天津城區春季大氣氣溶膠消光特性研究

姚 青,韓素芹,蔡子穎,張 敏 (天津市氣象科學研究所,天津 300074)

大氣水平能見度是指視力正常的人在當時的天氣條件下所能看到目標物的最大水平距離,可用以表征大氣清潔程度.影響大氣能見度的因素主要包括降水、霧、大風、沙塵暴、揚沙等天氣現象,以及大氣中廣泛存在的氣態污染物和氣溶膠等.大氣能見度的衰減主要來自于氣體和氣溶膠的大氣消光作用,在空氣潔凈地區大氣能見度的衰減很大程度上源于空氣的瑞利散射作用,而在城市地區氣溶膠的散射往往是大氣能見度衰減的首要貢獻者,此外部分高污染地區,NO2[1]和黑碳氣溶膠[2]的吸收作用對大氣消光的貢獻也不可忽視.國外對氣溶膠散射性質的觀測研究起步較早,美國 1988年在建立 30個能見度和PM2.5觀測點的基礎上實施了大型能見度觀測計劃 IMPROVE[3],澳大利亞[4]、英國[5]、韓國[6]等隨后開始重視大氣能見度的觀測研究.近年來國內學者結合大氣能見度、顆粒物質量濃度、黑碳氣溶膠濃度、氣溶膠散射系數以及氣象因子等,研究大氣氣溶膠的光學特性[7-8],分析北京[9]、廣州[10-11]等城市大氣能見度下降原因,借鑒美國IMPROVE項目的經驗方程式,擬合出滿足廣州[12]、深圳[13]等地實際的大氣消光系數與顆粒物組成關系式,并給出了氣溶膠散射系數、吸收系數和水汽分子散射系數等對城市大氣消光系數的貢獻比例[12,14-15].

隨著環渤海區域經濟快速發展和機動車保有量迅速增長,天津城市大氣污染復合型特征顯著,突出體現在持續性的區域污染及低能見度天氣頻繁發生[16-17].統計分析近40a天津城區人工觀測獲得的大氣能見度,每日14:00觀測值的年均值由1970年的16 km下降至2008年的13km,低能見度(＜10km)天氣發生頻率也由1970年的16.4%升高至2008年的29.2%.天津地區近年來對于大氣能見度及其與大氣污染間關系的研究,主要集中在研究大氣能見度與空氣污染度濃度及氣象因素的統計關系上[17-18],研究結果表明,大氣能見度與PM2.5濃度存在明顯的負相關關系,并且與相對濕度等氣象因素關系密切;對于氣溶膠消光作用的研究,往往側重于散射系數[19]或吸收系數[20]等單一方面,對各種因子對大氣能見度的綜合影響研究不多[21].本工作通過大氣消光系數建立能見度與大氣污染物之間的聯系,并通過對大氣消光系數進行分解,分析各種消光作用,尤其是氣溶膠散射及吸收作用的貢獻比重,以期對影響大氣能見度變化的因素有更深入的認識.

1 資料與方法

中國氣象局天津大氣邊界層觀測站(北緯39°06′,東經 117°10′,海拔高度 3.3m,臺站編號:54517)位于天津市城區南部,其北距快速路約100m,東臨友誼路-友誼南路,西面和南面主要為住宅區,交通源對它有一定的影響.采樣點設在觀測站院內一座一層平房的樓頂,離地高約 3m,下墊面為草地,周圍為氣象觀測場和辦公區,無明顯污染源,觀測點能夠代表典型城區,觀測時間為2011年4月1日～5月10日.

