廣州市賓館室內(nèi)空氣中苯系物來源及健康風(fēng)險(xiǎn)初步評(píng)估

彭 燕,張艷利,王新明*,陳迪云,曹小安 (.廣州大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,廣東 廣州 50006；.中國(guó)科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所,有機(jī)地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣東 廣州 50640)

研究表明,人一生約有85%的時(shí)間在室內(nèi)環(huán)境度過,因而室內(nèi)環(huán)境對(duì)人體健康以及生活和工作質(zhì)量影響巨大.廣州市作為我國(guó)大型發(fā)達(dá)城市之一,近年來旅客量呈逐年增長(zhǎng)趨勢(shì),商務(wù)人流也大幅增長(zhǎng).據(jù)統(tǒng)計(jì)2010年全年接待游客總?cè)藬?shù)達(dá)1.27億人次,同比增長(zhǎng)7.13%;接待過夜旅游人數(shù)約4506.38萬人次,同比增長(zhǎng)13.35%[1].廣州每年舉辦兩次“中國(guó)進(jìn)出口商品交易會(huì)”,每次與會(huì)中外客商多達(dá)數(shù)十萬,這些因素使得廣州賓館業(yè)相當(dāng)發(fā)達(dá).目前,廣州星級(jí)賓館300多家,全市賓館總床位達(dá)到30萬張,其室內(nèi)空氣質(zhì)量是影響旅店業(yè)服務(wù)水平和聲譽(yù)的重要環(huán)節(jié).

目前關(guān)于賓館空氣質(zhì)量的研究多從環(huán)境衛(wèi)生角度出發(fā),集中在對(duì)室內(nèi)環(huán)境的微小氣候、一氧化碳、二氧化碳、細(xì)菌、甲醛等參數(shù)的研究[2],而對(duì)苯系物等毒害性揮發(fā)有機(jī)物研究相對(duì)較少.苯系物主要包括苯、甲苯、乙苯、二甲苯、三甲苯、苯乙烯等化合物,是室內(nèi)環(huán)境中廣泛檢出的一類揮發(fā)性有機(jī)物[3-5].室外大氣中機(jī)動(dòng)車尾氣等來源的苯系物可通過室內(nèi)外氣體交換進(jìn)入室內(nèi)環(huán)境,而室內(nèi)油漆、涂料、黏合劑等的使用以及抽煙、烹飪等人為活動(dòng),也是苯系物的重要來源[6-7].苯系物對(duì)人類呼吸系統(tǒng)、造血組織、神經(jīng)系統(tǒng)等有直接危害,而其中苯具有強(qiáng)致癌性,苯系物事實(shí)上已成為各類微環(huán)境中備受關(guān)注的一類污染物.本文選取廣州不同星級(jí)水平的 20家賓館,采集客房室內(nèi)空氣樣品,用預(yù)濃縮－氣相色譜/質(zhì)譜聯(lián)用方法分析了其中揮發(fā)有機(jī)物,主要探討了室內(nèi)空氣中苯系物的污染水平,來源及暴露風(fēng)險(xiǎn).

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 樣品采集

綜合考慮廣州市賓館分布狀況,旅客入住習(xí)慣等情況,于2008年3～12月選擇了廣州市不同區(qū)域,周邊環(huán)境,裝修時(shí)間,星級(jí)水平的賓館共20家(位置如圖1所示),其中五星級(jí)賓館2家,四星級(jí)賓館4家,三星級(jí)賓館6家,二星級(jí)賓館8家.采樣者以普通客人的身份入住所選賓館,并選擇標(biāo)準(zhǔn)雙人房這類占賓館客房比例最大,客人最常選擇的房型.采樣期間采樣者在室內(nèi)進(jìn)行正?；顒?dòng),但禁止吸煙及其他燃料燃燒.

