珠江三角洲地區重點VOC排放行業的排放清單

余宇帆,盧 清,鄭君瑜*,鐘流舉(.華南理工大學環境科學與工程學院,廣東 廣州 50006；.廣東省環境監測中心,廣東 廣州 50045)

珠江三角洲地區重點VOC排放行業的排放清單

余宇帆1,盧 清1,鄭君瑜1*,鐘流舉2(1.華南理工大學環境科學與工程學院,廣東 廣州 510006；2.廣東省環境監測中心,廣東 廣州 510045)

根據收集的珠江三角洲(珠三角)重點揮發性有機物(VOC)排放行業的活動水平數據,采用近年來VOC估算方面的研究成果及估算方法,建立了該地區2006年重點揮發性有機物排放行業和分城市的VOC排放清單.結果表明:珠江三角洲地區2006年重點揮發性有機物排放行業VOC排放總量為416.9kt,其不確定性(95%置信區間)為302.5~689.6kt(-31%~58%);家具制造業、建筑涂料使用、制鞋業是珠江三角洲重點VOC排放行業的主要來源,分別占總排放量的23.3%,21.2%和17.5%;東莞是珠江三角洲地區2006年重點揮發性有機物排放行業VOC排放量貢獻最大的城市,其次是深圳,兩者排放量分別占總排放量的23.6%和21.9%,主要的排放亦來源于家具制造業、建筑涂料使用與制鞋業.缺乏本地排放因子和良好的活動水平數據是本研究VOC排放量估算中主要的不確定性來源.

VOC排放清單；重點VOC排放行業；排放因子；珠江三角洲

揮發性有機物(VOC)是對流層臭氧生成的重要前體物,它在光照條件下與NOx發生光化學反應生成O3及其他光化學氧化物;同時也是二次有機氣溶膠的重要前體物之一[1-2].

隨著經濟持續高速發展,珠江三角洲(簡稱珠三角)地區工業、機動車等污染源排放大量VOC,光化學煙霧事件時有發生,灰霾天數居高不下,呈現出典型的大氣復合污染特征,危害人們的身體健康[3-5].VOC排放源特征識別與排放量估算是制定大氣復合污染控制措施的基礎.國內外學者在VOC來源識別、排放因子、源特征等方面做了大量研究工作[6-16];然而國內目前VOC排放清單的編制大都以省或城市為研究對象[6-8,12].通常采用自上而下(top-down)[17]的方法對 VOC排放總量進行估算,甚少針對 VOC排放行業的排放特征進行研究,因而建立的排放清單不能充分反映 VOC排放的行業特征,使得控制對策的制定缺乏針對性,同時,也難以滿足空氣質量模型模擬的需要.

本文在廣泛搜集珠三角地區重點VOC排放行業相關信息的基礎上,通過調研獲得本地重點VOC排放行業主要工藝及VOC排放情況,盡可能地采用自下而上(bottom-up)[17]的方式,對珠三角地區9個城市2006年重點揮發性有機物排放行業的 VOC排放量和排放特征進行研究,并對清單結果的不確定性進行定量分析和討論.

1 材料與方法

1.1 研究對象

重點VOC排放行業主要包括加油站排放、非工業溶劑使用排放及工業溶劑使用排放[18].本研究中的重點VOC排放行業是根據2009年廣東省政府制定的《廣東省珠江三角洲大氣污染防治辦法》中關于 VOC排放量較高行業的認定,以及珠三角地區典型城市針對其本地VOC污染源調研中對于主要排放行業的調研[19-20],結合珠三角地區本地排放情況,關注的重點 VOC排放行業,包括家具制造業、玩具制造業、印制電路板制造業、印刷業、制鞋業、船舶制造業、汽車制造業、涂料及油墨生產行業、煉油與石化行業、加油站、建筑涂料使用、家用溶劑使用.研究基準年為2006年.

1.2 研究區域

根據廣東省人民政府制定的《珠江三角洲城鎮群協調發展規劃(2004-2020)》中對珠江三角洲范圍的界定,確定本研究的研究區域包括廣州、深圳、珠海、佛山、江門、東莞、中山、惠州和肇慶9個珠三角地區的城市.