PM10和PM2.5數據來自于美國Thermo公司生產的TEOM系列RP1400a環境顆粒物監測儀,采樣流量16.7L/min,檢測限0.06μg/m3,測量范圍0～1500μg/m3,質量分辨率為 0.01μg/m3,準確度0.75%,精度1.5μg/m3(1h),0.5μg/m3(24h);NO2數據來源于美國Thermo公司生產的42i型化學發光法 NO-NO2-NOx分析儀,最低檢測限 0.4μL/m3,零漂＜0.4μL/m3,跨漂＜±1%F.S;采用澳大利亞ECOTECH公司生產的Aurona 1000型濁度計連續觀測氣溶膠散射系數(σsp),測量波長為 525nm,時間分辨率為 5min,濁度計配備有除濕裝置,以保證進氣相對濕度在 60%以下,濁度計未加裝切割頭;采用美國Magee科技公司生產的AE-31黑碳儀測定黑碳氣溶膠濃度,并加裝 PM2.5切割頭,該儀器有7個測量通道,波長分別為370,470,520, 590,660,880和 950nm,時間分辨率為 5min,其工作原理是建立在石英濾紙帶上收集的粒子對光的吸收造成的衰減上,屬于光學灰度測量法,儀器經廠家標定,本文采用波長為880nm的測量通道數據;大氣能見度資料采用美國Belfort公司生產的MODLE6000型前向散射能見度儀測量,儀器測量上限為20km,下限為6m,精確度10%;氣溶膠數濃度資料由德國 Grimm公式生產的 Grimm 180顆粒物監測儀觀測,該儀器可提供＞0.25μm氣溶膠數濃度及質量濃度,可劃分為30個粒徑段,為便于研究,合并其中的 PM1.0,PM1.0～2.5,PM2.5～10和 PM10～100,分析不同天氣條件下粒子數濃度.所有測量數據經過質量控制后處理成小時均值,并按相關要求處理成日均值,同期的相對濕度、日降水量和天氣現象等氣象資料采用觀測站同一院內的天津市城區國家氣象觀測站的自動氣象站數據.

大氣能見度的優劣受大氣對太陽光散射和吸收的消光效應制約,在可見光波段.對太陽輻射有衰減作用的物質及其消光系數計算如下:

式中: σsp為氣溶膠散射系數,由濁度計直接讀出;σap為氣溶膠吸收系數,由黑碳儀測量黑碳氣溶膠(BC)后經經驗公式σap=8.28 [BC]+2.23[22]計算得到,該經驗計算公式由吳兌等[7]在2004年珠江三角洲觀測試驗中獲得,可將880nm處獲得的BC濃度轉化為532nm處的吸收系數,與濁度計采用的 525nm波長接近;σsg為干潔大氣的散射,一般取作13Mm-1[23];σag為氣態污染物的吸收,一般僅考慮NO2的吸收,可由σag＝0.33 [NO2]( σsg單位 Mm-1,[NO2]單位×10-9)計算所得[24].此外水汽也會影響大氣消光系數,尤其是在某些高濕狀態下,氣溶膠粒子經凝結、碰并和懸浮增長,可使氣溶膠散射系數成倍增加,而在用的濁度計多通過控制相對濕度以保證獲得“干”的氣溶膠,用以測定低相對濕度下氣溶膠的散射系數,并不能完全真實反映環境氣溶膠的散射系數[14].大氣消光系數同時與大氣能見度還有如下關系[25]:

σext-vis單位 Mm-1,vis單位 km, 3.912代表Koschmeider常數,取該值時,有以下假設條件:目標物為深色理想物體;閾對比度取 0.02;目標物和觀察者之間大氣組成均一;地球曲率可忽略;目標物、天空背景和觀察者等各處的光亮度相同.

2 結果

圖1為觀測期間空氣污染指數(API)、大氣能見度、相對濕度、降水量及沙塵天氣的逐日分布狀況.觀測期間API有11d超標,且首要污染物全部為可吸入顆粒物,最大API出現在5月1日,為299,達到中度重污染級別,系4月30日午后天津地區在內的北方廣大地區發生沙塵天氣,其高PM10監測結果被計入5月1日的API所致;大氣能見度最大日均值19.62km,發生在5月3日,最小日均值6.61km,發生在4月30日,低能見度天氣主要由沙塵和霾導致,按照氣象行業標準《霾的觀測和預報等級》[29]規定觀測期內霾日為6d,依次為4月5日、6日、9日、13日、29日和5月5日;觀測期內天氣較為干燥,平均相對濕度為39%±22%,正點最大RH為91%,高RH(80%以上)時長僅占觀測期的5.8%,且主要集中在4月下旬和5月上旬,這一時段降水相對密集;降水較常年偏多,合計發生13次有效降水,降水總量94.1mm,其中中雨以上(≥10mm)3次,分別為 4月 21日(32.1mm),5月4日(12.4mm),5月9日(24.4mm),降水時段RH多在80%以上.

圖1 觀測期間空氣污染指數、大氣能見度與天氣現象Fig.1 Daily variations of API, visibility and weather phenomena

觀測期間對大氣消光系數影響較大的主要污染物(PM10,PM2.5,NO2)及大氣能見度統計分析結果見表1,觀測期間 PM10質量濃度平均值為(194.42±164.19)μg/m3,其日均值濃度按照國家環境空氣質量二級標準超標率達到 59%,PM2.5質量濃度平均值為(57.89±37.02)μg/m3,超標率為20%,細粒子在可吸入顆粒物中的比重 PM2.5/ PM10為 0.35±0.20,低于以往在天津城區的觀測值[26].PM10質量濃度最大小時值發生在5月1日0:00,達到 1474.47μg/m3,接近儀器測量上限,1日前后PM10質量濃度持續6h超過1000μg/m3,持續15h超過500μg/m3,而同期PM2.5質量濃度平均值為 159.08μg/m3,最大值為 281.01μg/m3, PM2.5/ PM10為 0.18±0.02,顯示了較明顯的沙塵天氣下的污染特征.