圖1 采樣賓館示意Fig.1 Location of hotels for indoor air sampling

采用容積為2L,內(nèi)部經(jīng)特殊拋光處理的不銹鋼采樣罐來采集空氣樣品.采樣前,用高純氮?dú)馇逑床蓸庸拗辽?次,然后將采樣罐抽真空至6 Pa以下.樣品采集時(shí)間是入住當(dāng)天的 12:00～12:30, 15:00～15:30,18:00～18:30,21:00～21:30以及次日9:00～9:30.采樣罐連接有限流閥,以保證樣品采集時(shí)間約為30min.采樣時(shí)罐距離墻面大于0.5m,并置于離地約1.2m呼吸高度,罐進(jìn)氣口避開通風(fēng)口和污染源.采樣同時(shí)對(duì)賓館的開業(yè)時(shí)間,最后一次裝修時(shí)間,通風(fēng)情況,溫度,相對(duì)濕度,室內(nèi)裝修情況及室外環(huán)境進(jìn)行調(diào)查記錄.每個(gè)賓館采集 5個(gè)樣品,共100個(gè)樣品.

1.2 實(shí)驗(yàn)室分析

樣品的實(shí)驗(yàn)室分析由ENTECH 7100預(yù)濃縮儀-GC 6890A /Agilent 5973N MSD聯(lián)用系統(tǒng)完成.預(yù)濃縮儀從采樣罐自動(dòng)抽取標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下250mL空氣樣品,由程序控制經(jīng)三級(jí)冷阱除水,除CO2和冷聚焦后,由GC-MSD進(jìn)行定性定量分析.色譜柱為 HP-VOC (60m×0.32mm×1.0μm),載氣為高純氦氣,流速為1.2mL/min,升溫程序:起始溫度為-50℃,保持 2min;以 15℃/min速率升溫至120℃,然后以 5℃/min升至 250℃,保留 10min.質(zhì)譜掃描方式為SCAN,質(zhì)量范圍為35～350amu.目標(biāo)化合物通過其保留時(shí)間和質(zhì)譜圖進(jìn)行定性,并由外標(biāo)法定量.VOCs標(biāo)氣為購(gòu)自美國(guó)Spectra Gases Inc.的TO-14混合標(biāo)氣(39種)和PAMS混合標(biāo)氣.采用動(dòng)態(tài)稀釋法用高純氮?dú)鈱?biāo)氣稀釋到0×10-9、10.0×10-9、20.0×10-9、50.0×10-9等不同濃度,在與實(shí)際樣品相同條件下進(jìn)行分析得到標(biāo)準(zhǔn)曲線.所有目標(biāo)化合物標(biāo)準(zhǔn)曲線濃度-響應(yīng)相關(guān)系數(shù)(R2)均大于 0.9.目標(biāo)化合物定量由質(zhì)譜工作站利用工作曲線自動(dòng)完成.

1.3 質(zhì)量保證與控制

為保證采樣罐清潔,采樣罐清洗后充高純氮放置24h后,以樣品同樣方式進(jìn)行分析,目標(biāo)化合物應(yīng)該未檢出或低于檢測(cè)限.每個(gè)賓館采樣攜帶6個(gè)采樣罐,除其中5個(gè)進(jìn)行樣品采集外,另1個(gè)為現(xiàn)場(chǎng)空白監(jiān)控運(yùn)輸、貯存等過程中可能帶來的污染.實(shí)驗(yàn)室分析系統(tǒng)進(jìn)行實(shí)際樣品分析前,首先以高純氮?dú)膺M(jìn)樣,確保儀器系統(tǒng)不會(huì)帶來污染.每天進(jìn)行樣品分析前,以10.0×10-9的標(biāo)樣進(jìn)樣1次,如果用工作曲線得到的濃度偏離實(shí)際濃度超過10%,則需要重新做標(biāo)準(zhǔn)工作曲線.用濃度為1.0×10-9的標(biāo)樣重復(fù)分析7次,計(jì)算得到目標(biāo)化合物的方法檢測(cè)限均小于0.1μg/m3.