1.3 數據來源

本研究中所使用的估算數據,主要通過 4種途徑獲得:一是來自統計年鑒以及統計信息網上公布的信息,如玩具制造業、家用溶劑使用等;二是通過對行業數據進行調研獲得,如加油站汽油銷售量、建筑涂料使用量等;三是通過調研珠三角各城市政府網站獲取公開數據,如印刷業、家具制造業、制鞋業;四是通過對生產企業進行調研獲得,如汽車與船舶制造業、煉油與石化行業等.本研究中對應行業單位產品產值耗油漆油墨量主要通過調研本地區各重點VOC排放行業的相關情況及相關文獻[15-16,18,21-25]獲得.

1.4 估算方法

本研究中VOC排放清單估算采用排放因子法,其中家具制造業、印刷業、印制電路板制造業、玩具制造業以及汽車與船舶制造業的 VOC排放量估算公式如下:

式中, E為VOC排放量; i, j分別為地區,源類別;P為產品產量或產值; A為單位產量或產值消耗油漆油墨的量,汽車制造業則為單位汽車的平均上漆面積,船舶制造業為單位載重噸位耗油漆量;EFj為排放因子.

制鞋業、涂料與油墨生產行業、煉油與石化行業、家用溶劑使用、建筑涂料使用以及加油站的VOC排放估算公式如下:

式中,E為VOC排放量; i, j分別為地區,產品類別;A為產品產量, 在加油站估算中為汽油銷售量,在家用溶劑使用中為人口數,在建筑涂料使用中為建筑涂料使用量;EFj為排放因子.

基于不同行業排放特點的不同,下面分類別介紹重點VOC排放行業估算及活動水平數據的處理.

1.4.1 家具制造業 珠三角的家具制造業主要集中在東莞、深圳、佛山等地.本研究的家具制造業主要針對木制家具.通過對珠三角地區木制家具制造業進行調研,獲知該地區家具制造業大多數企業未采取 VOC排放控制措施,小部分實施了對VOC去除效率有限的水簾吸收控制措施,基本屬于無組織排放.排放量的估算首先通過調研獲取萬元產值木制家具消耗的油漆量(Ai,j),再通過各城市公開公布的家具制造業產值(Pi,j),估算家具制造業總的油漆使用量,結合排放因子(EFj)[18],運用公式(1)估算該行業的VOC排放量.1.4.2 制鞋業 珠三角重要的產鞋地區有深圳龍崗、東莞厚街、惠州惠東縣、佛山南海、中山、江門等地,制鞋業亦是這些地區的重點產業.通過對該行業的信息調研,發現其與家具制造業類似,VOC屬于無組織排放,未采取控制措施.在制鞋的面底組合過程中,使用大量的膠黏劑,造成顯著的 VOC排放.由各市政府網站公開信息獲得各市制鞋業的活動水平數據——生產鞋的雙數(Ai,j),根據四種經常使用膠粘劑的鞋種(膠鞋、布鞋、塑料鞋、皮鞋及旅游鞋)的排放因子(EFj)[21]及珠三角的產鞋分布,運用公式(2)估算排放量.

1.4.3 印刷業 珠三角重要的印刷行業主要集中在深圳、中山、江門等地.目前珠三角地區印刷業主流技術、工藝,各城市差異不大.根據對廣州市數據調研,求得諸如本冊印刷、包裝印刷等各類印刷業平均每萬元產值所需油墨量,用以代表該地區印刷業平均每萬元產值所需油墨量(Aij)通過查找重點城市印刷行業公布的產值信息,獲取該行業2006年印刷業的產值(Pi,j),結合排放因子(EFj)[15,22],運用公式(1)估算珠三角地區印刷業2006年的VOC排放量.

1.4.4 印制電路板制造業 目前電路板的印制常使用絲網印刷技術[26],而印制電路板制造行業油墨使用的VOC排放因子幾乎沒有相關研究或測試數據,本文選用王麗濤[15]中“其他工業使用”的 VOC排放因子,通過對廣州及周邊城市數據調研,獲得印制電路板制造業平均每萬元產值消耗油墨量(Ai,j),并且從中國印制電路行業協會發布的中國印制電路板百強企業數據中獲得珠三角各個城市主要的印制電路板制造企業2006年的工業產值(Pi,j),結合排放因子(EFj)[15],運用公式(1)估算該行業VOC的排放量.