由表 1 可見, σsp對大氣消光貢獻最大,為86.7%,σap貢獻為8.5%,低于同一地點2010年夏季觀測值[21],氣體消光所占的比例很小,其加和不足 5%.單次散射反照率為 0.91,高于北京[27]、珠江三角洲[7]等地的觀測值.

表1 空氣污染物與大氣消光系數小時值的統計特征Table 1 Average data of pollutant concentrations and aerosol extinction characteristic

圖2 氣溶膠散射系數、吸收系數、氣體吸收系數和總消光系數系數的逐時分布狀況Fig.2 Hourly variations of σsp, σap, σag and σext

圖 2為觀測期間氣溶膠散射系數、吸收系數、氣體吸收系數和總消光系數系數的逐時分布狀況.觀測期間的幾次主要σap和σsp高值都出現在 4月上中旬,這段時間天津地區 API較高,8d輕微污染,1d輕度污染,其中4月13～18日連續6d輕微污染,首要污染物均為 PM10,氣溶膠的高質量濃度是造成σap和σsp高值的重要原因,σap和σsp散點圖(圖略)顯示兩者線性相關系數為 0.51 (N=932),其變化趨勢表現出一定的一致性.

3 分析與討論

3.1 氣溶膠消光系數的日變化特征

圖2為氣溶膠散射系數、吸收系數和單次散射反照率的日變化狀況.σsp自夜間逐漸積累,伴隨著交通早高峰和一天內日常活動的開始,9:00達到峰值,隨后伴隨著太陽輻射不斷增強,大氣湍流趨于活躍,污染物易于擴散,σsp逐漸下降,至17:00降至最低,日落后隨著交通晚高峰的來臨,呈現增加趨勢,22:00形成一個較小的峰值.σap的日變化特征與σsp相似,主要的不同點在于兩個峰值出現時間均早于散射系數2h,且早晚峰值大小無明顯差別.這可能系由于黑碳氣溶膠作為典型的一次源排放物,其濃度變化僅取決于源排放和干濕沉降的清除過程,以及風速、混合層高度等氣象條件對黑碳氣溶膠的擴散作用,大氣化學活性較低,缺乏城市氣溶膠常見的氣粒轉化、吸濕性增長等二次過程,因而 σap能夠很快反映出黑碳氣溶膠濃度的變化.SSA的日變化特征與 σap反相關,σap的峰值對應于 SSA的谷值,中午前后SSA較高,這主要是因為σsp雖然在降低,但σap降低的更快,SSA的這種日分布特征主要是由于σap和σsp變化的不同步造成的.

圖3 氣溶膠散射系數、吸收系數和單次散射反照率的日變化狀況Fig.3 Diurnal variations of σsp, σap and SSA

本研究氣溶膠散射系數、吸收系數和單次散射反照率的日變化分布特征與以往研究近似,但氣溶膠消光特性易受到太陽輻射、降水以及氣溶膠遠距離輸送等因素影響,不同天氣類型下σap和 σsp日分布特征存在很大差異,選取觀測期內典型天氣現象,如霾日(4月5日)、晴日(4月18日)、降水日(4月21日)和沙塵日(4月30日),統計典型天氣條件下氣溶膠質量濃度、大氣能見度及氣溶膠消光系數(見表 2),并分析 σsp(圖4A)和σap(圖4B)的日變化特征.PM10質量濃度沙塵日最高,降水日最低,4種天氣下 PM2.5質量濃度差別不大,但細粒子在可吸入顆粒物中的比值(PM2.5/PM10)則有顯著差異,降水日細粒子比重最高,這是因為粗粒子易被濕清除的同時,降水可減輕地面起塵,沙塵日最低,遠距離輸送及地面揚塵造成的高濃度粗粒子是可吸入顆粒物的主要組成部分;晴日空氣最為清潔,σsp和σap最低,因而大氣能見度最優,接近儀器測量上限,霾日σsp和σap最高,但能見度并非最低,表明降水和沙塵對能見度的影響也很大.分析4種典型天氣條件下σsp和σap的分布規律,霾日σsp最高,9:00最高值超過1200Mm-1,沙塵日次之,σsp最高值可達900Mm-1以上,降水日全天 σsp分布較為平均,大體在400～600Mm-1之間,而晴日σsp最低,全天幾乎都在 200Mm-1以下.從日分布的峰型來看,霾日 σsp呈典型的早晚雙峰結構,9:00左右的峰值高于22:00時的晚峰值,降水日和沙塵日早峰值提前至 8:00,晚峰值消失,晴日則幾乎沒有明顯的峰值分布.四種典型天氣 σap的日分布特征與σsp相似,主要的差別在于早峰值均有不同程度的提前,與BC氣溶膠不經過二次轉化過程有關,如果假設城市氣溶膠排放時間、類型和排放量不變,則σap和σsp峰值出現時間相差的2～3h可以作為二次氣溶膠的生成時間,且這一時間還與天氣類型有關.

