隨機噪聲激勵下輕敲式原子力顯微鏡動力學特性研究

武 潔，張文明，孟 光，何宇航

（上海交通大學 機械系統與振動國家重點實驗室，上海 200204）

自從1986年諾貝爾獎獲得者Binging等［1］發明了原子力顯微鏡以來，其已成為微納米研究最核心的工具之一，是微納米尺度下探究材料、表面的性質，繼而進行微納米操作的基本手段，已在生命科學、材料科學、電子技術等領域發揮了重大作用，極力推動了微/納米科技的發展，促使人類進入了納米時代。

自從原子力顯微鏡發明至今，在AFM動力學行為分析方面，許多研究人員直接將AFM結構中的微懸臂梁－樣品間相互作用力進行線性化得到振動響應［2－4］。1991 年，Gleyzes等［5］率先發表了輕敲式 AFM非線性動力學行為的實驗報告，此后在AFM物理建模和動力學行為方面取得了一系列研究進展。Aime等［6］基于單自由度非線性振子模型，采用攝動法研究了Van der Waals力場中微懸臂梁的動態響應，結果表明：線性化分析不能很好說明頻率漂移現象，不能解釋當尖角和模型間距離有微小變化時有較大的頻率漂移，而振子的非線性行為能夠解釋共振頻率漂移與尖角和模型間距離的函數關系現象。Ashhab等［7－8］在研究單自由度振子中考慮了Van der Waals力場和Lennard-Jones力場，研究了系統在正弦激勵下的動力學行為，應用Melnikov方法預測系統的混沌現象，表明當阻尼、激勵及系統的平衡位置在一定范圍內系統可能有混沌運動，并顯示了當混沌運動發生時系統物理參數的變化范圍；同時表示了系統狀態的反饋控制可以消除混沌的可能性。Basso等［9］采用數值仿真方法研究了Lennard-Jones力場中單自由度振子的混沌，發現了倍周期分岔、混沌運動，給出分岔與系統參數之間的函數關系。此外，Couturier等［10］應用攝動法導出 Len-nard-Jones力場中帶自增益控制的單自由度振子的穩定性判據。肖增文等［11］針對輕敲模式原子力顯微鏡微懸臂梁在諧振頻率附近振動的問題，建立微懸臂梁的振動模型，仿真出了微懸臂梁前幾階的振動模態，得到了在保證振幅不變的情況下微懸臂梁各參數與其自由端偏轉角的關系，指出了輕敲模式下減小AFM測量誤差的方法。

有界噪聲作為一種典型的隨機過程，在眾多研究領域得到廣泛應用。馮志華等［12］針對軸向基礎窄帶隨機激勵柔性梁的非線性動力學方程，采用多尺度方法獲得了系統穩定性的解析表達式和相應的Hopf分岔類型。戎海武等［13］研究了有界噪聲激勵下軟彈簧Duffing振子的安全盆侵蝕現象，提出了隨機安全盆分岔的概念，結果表明，由于隨機擾動的影響，系統的隨機安全盆分叉點發生了偏移。劉雯彥等［14］研究了有界噪聲激勵下單擺－諧振子系統的混沌運動，用Melinkov方程預測系統可能存在混沌運動的參數域，通過數值分析證明了有界噪聲在頻率上的擴散減小了引發系統產生混沌運動的效應。甘春標［15］研究了非共振擬可積哈密爾頓系統在高斯白噪聲外激勵下的可靠性問題。

本文建立Lennard-Jones力場作用下的針尖－樣品物理模型和系統動力學方程，應用現代微分方程和分岔理論，研究了有界隨機噪聲和彎月面接觸角對AFM針尖－樣品耦合系統動力學行為的影響規律。

1 動力學模型

1.1 有界噪聲

有界噪聲是隨機頻率和相位的諧和函數，其幅值為常數。Stratonovich［16］第一次提出了有界噪聲這個概念，有界噪聲是一個慢變隨機過程，被用來描述窄帶隨機激勵。有界噪聲可用如下方程描述：