1.4.5 涂料及油墨生產 涂料及油墨生產包括油漆、建筑涂料及油墨的生產,該行業的活動數據獲得與印制電路板制造業類似,通過中國涂料協會公布[27-29]的2006年油漆、建筑涂料及油墨生產的全國企業中獲取珠三角地區的重點企業年產量(Aij),結合排放因子(EFj)[15],運用公式(2)估算珠三角涂料及油墨生產行業的VOC排放量.

1.4.6 汽車制造業 珠三角2006年時的汽車制造企業主要集中在廣州.本研究中汽車制造業的活動數據(典型小轎車年產量)從廣州市汽車產業投資指南、企業公開信息獲得[30-32],通過對企業生產狀況進行調研,獲知當前珠三角汽車制造用漆中,水性漆的比例約為50%,而汽車生產過程中大部分(85%)VOC散逸排放,剩余 15%通過烘烤爐處理后排除,處理的去除率為40%.據此對文獻[33]中典型小轎車制造涂裝工序的排放因子進行修訂,獲得本地區排放因子(EFj),結合平均每輛典型小轎車的噴涂面積(Ai,j)[33],運用公式(1)估算汽車制造業VOC的排放量.

1.4.7 船舶制造業 在珠三角地區,船舶制造業僅限于廣州市.通過查找年鑒[34]獲得廣州地區年生產船舶載重噸位,即為活動水平數據(Pi,j),并通過調研獲得生產單位船舶載重噸位所需消耗的油漆量(Ai,j),結合排放因子(EFj)[23], 運用公式(1)估算該行業總的VOC排放量.

1.4.8 玩具制造業 珠三角地區玩具制造廠基本上都在東莞,東莞的玩具業產值約占珠三角玩具業的 60%[35].東莞玩具業的活動數據(產值)缺乏確切的行業公開公布數據,取自統計年鑒[36],而其他估算城市的活動數據以及單位產值耗油漆量(Ai,j)則通過調研獲得,結合排放因子(EFj)[15],運用公式(1)對該行業VOC排放量進行估算.

1.4.9 煉油與石化行業 珠三角地區煉油與石化重點企業主要位于廣州、惠州、珠海.對這些城市企業的估算即能代表珠三角地區該行業的VOC排放量.活動數據(Ai,j)可從以上城市的石化企業公司網站公布信息獲得,煉油與石化行業的VOC主要有管道排放和散逸排放兩種途徑,有資料表明[37],煉油過程的VOC管道排放與散逸排放比例為 1:1;石化工序生產的 VOC管道排放與散逸排放比例為 1:4,由此,結合排放因子(EFj)[22],運用公式(2)估算煉油與石化行業總的VOC排放量.

1.4.10 加油站 加油站汽油的 VOC揮發途徑有運油車卸油過程的損失、加油站(地下)儲油罐呼吸損失和加油過程的揮發損失,本研究通過獲取珠三角2006年汽油銷售量[38],根據相關統計年鑒[39]珠三角地區各市的機動車保有量比例將汽油銷售量分配至各市,運用公式(2),估算2006年珠三角各市加油站汽油的VOC排放總量.

1.4.11 建筑涂料使用與家用溶劑使用 由于缺乏建筑涂料使用以及家用溶劑使用的相關活動數據,因此,兩者的VOC排放采用自上而下的估算方式.其中,建筑涂料的使用是將珠三角建筑涂料的使用量根據珠三角各市的竣工面積[40]分配至各市,運用公式(2)對其排放量進行估算.而家用溶劑使用則基于人口[39]估算,采用公式(2),結合排放因子(EFPj)[15],對VOC排放量進行估算.

1.5 不確定性分析

本研究通過查閱粵港排放清單編制手冊、美國EPA排放因子手冊AP-42、臺灣空氣污染物排放量推估手冊以及 EEA排放清單編制指南[18,21-23,41],以及國內相關文獻[15-16,21,24-25],獲取各個排放源不同來源的排放因子,通過蒙特卡羅模擬法對估算過程中排放量的不確定性進行定量分析,具體的分析方法可參考文獻[42-44].

1.6 排放因子

表1 重點VOC排放行業排放因子Table 1 VOC Emission factors used in this study

本研究估算重點VOC排放行業排放量所選取的排放因子見表1.不同行業的VOC排放因子主要是通過對珠三角地區重點VOC排放行業產品生產過程中有機溶劑或油漆的單位消耗進行調研,結合國內外對相關行業的 VOC排放過程及排放因子的研究,確定珠三角地區重點 VOC排放行業的VOC排放因子.