表2 典型天氣下氣溶膠消光系數的統計特征Table 2 Average data of pollutant concentrations and aerosol extinction characteristic under typical weather

不同天氣類型 σap和 σsp水平的差異主要在于不同粒徑的氣溶膠輸送、積累和清除能力,對大氣消光具有較高貢獻率的細粒子,在邊界層出現逆溫、靜風等天氣條件下易積累而形成灰霾天氣,4月5日Grimm180分析得到的日均粒子總數濃度高達1.39×103個/cm3,其中PM1.0數濃度占比接近 99.8%,遠高于晴日(4月 18日,1.54×102個/cm3),也顯著高于降水日(4月21日,7.45×102個/cm3)和沙塵日(4月30日,4.32×102個/cm3),超高濃度的細粒子是造成高水平 σap和 σsp的重要原因;遠距離輸送的沙塵在帶來大量粗粒子的同時,也因本地大風揚塵不可避免攜帶相當數量的細粒子,沙塵日粒子總數濃度為4.45×102個/cm3,其中粗粒子(PM10～100)數濃度為 3.3個/cm3,約為霾日、晴日和降水日粗粒子數濃度的6倍、4倍和39倍,細粒子濃度也顯著高于晴日,較高濃度的粗細粒子對氣溶膠消光系數的增大均有不可忽視的貢獻;降水對粗細粒子有明顯的清除作用,胡敏等[30]在北京的研究表明,降水后大粒子對應的粗模態消失,本研究中也有粗粒子數濃度較其他天氣明顯降低,相對濕度的增加對于氣溶膠消光作用的增強也是造成降水日 σap和 σsp較高的重要原因之一;晴日多大風天氣,且大氣邊界層較高,利于粒子擴散,因而晴日σap和σsp最低.

圖4 典型天氣下氣溶膠散射系數和吸收系數的日分布特征Fig.4 The diurnal variation of σsp and σap

3.2 氣溶膠散射系數和吸收系數與 PM2.5質量濃度的關系

對氣溶膠散射系數和吸收系數與PM2.5質量濃度的關系作圖(圖略),σsp與 PM2.5質量濃度呈線性相關.,相關系數0.65,σap與PM2.5質量濃度的線性相關系數較低(0.51),這可能與觀測期間天津發生沙塵天氣,氣溶膠來源復雜,既有局地污染,也有遠距離輸送有關.σap系通過BC質量濃度計算而來,觀測期內BC平均濃度為4.12μg/m3,約占PM2.5質量濃度的7.1%,低于本站2010年秋冬季的觀測值[20].

定義氣溶膠質量散射效率α =σsp/ PM10

α反映氣溶膠的輻射特征,即單位質量的氣溶膠顆粒的光學散射輻射特性,該參數是計算氣溶膠輻射強迫的一個關鍵參數,α越大表明氣溶膠散射輻射能力越強[31].觀測期間 α均值為2.95m2/g,與張北(年均值,2.4m2/g)[31]、蘭州(冬季,2.68m2/g)[32]、北京(秋季,2.73m2/g)[33]等北方地區觀測值接近,低于臨安(秋季,3.5m2/g)[34]等地,遠高于沙塵天氣嚴重的甘肅民勤站(年均值,1.1m2/g)[31.計算上述典型霾日、晴日、降水日和沙塵日的 α日均值,顯示降水日 α最高,,達到6.27m2/g,霾日和沙塵日次之,分別為3.91m2/g和2.81m2/g,晴日最低,僅為 1.04m2/g,這可能與不同天氣過程中粒子的粒徑分布特征及 RH變化有關,較高的細粒子數濃度及高 RH都利于粒子散射消光,因而高RH下α較高,霾日氣溶膠粒子以細模態為主,其α也高于以模態為主的沙塵日,晴日里細粒子濃度及 RH都是幾種典型天氣中最低的,因而其氣溶膠質量散射效率最低.