式中μ，ω2，φ和ν分別為激勵幅值、激勵平均頻率、隨機相位角、隨機激勵強度。W（t）是單位Wiener過程，γ是［0，2π］之間均勻分布的隨機變量。

有界隨機噪聲?（t）的一維概率密度函數p（?）為：

由于有界噪聲?（t）的均值為零，其協方差函數、雙邊功率譜密度和方差分別為：

圖1 μ=1.0時，不同強度和中心頻率情況下，隨機激勵功率譜密度C?（ω）和激勵頻率ω的關系圖Fig.1 Relationship between the power spectral density C?（ω）and excitation frequency ω with μ =1.0 for different intensities of the random excitation and center frequencies.

1.2 彎月面力模型

圖2所示為液體薄膜在表面能作用下，在針尖－樣品接觸區附近產生的彎月面力模型。彎月面附近的液體受到毛細壓力Pc和脫附壓力∏的作用，毛細壓力Pc為［17－19］：

式中，2K為彎月面平均曲率（=K1+K2，K1和K2分為接觸平面及垂直于接觸平面內的彎月面曲率），γ為液體的表面張力，在水中時，其值為72 mN·m－1。

圖2 針尖－樣品接觸區彎月面示意圖Fig.2 Schematic of the meniscus bridge formed between the AFM tip and the liquid film.

脫附壓力∏為：

式中：A為Hamaker常數，h為液體薄膜厚度。

由圖（2）中幾何關系可知：

式中，φ為彎月面接觸角，是針尖表面和彎月面在接觸點切線間的夾角，R為針尖半徑，R1為彎月面半徑，d為針尖與樣品間距離，x0為針尖幾何中心到彎月面接觸點的水平距離，h0為平衡位置時液體薄膜厚度。

軸對稱彎月面平均曲率可表示為：

將式（10）、式（11）代入式（12）可得針尖－樣品接觸區彎月面平均曲率為：

任意時刻彎月面體積Vmen的表達式為：

任意時刻液體流速Q的表達式為：

式中，η為液體的有效動力粘度。

當脫附壓力等于毛細壓力時，彎月面附近液體達到平衡狀態［20］，即：

將脫附壓力∏和毛細壓力Pc的表達式（6）、式（7）以及彎月面平均曲率2K的表示式（13）代入式（17），并令cosλ≈0得：

式中，（x0）eq是x0在平衡點時的位移值，且：

將式（19）帶入式（16）即可得到平衡時間teq的值。在平衡時間teq之后，彎月面力的值將保持恒定。平衡狀態下彎月面力（fm）eq的值與液體薄膜厚度和粘度無關，而與表面張力、彎月面接觸角和樣品表面形態有關，其表達式為：

圖3 AFM動力學系統集總參數模型示意圖Fig.3 Schematic of the lumped-parameter model for the dynamic AFM system

1.3 系統動力學模型

圖3所示為AFM懸臂梁的集總參數模型，用隨機擾動下的彈簧－質量－阻尼系統來描述懸臂梁針尖的動力學行為，系統的運動方程為：

fr（t）為AFM系統的隨機擾動，可表示為：

式中，δ為隨機擾動強度，?（t）為標準白噪聲過程。隨機過程可以用一系列具有加權幅值和隨機相位角的余弦函數之和來表示，在本文中?（t）為白噪聲過程，可表示為：

式中，θj（j=1，…，N）是在［0，2π］內分布的相互獨立的隨機變量，N是一個足夠大的正整數。

為了便于進行定性分析，定義平衡距離變量參數，即Zs=（3/2）（2D）1/3［2］，其中D=A2R/（6k），A2為 Hamaker常數。引入以下無量綱變量：

此時，Lennard-Jones力FLJ（τ）、壓膜阻尼力Fs（τ）、隨機擾動力Fr（τ）和彎月面力Fm（τ）可表示為：

因此AFM系統動力學方程可寫成如下形式：

2 數值仿真結果及分析

運用四階Runge-Kutta法求解微分方程（30），分析彎月面接觸角和隨機擾動強度等參數變化對單一頻率激勵下AFM針尖－樣品耦合系統動力學響應的影響。所用AFM針尖－樣品模型的基本參數如下：針尖半徑R=20 nm，等效剛度系數k=27.5 N·m－1，共振頻率ω0=280 kHz，品質因子Q=400。