2 結(jié)果與討論

2.1 苯系物濃度水平及影響因素

2.1.1 檢出苯系物與濃度水平 本研究檢測(cè)的苯系物包括苯,甲苯,乙苯,間/對(duì)二甲苯,鄰二甲苯,1,3,5-三甲苯,1,2,4-三甲苯和苯乙烯等,下文中提到的苯系物總濃度是指這些苯系物的濃度之和.除苯乙烯在少數(shù)樣品中未檢出外,其他苯系物在所有樣品中均有檢出.表1列出了各賓館苯系物濃度情況.苯系物總濃度范圍為2.3～1057.8μg/m3,平均濃度為 273.1μg/m3.苯系物濃度之和超過500μg/m3的賓館有5家,最高的是四星級(jí)賓館DXC和三星級(jí)賓館JX,兩者總濃度均超過 1000μg/m3.按照我國(guó)室內(nèi)空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB/T 18883-2002)[8],即使僅考慮這些苯系物濃度和,已有 4家超過總揮發(fā)有機(jī)物(TVOC)8小時(shí)限值 0.6mg/m3.苯系物濃度和最低的是處在比較偏遠(yuǎn)地方的三星級(jí)酒店MH和二星級(jí)酒店 JSJ,均小于 10μg/m3.各苯系物平均濃度按從高到低順序,甲苯、乙苯、鄰-二甲苯、間/對(duì)-二甲苯、苯乙烯、苯、1,2,4-三甲苯和1,3, 5-三甲苯,平均濃度分別為 151.6,46.4,31.0,9.5, 26.0,22.9,4.2,1.7μg/m3.苯濃度均值范圍為0.7～72.2μg/m3,均低于我國(guó)室內(nèi)空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)限值 110μg/m3,但這一標(biāo)準(zhǔn)明顯高于其他國(guó)家或地區(qū)的限值,如香港室內(nèi)空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中對(duì)苯的限值 16.1μg/m3[9].與美國(guó)環(huán)保署一項(xiàng)研究建議的空氣苯濃度30分鐘均值限定值30μg/m3相比較[10],苯的超標(biāo)率為 36%.甲苯,二甲苯平均值按照 GB/T 18883-2002限值超標(biāo)率分別為24%和9%.

2.1.2 苯、甲苯、乙苯和二甲苯(BTEX)濃度與其他研究的比較 作為室內(nèi)空氣中常見毒害污染物, BTEX是前期很多室內(nèi)空氣質(zhì)量研究中重點(diǎn)關(guān)注的揮發(fā)性有機(jī)物[11].由表2可見,廣州賓館室內(nèi)空氣中BTEX的平均濃度普遍高于歐洲(辦公室)[12]、美國(guó)(餐廳、購(gòu)物中心)[13]、芬蘭(住宅)[14]、比利時(shí)(學(xué)校,住宅)[15]和香港(餐廳,購(gòu)物中心)[16]以及杭州大學(xué)校園室內(nèi)環(huán)境[17],但低于新加坡辦公室[12]和南京新裝修居室(甲苯除外)[18].與廣州一大型商場(chǎng)中檢出的 BTEX相比[6],賓館中的苯和間、對(duì)二甲苯比大型商場(chǎng)低,但甲苯,乙苯和鄰二甲苯在賓館中濃度則相對(duì)較高. Zuraimia等[12]的研究表明盡管建材中BTEX的釋放速率相差不大,但新加坡辦公室相對(duì)較低換氣速率,導(dǎo)致了其BTEX等濃度相對(duì)歐洲辦公室高出很多.許建華等[18]對(duì)南京新裝修后的居室空氣中的苯系物濃度分析發(fā)現(xiàn),剛裝修后居室內(nèi)空氣中苯系物占總揮發(fā)性很高比例,主要來自于裝修使用的油漆和膠黏劑等材料.值得關(guān)注的是,廣州地處亞熱帶地區(qū),室外比較炎熱潮濕,賓館客房一般關(guān)閉窗戶而依靠空調(diào)系統(tǒng)調(diào)節(jié)室內(nèi)溫度.為管理方便和節(jié)能需要,客房都是插入房卡取電,客人入住前或外出時(shí),客房中的空調(diào)系統(tǒng)及門窗都處于關(guān)閉狀態(tài),空氣流通差.廣州賓館客房空氣苯系物濃度較高,可能也正是與賓館房間空氣換氣速率低有關(guān).

