焦化廢水處理技術評述及植物修復展望

栗霞 馮佳 謝樹蓮

山西大學生命科學學院，太原 030006

焦化廢水處理技術評述及植物修復展望

栗霞 馮佳 謝樹蓮

山西大學生命科學學院，太原 030006

焦化廢水是一種氨氮和有機物濃度較高的難降解有機廢水。本文對焦化廢水處理技術進行了評述，包括物理化學法（沉淀法、吸附法、Fenton試劑法），化學法（催化濕式氧化法、電化學氧化法、光催化氧化法），生物法（普通活性污泥法、序批式活性污泥法、生物膜法）等。著重分析了人工濕地技術和水生植物氧化塘技術在工業廢水處理中的應用潛力，并對焦化廢水植物修復前景做了展望。

焦化廢水；處理技術；植物修復

前言

煤炭是我國乃至世界上最主要的能源，在能源結構中占有相當大的比重，預計在今后20～50年內，我國的一次性能源生產消費以煤炭為主的格局不會改變，因此，煤焦化工業對我國的國民經濟發展意義重大。我國焦炭產量約占全球總產量的60%[1]。然而，在焦化工業迅速發展的同時，焦化工業廢水的排放量也相應增加，污染程度加重。通常每生產1 t焦炭，約產生1.18～1.83 t廢水，我國每年焦化廢水的排放量約為2.85×108t[2]。

焦化廢水是煤在高溫干餾過程中以及煤氣凈化、化學產品精制過程中形成的廢水[3]。其組成成分復雜，含有數十種無機和有機化合物。其中無機化合物主要是大量氨鹽、硫氰化物、硫化物、氰化物等，有機化合物除酚類外，還有單環及多環的芳香族化合物和含氮、硫、氧的雜環化合物等。焦化廢水是一種典型的高濃度難降解的有機工業廢水。不同焦化廠，由于原煤性質、煉焦溫度、生產工藝的差異，焦化廢水的水質有所不同[4]。

焦化廢水的大量排放，不但對環境造成嚴重污染，同時也直接威脅到人類的健康，主要表現在：（1）對水生生物的危害：焦化廢水主要含有機污染物，絕大多數有機物具有生物可降解性，能消耗水中溶解氧，當水中氧濃度低于某一限值時，水生生物的生存就會受到影響，當水中氧消耗殆盡時，水質就會嚴重惡化，污水中的其他物質如油、懸浮物、氰化物等對魚類等也都有危害，含氮化合物能導致水體富營養化；（2）對人體的危害：污水中含有的酚類化合物是原型質毒物，可通過皮膚、粘膜的接觸吸入或經口服而侵入人體內部，高濃度的酚可引起劇烈腹痛、嘔吐和腹瀉等癥狀，嚴重者甚至死亡，低濃度酚也可引起慢性中毒，有頭痛、頭暈、惡心等反應，還能引起皮膚過敏；（3）對農業的危害：用未經處理的焦化廢水直接灌溉農田，會使農作物減產甚至枯死，污水中的油類物質堵塞土壤孔隙，使土壤含鹽量增加以至發生鹽堿化。焦化廢水引起的污染也降低了水體的觀賞價值。

由于含大量有毒的無機和有機化合物，成分復雜，危害性大，具有高COD值、高酚值、高氨氮量的特點，焦化廢水的處理已引起人們的廣泛關注。處理的任務是采用各種方法和技術措施，將污水中所含有的各種形態的污染物分離出來或將其分解、轉化為無害和穩定的物質，使污水得到凈化。目前的處理技術，按其作用原理和去除的對象可分為物理化學法、化學法、生物法等。但是由于處理技術本身的缺陷問題，焦化廢水經上述處理后，生化出水中COD（化學耗氧量）往往不能達標，氨氮嚴重超標。另外，由于管理、經濟等方面存在的原因，導致焦化廢水處理裝置的開動率不高，焦化廠的用水總量和重復利用率低。因此，要做到環境和經濟效益雙贏，對焦化廢水深度處理方法的研究是非常必要的。