由Wolf等［21］提出的算法可知，一個n維相空間中的連續動力學系統，由于相流中的局部變形，初始條件中無限小的n維球體將會變形成一個n維的橢球體。第i階最大Lyapunov指數可表示為：

通常λi（i=1，2，…，n）以降階排序，λ1為最大 Lyapunov指數。

圖4 彎月面接觸角φ的分岔圖Fig.4 Bifurcation diagram of the contact angle of the meniscus force φ for noise-free system with（a）H=0 and noisy system at the intensity of the random disturbance with（b）H=0.000 1

由方程（20）可知，彎月面力大小與接觸角有關，彎月面接觸角是樣品表面特性的重要參數。圖4和圖5所示為彎月面接觸角對AFM系統非線性動力學特性的影響。

圖4為耦合非線性動力學系統在不同彎月面接觸角φ情況下系統的分岔圖，對無噪聲環境H=0和噪聲環境H=0.000 1兩種情況做了對比。圖4（a）為周期運動，系統從周期1運動進入周期2運動，再由周期2運動進入周期1運動，最后回到周期1穩態運動。

從圖5（a）中也可看到類似的變化過程，在彎月面接觸角φ=60°時，系統響應為周期1運動，在φ=110°時變為周期2運動。當作用在AFM動力學系統上的隨機擾動較小時，系統響應為混沌運動，如圖4（b）所示。由圖5（b）中的 Poincare圖和相軌跡圖可知，在區間40°＜φ＜130°范圍內，系統響應為混沌運動，表明在不考慮隨機擾動的情況下，AFM動力學系統通常處于穩定狀態；在隨機擾動激勵下，系統則會出現混沌運動。

圖6給出了不同噪聲強度下動力學系統的最大Lyapunov指數圖，其中橫坐標變量為外激勵載荷Γ。如圖6（a）所示，在不考慮有界噪聲情況下（H=0），當Γ值小于誘發混沌運動的臨界值時，最大Lyapunov指數幅值存在劇烈波動，此時最大Lyapunov指數λ有許多負值出現，表明系統又回到了穩態運動。隨著噪聲強度增大，最大Lyapunov指數在臨界值范圍內幅值的劇烈波動趨勢逐漸減弱，即系統的穩態運動趨勢逐漸減弱直至消失。由此可知，有界噪聲的影響可以減小或消除AFM動力學系統穩態運動的概率，增大系統混沌運動成分，采用最大Lyapunov指數可以定量表征AFM系統的非線性動力學特征。

3 結論

以原子力顯微鏡中的探針系統為研究對象，建立了Lennard-Jones力場作用下針尖－樣品的物理模型和系統動力學方程，應用現代微分方程和分岔理論，分析了有界噪聲激勵下隨機擾動強度和彎月面接觸角對AFM針尖－樣品耦合系統動力學特性的影響。得到以下主要結論：

（1）在無噪聲環境下，隨著彎月面接觸角逐漸增大，系統經歷了周期1—周期2—周期1—穩態周期1運動的變化過程；在隨機擾動激勵下，當彎月面接觸角在40°＜φ＜130°范圍內變化時，AFM系統響應為混沌運動。

（2）隨著有界噪聲強度增大，在誘發混沌運動的臨界值范圍內，最大Lyapunov指數幅值的劇烈波動趨勢逐漸減弱，即系統的穩態運動趨勢逐漸減弱。有界噪聲減小了AFM動力學系統穩態運動的概率，增大系統混沌運動成分。

（3）有界噪聲強度和彎月面接觸角是影響AFM系統動力學特性的重要因素，對其進行深入研究有利于探討原子力顯微鏡系統響應的非線性動力學行為。

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