表1 各賓館星級(jí)和裝修時(shí)間、采樣客房室內(nèi)平均溫濕度以及苯系物濃度(平均值±標(biāo)準(zhǔn)偏差)Table 1 Star ranks and time intervals after latest decorations of selected Hotels, indoor average temperature and relative humidity during sampling, and detected levels of aromatic hydrocarbons (mean ± Sd)

表2 廣州市賓館與其他室內(nèi)空氣及環(huán)境空氣中BTEX的濃度(μg/m3)水平比較Table 2 Comparison of BTEX (μg/m3) between hotel rooms in Guangzhou and those of other indoor environments previously reported

2.1.3 星級(jí)、裝修時(shí)間對(duì)室內(nèi)苯系物濃度的影響 酒店星級(jí)的劃分以酒店的建筑、裝飾、設(shè)施設(shè)備及管理服務(wù)水平為依據(jù).圖2比較了所檢測(cè)的不同星級(jí)水平賓館客房苯系物平均水平.雖然本研究涉及五星級(jí)和四星級(jí)酒店數(shù)量相對(duì)較少,這樣比較可能會(huì)有一些偏差,但因?yàn)檫@種星級(jí)酒店數(shù)量相對(duì)于三星級(jí)和二星級(jí)酒店要少得多,事實(shí)上本研究檢測(cè)的四星級(jí)和五星級(jí)酒店數(shù)量占廣州市區(qū)這兩類酒店總數(shù)的比例,要遠(yuǎn)高于所研究的二星級(jí)和三星級(jí)酒店所占其總數(shù)的比例,因而這種結(jié)果比較可能有一定代表性.就苯濃度而言,由圖2可以看出,四星級(jí)和五星級(jí)酒店苯濃度平均水平要高于二星級(jí)酒店和三星級(jí)酒店,主要原因可能是四星和五星級(jí)酒店處在交通密度相對(duì)比較大的繁華地段,苯在賓館客房?jī)?nèi)部很少有釋放源,主要通過引進(jìn)新風(fēng)時(shí)由室外大氣進(jìn)入室內(nèi)環(huán)境,因而在交通密度相對(duì)較高地段的四星級(jí)和五星級(jí)酒店,其苯濃度受室外濃度影響也會(huì)相對(duì)較高[19].甲苯濃度以四星級(jí)平均最高,而其他星級(jí)平均水平相當(dāng).四星級(jí)和五星級(jí)賓館客房?jī)?nèi)部裝飾與設(shè)施水平比較高,由于墻紙、油漆和壓制板材都可能導(dǎo)致甲苯排放,較高的裝修與設(shè)施水平無疑會(huì)增加室內(nèi)甲苯濃度水平.另外,如后文中所述,室內(nèi)裝修材料是否環(huán)保、是否有足夠新風(fēng)引入,都會(huì)影響甲苯濃度.四星級(jí)賓館中有兩個(gè)甲苯濃度達(dá)到了400μg/m3以上,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于一般室外濃度水平,說明室內(nèi)有較高的排放源強(qiáng),同時(shí)新風(fēng)引入量也可能不足.

圖2 不同星級(jí)水平賓館客房苯系物平均水平比較Fig.2 Comparison of average BTEX levels in different star ranks hotels

BTEX平均水平與距離上次裝修時(shí)間長(zhǎng)短之間并沒有明顯的趨勢(shì)與相關(guān)性.理論上講,室內(nèi)裝修材料釋放甲苯等相關(guān)污染物的量會(huì)隨時(shí)間遞減,但即使 BTEX以室內(nèi)材料釋放為主,由于不同賓館使用裝修材料的種類數(shù)量以及環(huán)保性能不一樣,不同賓館間甲苯等苯系物平均水平也因之不會(huì)隨裝修時(shí)間而一致性地遞減.同為四星級(jí)的4個(gè)賓館中,DXC、JX、BL甲苯濃度水平雖隨裝修時(shí)間有遞減趨勢(shì),但裝修時(shí)間才半年的YC甲苯平均水平反而最低,主要是因?yàn)樽罱诘难b修都有意識(shí)地選擇了比較環(huán)保的材料和產(chǎn)品,同樣原因,近期裝修的三星級(jí)賓館TH和PZ以及二星級(jí)賓館XY,甲苯水平相對(duì)都很低.