2 結果與討論

2.1 珠江三角洲重點VOC排放行業排放清單

表2 2006年珠三角重點VOC排放行業排放清單Table 2 VOC emission inventory by sectors for the year 2006 in the PRD region

由表2可知,珠三角地區2006年重點揮發性有機物排放行業VOC排放總量約有41.7萬t,家具行業VOC排放量最大,約9.7萬t,建筑涂料使用及制鞋業的 VOC排放量次之,分別為 8.8,7.3萬t,是珠三角最重要的VOC排放源,其合計排放量占重點VOC排放行業總排放量的62.0%,這主要與三者的行業工藝特點及其在珠三角地區的普遍性有關,從珠三角城市政府網站公布的經濟貿易發展規劃可知,家具制造業與制鞋業是該地區典型城市的支柱產業,其產量與產值均居城市工業行業前列.而該地區高速發展的房地產業,促使大量的建筑涂料使用,使其產生大量的 VOC,加油站汽油油氣揮發VOC排放、煉油與石化行業產品產生的 VOC管道排放與散逸排放占總VOC排放的14.4%,排放6.0萬t.印刷業、家用溶劑使用和涂料及油墨生產的VOC排放量亦不容忽視,分別占總量的 7.6%、4.5%及 4.4%.汽車與船舶制造位于廣州地區,玩具制造業則集中在東莞,二者的 VOC排放量分別占總量的 2.0%和1.4%.

2.2 各行業VOC排放貢獻率分析

通過對珠三角地區重點揮發性有機物排放行業VOC排放因子以及各市不同排放源的活動水平數據的收集與整理,計算得到該地區重點VOC排放行業的排放貢獻(圖1)以及各城市重點VOC排放行業的源排放清單(表3).

圖1 2006年珠江三角洲地區重點揮發性有機物排放行業VOC排放分擔率Fig.1 Contribution of volatile VOC emission sources by sectors in PRD region for the year 2006

表3 2006年珠江三角洲各市重點VOC排放行業源排放清單Table 3 VOC emission contributions by cities for the year 2006 in the PRD region

由表3、表4可知,東莞是珠三角地區2006年重點揮發性有機物排放行業 VOC排放量最大的城市,占排放總量的 23.6%;其次是深圳,占 21.9%;廣州占總量的 17.4%;這與三者的工業經濟發展狀況相似,東莞、深圳與廣州是珠三角典型的制造業城市,VOC排放行業中,家具制造業、制鞋業、印制電路板制造業、煉油與石化行業、印刷業等主要排放源均集中于這幾個城市;而佛山與惠州的VOC排放量分別占總量的 14.3%和 7.8%;佛山的制鞋業、家具制造業和涂料及油墨生產行業以及惠州的支柱產業——制鞋業,有著相當大的活動水平數據,使得二者的 VOC排放比例居于珠三角前列;中山由于其 2006年建筑竣工面積居于珠三角地區前列,其重點 VOC排放量亦占到該地區的7.3%,排放相對少的城市如江門、珠海、肇慶的VOC排放分擔率分別為3.9%、2.1%、1.7%,與對應的城市工業經濟發展類型及狀況相符.

表4 2006年珠江三角洲地區各城市重點揮發性有機物排放行業VOC排放貢獻(%)Table 4 Distribution of VOC emissions from typical volatile emission sources in the PRD region by cities in 2006(%)

2.3 不確定性分析

在本研究的VOC排放估算過程中,油漆、油墨、膠粘劑等的單位產品產值消耗量主要是通過對本地區重點企業的數據進行調研獲得,在經濟發達的珠三角地區,對應行業的主流工藝大同小異,由此針對部分城市行業調研獲得的單位產品產值消耗油墨油漆量數據基本可以代表該地區的總體情況,該部分對清單估算的不確定性影響相對較小.