1 物理化學法

1.1 沉淀法

沉淀法包括混凝沉淀法和化學沉淀法兩種。混凝法是向廢水中加入混凝劑并使之水解產生水合配離子及氫氧化物膠體，使廢水中污染物質發生凝聚從而沉淀去除。混凝法的關鍵在于混凝劑，常見的混凝劑有鋁鹽、鐵鹽、聚鋁、聚鐵和聚丙烯酰胺等[5]。目前國內焦化廠家一般采用聚合硫酸鐵，助凝劑為聚丙烯酰胺。盧建杭等開發了一種專用混凝劑M180，該藥劑可有效去除焦化廢水中的COD、色度和總CN一等污染物，使廢水出水指標達到國家排放標準[6]。化學沉淀法是向廢水中加入化學藥劑并使之與廢水中的污染物發生化學反應，生成沉淀，去除水中的污染物。劉小瀾等采用化學沉淀劑MgCI2·6H2O和Na2HPO4·12H2O（或MgHPO4·3H2O）對焦化剩余氨水進行預處理，取得了較好的效果，廢水中氨氮的去除率達到99%以上[7]。

1.2 吸附法

吸附法處理廢水，是利用多孔性吸附劑吸附廢水中的一種或幾種溶質，使廢水得到凈化。常用吸附劑有活性炭、磺化煤、礦渣、硅藻土、粉煤灰等[8]。活性炭是最常用的吸附劑，分粉末狀和顆粒狀兩種。吳聲彪等研究比較了粉末活性炭和柱狀活性炭對焦化廢水中COD的去除效率，結果表明，粉末活性炭對COD的去除率可高達98.5%，而且粉末活性炭的顆粒有最佳尺寸范圍，粒徑為0.09 mm的粉末活性炭對焦化廢水COD的去除率最高[9]。但這種方法處理成本高，吸附劑再生困難，不利于處理高濃度的廢水。

1.3 Fenton試劑法

Fenton試劑是由H2O2和Fe2+混合得到的一種強氧化劑，在催化劑作用下，過氧化氫能產生兩種活潑的氫氧自由基，氧化能力很強，特別適用于某些難治理的有毒工業廢水的處理。Fenton試劑法具有反應迅速、反應條件溫和、無二次污染等優點，因此在工業廢水處理中的應用受到國內外的廣泛重視[10]。其主要工藝流程是，廢水被貯存在一個均化罐中，然后從均化罐流入一個快速混合罐，加入鹽酸調節廢水，pH約為3.0。亞鐵離子以200 mg/L的劑量加人混合罐，混合好的廢水用泵抽到氧化罐，氧化罐中加入1 700 mg/L劑量的過氧化氫，在反應過程中大多數有機物，包括COD污染物，被氧化為二氧化碳和水，因而降低了廢水中的COD、BOD、TOC和酚化合物含量。

2 化學法

2.1 催化濕式氧化法

催化濕式氧化技術是在高溫、高壓條件下，在催化劑作用下，用空氣中的氧將溶于水或在水中懸浮的有機物氧化，最終轉化為無害物質N2和CO2排放。該技術特別適用于治理高濃度有機廢水。有報道成功研制出雙組分的高活性催化劑，對高濃度的含氨氮和有機物的焦化廢水具有極佳的處理效果[11，12]。該法具有凈化效率高、二次污染低、能量和有用物料可回收利用等優點。但是，由于催化劑價格昂貴，處理成本高，且在高溫高壓條件下運行，對工藝設備要求嚴格，投資費用高，應用受到限制[4]。

2.2 電化學氧化法

電化學氧化法的基本原理是使污染物在電極上發生直接電化學反應或利用電極表面產生的強氧化性活性物質使污染物發生氧化還原轉變。按其原理可分為電絮凝法、電氣浮法、電氧化法以及微電解法。有報道用PbO／Ti作為電極降解焦化廢水，結果表明，電解2 h后，COD值從2143 mg/L降到226 mg/L，同時760 mg/L的NH3-N也被去除，電極材料、氯化物濃度、電流密度、pH值對COD的去除率和電化學反應過程中的電流效率都有顯著影響[13]。該法具有氧化力強、工藝簡單、不產生二次污染的特點，是一種前景較好的水處理技術。

2.3 光催化氧化法

光催化氧化法是由光能引起電子和空隙之間的反應，產生具有較強反應活性的電子，這些電子遷移到顆粒表面，可以參與和加速氧化還原反應的進行。此法能有效去除水中酚類物質及其他污染有機物，而且能耗低，具有很大的發展潛力。