2.2 苯系物來源分析

賓館客房中苯系物有內(nèi)源和外源.內(nèi)源包括客房?jī)?nèi)建筑和裝修裝飾材料的釋放以及人為活動(dòng)(抽煙、清潔等)[4];外源主要是通過室內(nèi)外氣體交換,室外來自機(jī)動(dòng)車尾氣,工業(yè)排放廢氣等來源的苯系物進(jìn)入了室內(nèi)環(huán)境.室內(nèi)空氣中苯系物的最低水平應(yīng)接近中央空調(diào)新風(fēng)口的水平,由于室內(nèi)存在苯系物額外來源,室內(nèi)苯系物的濃度決定于室內(nèi)源的強(qiáng)弱,一般比室外高.苯/甲苯濃度比值(B/T)可在一定程度上反映苯系物的來源[20-21].汽車尾氣B/T一般在0.5左右[22].因?yàn)榧妆綇V泛作為工業(yè)溶劑使用,工業(yè)溶劑相關(guān)來源或裝修材料釋放一般 B/T值會(huì)偏低[20],但生物質(zhì)燃燒、香煙煙霧及燃煤、煉焦煙氣一般B/T值偏高[23-24].因此,B/T值與其來源貢獻(xiàn)有關(guān),以室內(nèi)裝修材料為主要來源時(shí),其值一般比較低,而受城區(qū)室外空氣影響較大時(shí)此比值接近0.5.本研究各賓館客房B/T值如圖3所示.JX、DXC、XLW、HB、YX這5家賓館苯系物濃度和超過500μg/m3(表1),遠(yuǎn)高于一般室外空氣中濃度[19].以苯系物濃度最高的DXC為例,其地處大學(xué)城,開業(yè) 2a,周邊車流量較少,無明顯室外污染源,其 B/T比值僅為 0.07,表明其室內(nèi)高濃度苯系物主要是室內(nèi)源.另1家B/T值＜0.2的賓館TH,最近半年裝修過,雖然 B/T顯示室內(nèi)苯系物來源仍以室內(nèi)材料釋放為主,但因使用環(huán)保材料,釋放強(qiáng)度相對(duì)比較小,值得注意的是,由于材料 VOC釋放過程往往是十分緩慢的過程,JX,DXC,YLW,HB,YX這5家苯系物濃度比較高的“問題酒店”最近一次裝修時(shí)間已過了2～5a,室內(nèi)材料等苯系物釋放仍十分突出,這說明要降低客房苯系物水平,在裝修裝飾時(shí)選擇比較環(huán)保的產(chǎn)品和材料是十分關(guān)鍵的.

圖3 不同賓館客房苯/甲苯濃度比值Fig.3 Ratios of benzene to toluene (B/T) in rooms of different hotels

B/T值只有一個(gè)賓館HZY明顯高于0.5(圖3),其他均低于0.5.HZY其B/T值較高,可能是因?yàn)槠涓浇袕V州鋼鐵集團(tuán)焦化分廠,煉焦廢氣B/T值較高[25],受其影響室外空氣B/T會(huì)相對(duì)較高,進(jìn)而通過換氣導(dǎo)致HZY的B/T值在所有賓館中最高.DZH,YC,JSJ等3個(gè)賓館B/T比值非常接近0.50,且其甲苯,乙苯和二甲苯等苯系物與以外源為主的苯之間,均表現(xiàn)出極顯著的相關(guān)性(P＜0.01, R2＞0.90),因而其主要來源應(yīng)是室外以機(jī)動(dòng)車為主要來源的苯系物,通過換氣進(jìn)入了室內(nèi)環(huán)境.實(shí)際情況也與觀測(cè)結(jié)果吻合,DZH,YC, JSJ三個(gè)賓館均位于交通干線旁.以DZH為例,它地處廣州主要商業(yè)區(qū),前方是廣州市區(qū)交通最繁忙,擁堵最嚴(yán)重的地帶之一,僅經(jīng)過的公交線路就有近 30條,周邊沒有工業(yè)企業(yè),街道空中苯系物以機(jī)動(dòng)車尾氣為主要來源.其他一些賓館B/T值在0.4以下,甲苯,乙苯,二甲苯與苯的相關(guān)性也沒有前述的3個(gè)賓館明顯,室內(nèi)材料釋放和室外機(jī)動(dòng)車尾氣來源的苯系物均有貢獻(xiàn).

