF燃料選擇[10-11](首選CERMET型,燃料組成為(Pu0.5,Am0.5)O2-x-92Mo(93%富集);備選CERCER型,燃料組成為(Pu0.4,Am0.6)O2-x-

M gO),本工作選擇M gO作為基體。主要原因是天然M o中的95M o的中子吸收截面比較大,為了增加MA的嬗變效率需要富集92M o,其燃料制造成本增加。另外,使用M gO做基體可以得到更大的嬗變效率。這兩種類型的IMF燃料其制造方法在實驗室規模上已經成功,一些輻照實驗的靶件在歐盟的實驗室內成功制備,具體制備方法文獻[11-12]有詳細描述。目前即便是在實驗室規模上,還沒有涉及Cm的任何燃料的制備和輻照的經驗。

CEA通過Pu-oxalate和Am-oxalate共沉淀的方法制備(PuxAm1-x)O2,其中x范圍為0.2～0.8。沉淀物首先在氧化環境下合成(PuxAm1-x)O2的固溶體,而后在還原環境中制成(PuxAm1-x)O2-y,最后與MgO混合在高溫下壓縮、燒結,得到的芯塊的密度能夠達到95.0±1.0%T.D.[11]。為得到較大的MA嬗變效率,本文中燃料重金屬(HM)的組成定為(Pu0.2,MA 0.8)。

文獻[11]中表示IM F燃料基體的體積份額應不小于50%。用于FUTURIX輻照實驗的樣品CERCER或CERMET型燃料基體體積分數從60%～80%不等[11]。考慮到IMF燃料功率密度的限值,通過調節驅動燃料與基體之間的體積份額比值來調節靶組件的功率密度,使其達到限值要求,但是基體體積份額的下限為50 vol%。

文獻[11]中設計的使用IMF燃料的ADS其體積功率密度從250～550 MW/m3之間。對于燃料棒最大線功率密度不同文獻給出了不同的參考值：文獻[10]中給出最大線功率計算值為 200 W/cm;文獻[11-13]中給出使用CERCER型(M gO基體)燃料堆芯平均線功率密度131W/cm,使用CERM ET型(M o基體)燃料堆芯平均值則為226 W/cm;文獻[14]中給出MgO做基體的IM F燃料的最大線功率密度限值是333 W/cm;文獻[15]給出體積分數為60%MgO基體情況下,最大線功率限值為325W/cm;而IAEA的IM F燃料ADT堆芯瞬態分析基準例題中給出的MgO基體燃料堆芯最大線功率限值為281W/cm[16]。綜合文獻結果,本文計算中取IAEA基準例題的限值,即靶組件的最大線功率限值為281W/cm。

2 基本堆芯與計算程序

2.1 基本堆芯

基本堆芯使用中國示范快堆(CDFR),CDFR為一座大型鈉冷氧化物燃料快中子反應堆[17-18],熱功率為2 100MW(電功率800 MW),堆芯主要參數見表1。

2.2 計算程序

核素的精細截面庫使用171群主格式截面庫NV ITAM IN-C庫。該庫為中國原子能科學研究院核數據中心仿照原VITAM IN-C庫格式,采用較新數據重新制作的一個新庫。并群使用PASC-1程序系統。PASC-1程序系統是一個截面并群程序包,可將中子和γ射線的精細群主格式截面庫并群成寬群(或少群)的中子與γ射線相耦合的輸運計算用的ANISN格式庫,或供中子擴散計算用的CITA TION格式截面庫[19-20]。全堆芯的穩態、燃耗及微擾計算使用CITATION程序。對擴散計算得到的穩態keff的校核使用MCNP程序。

表1 CDFR堆芯參數Table 1 CDFR core design parameters

3 CDFR堆芯中布置少量含MA靶組件

將含 MA的 IM F燃料靶組件布置在CDFR堆芯中時,靶組件的線功率密度需要滿足CERCER型IMF燃料最大線功率密度的限值281W/cm,因此其中的驅動燃料的體積份額不能太高。經過初步的計算確定,在燃料體積分數為(Pu0.2,M A0.8)O2占30%,M gO基體占70%的情況下可以滿足上述要求,此為計算中使用到的燃料的組成。靶組件的幾何參數選擇與堆芯標準燃料組件相同,將其中的MOX燃料換成含MA的IM F燃料。

3.1 靶組件的布置

在CDFR堆芯中選擇了2個中子注量率較高的區域作為靶組件的布置區,分別為內堆芯最外區和中間堆芯。堆芯中心區域雖然中子注量率較高,但此區域布置靶組件的位置有限,而且容易引起較為明顯的功率畸變,沒有布置靶組件;外堆芯由于注量率下降比較顯著,也沒有布置靶組件。同時,為避免靶組件相互干擾,引起局部區域注量率下陷,靶組件的布置盡量對稱、分散。一共有36根靶組件,其具體布置見圖1。

從重金屬燃耗的角度出發,希望靶組件在堆內的輻照周期能夠盡量長,以實現比較高的燃耗深度。但是靶組件的輻照時間受到很多方面的制約,這里僅考慮結構材料的輻照損傷為其輻照時間的限值。對于結構材料的輻照損傷程度一般用dpa(Displacement Per A tom,原子位移)表示,該值與結構材料受到的中子注量成正比[21]。對第一代快堆包殼材料(目前運行的絕大多數快堆中正在使用的),典型的為316s.s.,輻照損傷限值＜75 dpa(中子注量約為1.5×1023n/cm2);對第二代先進型奧氏體鋼材料,輻照實驗結果顯示輻照損傷限值可達約175 dpa,對應中子注量約為 3.5×1023cm-2[22]。對ODS(Oxide Dispersion Strengthened)材料峰中子注量有可能實現約250 dpa[23],最大快中子注量達到約5.8×1023cm-2。本文中靶組件結構材料輻照損傷限值假設為快中子(E＞0.1M eV)注量小于3.5×1023cm-2。這樣靶組件在堆內的停留周期可以達到5個循環,單個循環長度為160 d。