3 生物法

3.1 普通活性污泥法

普通活性污泥法，又稱傳統活性污泥法。系統由曝氣池、二次沉淀池和污泥回流管線設備三部分組成[8]。初次沉淀后的焦化廢水與從二次沉淀池底部回流的污泥同時進入曝氣池，活性污泥與廢水充分接觸，并一起沿曝氣池注入空氣曝氣，廢水中的懸浮固體和膠狀物質被活性污泥吸附，而廢水中的可溶性有機物被活性污泥中的好氧微生物分解代謝轉化，并最終氧化成為以CO2為主的終產物。非溶解性有機物則先轉化為溶解性有機物，而后被代謝和利用，使廢水得以凈化。普通活性污泥能有效去除焦化廢水中的酚、氰，是一種較好的焦化廢水處理方法。

3.2 序批式活性污泥法（SBR）

SBR是序列間歇式活性污泥法（Sequencing Batch Reactor Activated Sludge Process）的簡稱，是一種按間歇曝氣方式運行的活性污泥污水處理技術，又稱序批式活性污泥法。該法一般由一個或幾個SBR反應池組成，運行時，通過進水、曝氣反應、沉淀、排水、閑置等5個階段，順序完成缺氧、厭氧和好氧過程，進而實現對廢水的生化處理。與普通活性污泥法相比，它集調節池、曝氣池、沉淀池為一體，不需污泥回流系統，因此結構形式簡單，運行工況為間歇操作，方式靈活多變[14]。目前，SBR技術已得到廣泛應用。

3.3 生物膜法

生物膜法又稱固定膜法，是利用附著生長于某些固體物表面的微生物進行污水處理的方，也是一類廢水好氧生物處理技術。處理時，污水連續流經固體填料，在填料上能夠形成污泥垢狀的生物膜，生物膜上繁殖大量的微生物，吸附和降解水中的有機污染物，從而起到凈化污水的作用。從填料上脫落下來死亡的生物膜隨污水流入沉淀池，經沉淀池被澄清凈化。生物膜法有多種處理構筑物，如生物濾池、生物轉盤、生物接觸氧化池和生物流化床等。

4 人工濕地技術

人工濕地技術是興起于20世紀60年代的污水處理新技術。它是指人工建造和監督控制的與沼澤類似的地面，主要是在地面利用土壤與填料，在土壤表面種植生命力強、能夠有效吸收廢水中有機物的植物，通過填料的過濾使處理廢水達到排放標準。在污染物濃度較低的條件下，人工濕地對BOD5 的去除率可達85 %～95 %，COD 去除率可達80 %以上。與傳統的廢水處理工藝比較，人工濕地處理技術具有投資少，環境影響較小，處理效果明顯等特點，因此人工濕地技術用于廢水處理已越來越受到重視[15]。

建立人工濕地，濕地植物種類的篩選是首要任務。目前，以修復重金屬污染植物的研究報道較多。王忠全等以蕹菜（Ipomoea aquatica）、油菜（Brassica campestris）、美人蕉（Canna indica）、水葫蘆（Eichhornia crassipes）和水花生（Alligator alternanthera）為材料，在水培情況下研究了它們對Hg、Cd、Pb、Cr、Cu、Zn 等重金屬的適應性，結果顯示，幾種植物對重金屬模擬廢水均有較強的耐受性，可修復水體重金屬污染[16]。顏素珠等將8種水生植物培養于含銅污水中，以探討其抗性及凈化能力，結果表明，8種受試植物凈化污水的能力與抗性大小基本一致[17]。劉曉維等的研究發現，鴨舌草等8種常見代表性濕地植物對廢水中Cu、Pb均有較強的凈化能力[18]。李星等利用傅里葉變換紅外光譜儀（FTIR）測定了一定重金屬濃度梯度處理下水芹（Oenanthe javanica）和黃菖蒲（Iris pseudacorus）根、莖、葉的紅外光譜，發現這兩種植物對重金屬廢水有一定修復能力[19]。陳明利等通過耐受濃度試驗，發現水葫蘆、蕹菜、水花生和荇菜（Nymphoides peltatum）四種植物對含重金屬Cd2+/Zn2+的廢水有較好的耐受力及去除率[20]。李星等研究了垂直流濕地（一級濕地）中水葫蘆、稗草（Echinochloa crusgalli）和水平潛流濕地（二級濕地）中藨草（Scirpus triqueter）、黃菖蒲、蘆葦（Phragmites australis）、千屈菜（Lythrum salicaria）、美人蕉對廢水中Cr、Zn、Fe、Mn、Ni 和 Cu 的處理能力[21]。招文銳等研究了寬葉香蒲（Typha latifolia）人工濕地系統處理廣東韶關凡口鉛鋅礦選礦廢水的穩定性[22]，結果表明，該系統能有效地凈化鉛鋅礦廢水。唐述虞等用香蒲（Typha orientalis）、蘆葦、燈心草（Juncus effusus）等組成的人工濕地系統處理馬鞍山鐵礦的酸性廢水， 發現該濕地系統對Cu、Fe、Mn、Zn和Mg的去除能力均在60%以上，廢水酸度明顯降低[23]。