2.3 苯致癌風(fēng)險(xiǎn)初步評(píng)價(jià)

表3 不同類型人員苯致癌風(fēng)險(xiǎn)Table 3 Carcinogenic risk due to benzene exposure in hotels for different categories of people

苯具有強(qiáng)致癌性,其致癌風(fēng)險(xiǎn)可用下式計(jì)算[26-29]:

式中:PF為斜率因子, kg/(d·mg),對(duì)于苯,其值為0.0273; I為苯的人體吸入量,假定吸入人體的苯90%被吸收,則I可用下式計(jì)算:

式中: C為污染物濃度, mg/m3; R為吸入空氣量,m3/h,成人為0.27m3/h; D為暴露時(shí)間, h/d; F為暴露頻率, d/a; L為暴露期, a; W為暴露者體重, kg,男性取65kg,女性取55kg;T為平均暴露年限,a,對(duì)于致癌物質(zhì),取人群平均壽命 72a.污染物濃度C取本研究空氣中苯的平均值,即 22.9μg/m3;暴露時(shí)間 D根據(jù)人們?nèi)胱≠e館的習(xí)慣取 12h/d,而暴露頻率 F根據(jù)人群對(duì)賓館需求的實(shí)際情況分為:經(jīng)常出差入住賓館型(150d/a),一般需求型(60d/a)和偶爾入住型(10d/a);暴露期 L按照人們的平均工作年限計(jì)算,男性35a,女性30a.另外,與旅客相比較,賓館工作人員暴露時(shí)間更長(zhǎng),按平均每天工作8h、一年工作250d計(jì),對(duì)工作人員苯暴露風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了計(jì)算,計(jì)算所得的不同類型人員的苯致癌風(fēng)險(xiǎn)見表 3.結(jié)果表明,經(jīng)常入住賓館的人群以及賓館工作人員苯的致癌風(fēng)險(xiǎn),均超過美國(guó)EPA制定的人體致癌風(fēng)險(xiǎn)限值1×10-6的5～7倍;一般需求人群的致癌風(fēng)險(xiǎn)也高于EPA風(fēng)險(xiǎn)值的2倍多;而對(duì)于偶爾入住賓館的客人來說,室內(nèi)苯暴露對(duì)健康影響不大.此外,在同樣環(huán)境暴露水平下,苯對(duì)女性的致癌風(fēng)險(xiǎn)略高于男性.

3 結(jié)論

3.1 選取廣州 20家不同星級(jí)的賓館,對(duì)其客房空氣中苯系物的檢測(cè)表明,苯濃度平均水平 22.9 μg/m3,雖然沒有超過我國(guó)室內(nèi)空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)限值,但對(duì)賓館工作人員和經(jīng)常入住人群的致癌風(fēng)險(xiǎn)值超過 1×10-6;甲苯、二甲苯的超標(biāo)率分別為24%和9%.

3.2 苯系物來源主要有室內(nèi)材料釋放和室外以機(jī)動(dòng)車尾氣來源為主的苯系物通過換氣進(jìn)入室內(nèi)環(huán)境.雖然受所處地理位置的影響,室外空氣污染較重可能導(dǎo)致賓館客房空中苯系物變高,但從B/T以及苯系物之間相關(guān)性來看,所有“問題賓館”其高苯系物濃度均主要來源于室內(nèi)裝修材料釋放.一些最近期裝修但采用比較環(huán)保裝修裝飾材料和產(chǎn)品的賓館,其苯系物濃度水平相對(duì)較低;反之,一些賓館即使裝修時(shí)間過了 2～5a,其室內(nèi)仍有極高苯系物水平,說明降低賓館客房?jī)?nèi)苯系物水平的最關(guān)鍵因素是采用環(huán)保的室內(nèi)裝修裝飾材料和產(chǎn)品,而其所處地段室外空氣中濃度水平不是高濃度苯系物“問題賓館”出現(xiàn)的決定性因素,也不是可控的因素.

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