圖1 CDFR堆芯中靶組件的插入位置Fig.1 Target position in CDFR

3.1.1 對堆芯物理性能的影響

由于堆芯中靶組件數相對燃料組件來說其數量是較小的,也即全堆芯中MA核素的裝量較少,因而從全堆角度上看MA核素所占的裂變份額較小。M A裝載對堆芯性能的影響主要在于MA所占裂變份額的大小,MA裂變份額越大影響越大[24]。因此,在少量裝載含MA靶組件情況下,對堆芯幾個主要安全參數的影響不大,具體參數比較見表 2。其中最主要的影響為鈉空泡反應性價值上,在裝載了36根靶組件的非均勻嬗變堆芯中鈉空泡反應性增加了約40%。鈉空泡反應性對MA核素非常敏感,堆芯中只要裝載了MA核素,鈉空泡正反饋就會顯著增加,這是MA在鈉冷快堆中嬗變的問題之一[24]。在非均勻嬗變堆芯中,靶組件位置處的鈉價值(指鈉密度變化單位核子密度所引起的反應性的變化)顯著加大,如圖2所示。

從功率密度看,通過調整驅動燃料與基體的體積比實現了靶組件的功率密度不超過IMF燃料的限值。由于MA核素發生俘獲反應以及隨后的一系列衰變過程,IM F燃料中238Pu逐步累計,靶組件在循環末期其功率密度達到峰值。盡管靶組件的功率限值沒有超過,但是靶組件的引入對堆芯的功率分布產生了一定的影響,使得堆芯的功率分布變得更加不均勻。堆芯中靶組件數量較多時需要重新設計三區燃料的富集度,以優化堆芯功率分布。

圖2 標準CDFR堆芯與非均勻嬗變堆芯鈉價值分布對比Fig.2 Na reactivity w orth map in standard CDFR and MA heterogeneous transmutation core

表2 靶組件插入后堆芯物理性能的變化Table2 Impacts on core performance when loading target

3.2 MA核素的嬗變效率

靶組件IM F燃料由于基體M gO的體積分數達到70%,靶區的中子能譜相比堆芯燃料區有所軟化,這對MA核素的直接裂變是不利的。靶區與燃料區的能譜對比見圖3。靶組件IMF燃料中TRU和MA的嬗變效果如表3所示,平均到單個靶組件中不同元素裝量隨輻照時間的變化如圖4所示。Np和Am隨輻照質量逐漸減小,有相當部分的MA核素經過俘獲反應生成了238Pu,導致Pu的質量有所增加,但易裂變Pu(239Pu+241Pu)的質量是不斷減小的。Cm的質量在最初的2個循環逐步累計,經過2個循環后逐漸達到飽和。總的來看,靶組件經過5個循環后,TRU的嬗變效率為27%左右,MA的嬗變效率為50%(其中包括了轉化成其他錒系核素的部分),但MA核素的凈焚毀(指徹底裂變掉的,包括了由MA轉變成的238Pu的裂變)效率為18.8%左右。平均到單個循環的話MA核素的焚毀速度約為3.76%,對比CDFR燃料中均勻添加質量分數10%MA時平均單個循環的焚毀效率約為2.8%[24],使用IMF燃料將MA焚毀效率提高了約35%。可以看出,使用高M A含量IM F燃料以非均勻靶組件的形式進行嬗變時 MA的焚毀效率優勢比較明顯。

圖3 靶組件IMF燃料區與堆芯燃料區能譜Fig.3 Neutron spectrum of core and target

圖4 平均單個靶組件中不同元素質量隨輻照的變化(EOL指壽期末)Fig.4 Variation of elementmass in target with irradiation time

另外,由于 HM中M A占比較高的份額(本文中MA∶Pu=0.2∶0.8),IM F燃料靶組件非均勻嬗變的另外一個特點是隨輻照深度加深由MA轉變的238Pu的次級裂變對MA焚毀的貢獻越來越顯著,而MA的直接裂變率則由于MA不斷消耗而逐漸減小。5個循環中,靶組件IMF燃料中由MA轉換的238Pu的裂變占MA焚毀總量的比例約為43.5%。

表3 非均勻嬗變靶組件5個循環嬗變效果的匯總表Table3 TRU and MA transmutation effect

4 總結

為實現TRU或MA的高效嬗變,國際上提出使用惰性基體燃料(IM F)。本文研究了MA以IM F燃料靶組件的形式在大型鈉冷快堆CDFR中的非均勻嬗變,主要的結論有：1)CDFR堆芯中少量布置含MA的IM F燃料

靶組件會對堆芯產生一定影響,主要體現在堆芯鈉空泡反應性顯著增加,且IMF燃料靶組件處的局部鈉空泡正反饋變得非常強,同時與MA均勻嬗變不同的是堆芯功率峰因子有所增加;2)使用IMF燃料嬗變MA核素可以實現比較高的嬗變效率,尤其是MA焚毀效率比燃料中均勻添加MA提高約1/3;3)與燃料中均勻添加MA時不同,IM F燃料靶組件非均勻嬗變時靶件中由MA轉換的238Pu的次級裂變對M A的焚毀所起的作用要顯著地多,238Pu的次級裂變占到MA焚毀總量的將近一半;4)在大型鈉冷快堆中使用含MA的IMF燃料靶組件進行M A非均勻嬗變時,靶組件數量和布置位置選擇適當的話可以實現MA的有效焚毀,同時對堆芯性能不會產生非常顯著的影響。

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