我國在人工濕地的技術開發方面已取得了一定的進展。如，北京昌平表層流人工濕地處理系統的研究，生活污水和工業廢水處理量為500 t/d，占地2 hm2，水力負荷為4.7 cm/d，COD去除效率為81.2%，BOD去除效率為85.8%；深圳白泥坑人工濕地污水處理試驗工程，采用潛流式植物碎石體和兼性穩定塘相組合的設計，COD去除效率為71%， BOD去除效率為90%；深圳沙田人工濕地污水處理廠，處理規模為5000 m3/d， 占地2×104m2，COD去除率76%，BOD去除效率78%[24]。

5 水生植物氧化塘

水生植物是指生理上依附于水環境、至少部分生殖周期發生在水中或水表面的植物類群。水生植物是水生生態系統的重要組成部分和主要的初級生產者，對生態系統物質和能量循環和傳遞起調控作用。它們在水體中的生態功能使其在水污染防治中具有重要的應用價值。

水生植物氧化塘是氧化塘中的一種，深度一般在1～2 m之間，兼具有好氧塘和厭氧塘的優點[25-27]。它是人工強化和改進的綜合利用氧化塘技術，即利用水生維管植物、藻類、水生動物和微生物來處理工業廢水的生態凈化系統，在生產上一般可作為工業廢水物化處理的后續處理，能有效去除前處理剩余的的碳水化合物、酯、醇、酚、烴、苯系物、含氮有機物及重金屬元素，造價低廉，是一種符合我國國情的廢水處理工藝。

劉光良等在氧化塘內種植水花生、水葫蘆、浮萍（Lemna minor）等水生植物，能不同程度地去除廢水色度、CODcr及CODMn[28]。楊銓大等通過對水花生塘全年的實測和考察，證明水花生塘對污水有較大的凈化效能，特別是對N、P的去除較為明顯[29]。鄭瑛等通過對某礦山香蒲植物凈化塘中的泥樣、水樣、植物樣進行測定，證明香蒲植物凈化塘對礦山廢水中的重金屬污染物有較強的凈化作用[30]。黃韻珠等研究發現，以水葫蘆和細綠萍（Azolla imbricata）為主體的凈化塘對酸、醇、苯系物為主的工業廢水具有生物凈化作用[31]。

藻類也是水生植物氧化塘的重要類群。已有報道，一些綠藻和藍藻種類對水體中的氨氮和磷酸鹽有較強的凈化能力[32-37]。劉碧紅等以絲狀綠藻處理工業廢水，處理后的COD、BOD5值明顯降低，透光率增加[38]。況琪軍等研究了絲狀綠藻對水體中氮、磷的去除效果[39]。董曉麗等報道了兩種絲狀綠藻對水體中苯酚有明顯去除作用[40]。樊蘭英等研究了脆弱剛毛藻（Cladophora fracta）對水體中苯系物的凈化作用[41]。藻類植物對水體中重金屬的富集作用也有多篇報道[42-46]。

6 焦化廢水的植物修復展望

與其他方法相比，運用水生植物修復技術處理廢水，不僅處理效果好、工藝簡單、投資省、能耗低、運行費用低等特點，而且綠色環保，避免了二次污染，兼具環境效益、經濟效益及社會效益，雖然目前在焦化廢水的處理中，還沒有得到普遍運用，但其無疑是非常有前景的廢水處理方式。

焦化廢水是一類較難處理的工業廢水，為了能較好地應用水生植物修復技術對其進行處理，為焦化廢水治理探索高效節能的途徑，今后需深入開展以下兩方面的研究工作：(1) 進一步研究人工濕地、植物氧化塘生境條件下水生植物的生理生態，在維持生態平衡的同時，使其效益達到最大化；(2) 進一步挖掘能夠有效凈化焦化廢水的植物種類，篩選和培養高效品系，同時研究它們之間的配比，使其結構達到最優化。

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10.3969/j.issn.1001-8972.2011.02.004

山西省科技基礎條件平臺建設項目（2009091015）

栗霞，碩士研究生，研究方向為工業廢水植物修復；

謝樹蓮（通訊作者），博士，教授，博士生導師，研究方向為植物資源與環境生物技術。