3.3 氣溶膠散射系數和吸收系數與大氣能見度的關系

圖5 氣溶膠散射系數和吸收系數與大氣能見度的關系Fig.5 The relationship between σsp, σap and visibility

氣溶膠散射系數和吸收系數是大氣消光系數的主要組成部分,而大氣消光系數與能見度又存在確定關系,因此分析氣溶膠散射系數和吸收系數與能見度的關系,有助于分析不同能見度下氣溶膠消光系數的分布規律,考慮到能見度儀測量上限設定為 20km,因此本文將能見度≥20km的數據刪除,以減少計算誤差.如圖5所示,氣溶膠散射系數和吸收系數與能見度呈負的冪函數關系,即隨著能見度增大,σsp和σap逐漸減小,能見度增大到儀器測量上限的20km附近時,σsp降低到200Mm-1左右,σap降低到20Mm-1左右,均接近觀測期內的最低值,兩者相關系數 R2不高(0.42和0.25),且同一能見度下氣溶膠散射系數離散性較大,說明觀測期內影響能見度的因素較多,RH[30]、降水[35]、沙塵[36]等氣象因子可能改變氣溶膠散射系數和吸收系數從而影響大氣能見度分布.

3.4 大氣消光系數計算方法的比較

本文采用兩種方式獲得大氣消光系數:

圖6為兩種大氣消光系數的逐時數據,從圖6可以發現,觀測期內 σext均值為 426.58Mm-1, σext-vis均值為396.89Mm-1,相對偏差在7%左右,除個別時段(圖中實線橢圓標出者)外,兩者一致性較好.消光系數與 RH存在密切關系,高RH下豐沛的水汽可對太陽輻射直接散射消光,也可通過氣溶膠粒子的凝結、碰并和懸浮增長,改變粒子折射率來增大氣溶膠消光系數.對觀測期內σext-vis與RH作散點圖(圖略),兩者滿足指數關系:σext-vis=151.6exp(0.021RH), R2=0.41, N= 960,即σext-vis隨RH增加而快速增大,特別是在RH≥80%以后,σext-vis迅速增大到800Mm-1以上.

將RH分段對σext-vis和σext逐時資料作線性相關分析.RH≤80%時兩者線性相關系數較好.為 0.75(N=867,P＜0.0001),而 RH＞80%時線性相關系數僅為0.36(N=54,P＝0.007),造成高RH下2種計算方法差異的主要原因在于能見度儀的測試對象為自然狀態下的一小塊空氣,其 RH變化范圍覆蓋了各種濕度,而濁度計使用了除濕系統,采集的是“干”氣溶膠(樣品RH在60%以下),忽略了水汽對消光系數的影響,儀器測量方法的差異造成高RH下σext-vis遠高于σext,如圖6中橢圓實線標注,高RH下多對應降水天氣,σext-vis顯著增高,而σext卻未見明顯變化,,也從側面證明了降水日大氣能見度的降低主要與高 RH有關,氣溶膠對大氣消光作用不顯著,甚至于因濕清除而使σext有所降低.

圖6 不同方法計算獲得的大氣消光系數的比較Fig.6 Daily variations of ambient light extinction coefficients

4 結論

4.1 2011年春季天津城區氣溶膠散射系數為369.93Mm-1,對大氣消光貢獻為 86.7%,氣溶膠吸收系數為36.32Mm-1,對大氣消光貢獻為8.5%,單次散射反照率為0.91.

4.2 氣溶膠散射系數和吸收系數具有顯著的日變化特征,呈雙峰結構,對應于早晚交通高峰,但不同天氣類型下其日分布特征存在較大差異,霾日σsp和σap最高,沙塵日和降水日次之,晴日最低.

4.3 氣溶膠散射系數和吸收系數與 PM2.5質量濃度呈線性正相關,與大氣能見度呈指數負相關,觀測期間氣溶膠質量散射效率均值為2.95m2/g1,降水日最高,霾日和沙塵日次之,晴日最低,與典型天氣過程中粒子的粒徑分布特征及 RH變化有關.

4.4 采用 Koschmieder’s公式反算能見度獲得的大氣消光系數,與通過測量氣溶膠散射系數、氣溶膠吸收系數、氣體散射系數和氣體吸收系數等分量加和獲得的消光系數進行比較,兩者一致性較好,高 RH天氣造成能見度反算值高于各系數加和值.

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