采用蒙特卡羅模擬對清單不確定性進行定量分析.從表 2可知,制鞋業與加油站汽油銷售VOC揮發的不確定性相對較大,分別為-97%~247%與-58%~105%,與所獲取的相關排放因子集的范圍較大相對應,從掌握的活動水平與排放因子信息判斷,二者的不確定性范圍仍屬正常;而印刷業、印制電路板制造、建筑涂料使用、家用溶劑使用以及玩具制造業等VOC排放的不確定性,從其估算排放因子以及活動水平信息而言,這幾類源的信息均難以獲得更詳細更確切的數據,從模擬結果來看,其不確定性可能被低估.通過蒙特卡羅模擬對各類源的不確定性進行傳遞,得出總的 VOC排放結果的不確定性范圍是-31%~58%,對比之前的清單研究結果(其不確定性范圍是-65%~120%)[14],該清單在估算重點VOC排放行業 VOC排放源清單方面有了一定的提高和改善.

總體而言,估算過程中不確定性的主要來源有:1.活動水平數據的選取.本研究中重點 VOC排放行業的活動數據是來自于行業公布信息、政府公布信息或者統計年鑒的數據,而統計年鑒數據一般是只對規模以上企業進行統計,這些統計信息不能反映該地區重點VOC排放行業中的中小規模的企業的排放量,由此會帶來一定的不確定性;2.排放因子的選取,缺乏珠三角本地排放因子數據.排放因子的選取來源于國內外的現有研究,不同的地區,由于產品生產原料選取不同、使用工藝不同等原因,選取非本地排放因子,亦是本研究清單估算不確定性的主要來源之一;3.本地水性漆、水性油墨等使用比例信息缺乏、重點行業生產過程使用的有機溶劑與洗滌溶液等信息缺乏,水性漆、水性油墨等的VOC含量遠遠小于溶劑型的油漆與油墨,而生產產品中使用的有機溶劑、洗滌溶液等亦含有大量的VOC,缺乏本地水性漆、水性油墨、有機溶劑與洗滌溶液的應用情況信息,亦是本研究清單估算的不確定性來源.

3 結論

3.1 珠江三角洲地區2006年重點VOC排放行業排放VOC的總量為416.9kt.

3.2 家具制造業、建筑涂料使用以及制鞋業是珠江三角洲地區重點VOC排放行業的主要貢獻行業,分別占總排放量的23.3%,21.2%與17.5%.

3.3 東莞是珠江三角洲地區2006年重點VOC排放行業 VOC排放量貢獻最大的城市,其次是深圳,二者排放量分別占總量的 23.6%和 21.9%,主要的排放行業均為家具制造業、建筑涂料使用及制鞋業.

3.4 本排放清單的不確定性主要來自缺少本地排放因子及水性涂料、溶劑的使用比例.為了減少其不確定性,建議加強本地化排放因子研究以及VOC排放行業基礎信息收集與調研工作.

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VOC emission inventory and its uncertainty from the key VOC-related industries in the Pearl River Delta Region.

YU Yu-fan1, LU Qing1,ZHENG Jun-yu1*, ZHONG Liu-ju2(1.College of Environmental Science and Engineering, South China University of Technology, Guangzhou 510006, China；2.Guangdong Environmental Monitoring Center, Guangzhou 510045, China). China Environmental Science, 2011,31(2)：195~201

Based upon the collected activity data and newly available emission factors for the key VOC-related industries,a 2006-based VOC emission inventory from these sources was developed for the Pearl River Delta (PRD) region by source sectors and cities with the use of appropriate estimation methods. The total VOC emission from these sources in the PRD region was about 416.9kt, with uncertainty ranges of 302.5kt to 689.6kt(-31%~58%) on the 95% confidence interval;the furniture-making industries, building coatings use and shoe-making industries were the major key VOC-related industries emission sources contributor in this region, which shared about 23.3%, 21.2% and 17.5% of total VOC emissions from key VOC-related industries emission sources, respectively; Dongguan was the largest contributor in the key VOC-related industries emission sources and then Shenzhen, accounting for 23.6% and 21.9% of total VOC emissions in the PRD region, respectively, with both major sources as furniture and building coating use. Lack of local emission factors and well documented activity data was the major source leading to uncertainty in emission estimation.

VOC emission inventory；key VOC-related industries；emission factor；Pearl River Delta

X511

A

1000-6923(2011)02-0195-07

2010-05-07

國家自然科學基金資助項目(40875061);廣東省科學技術廳省國際合作項目(2009B050900005)

* 責任作者, 副教授, zheng.junyu@gmail.com

余宇帆(1986-),男,廣東興寧人,華南理工大學碩士研究生,研究方向為大氣排放源清單及空氣質量模型.