鈉冷快堆退役綜述

孫樹海 付陟偉 孫國臣

1.環保部核與輻射安全中心，北京 100082； 2.中國原子能科學研究院，北京 102413）

鈉冷快堆退役綜述

孫樹海1，2，付陟偉1，2孫國臣1

1.環保部核與輻射安全中心，北京 100082； 2.中國原子能科學研究院，北京 102413）

通過對國外快堆退役相關技術發展情況的調研，詳細闡述了快堆退役過程中的廢鈉處理、殘留鈉清除和我國快堆現狀，對我國快堆退役科研研究提出了建議。

快堆；廢鈉處理；退役

fast reactor; disposaol f waste sodium ;decommissi on

核設施退役是核設施生命周期的終端，是核設施全壽期管理的一個重要環節，是環境保護的一項重要活動。現在世界運行的反應堆大多是熱中子水堆，國內現階段退役操作大多數都是這種堆型。對于鈉冷快堆（下簡稱快堆）退役操作，其特殊性來自于其采用的冷卻劑-液態金屬鈉。在快堆退役過程中，所產生的大量放射性廢鈉對公眾和環境造成較大的影響，能夠安全有效地處理這些放射性鈉是快堆成功退役的關鍵一步。到目前為止，國際上60、70年代所建造的快堆大多數已經退役，國外也積累很多快堆退役技術和方法。

1 國際上快堆退役關鍵步驟和技術方案

以延緩退役策略為例，國際上快堆的退役過程一般分為三個階段：1）準備階段；2）封存階段；3）最終拆卸階段。

1.1 準備階段的主要工作

退役準備階段，一般包括：制定退役計劃，采取預防發生事故的措施，卸出燃料、乏燃料、實驗裝置和廢物，從反應堆和回路中排出液態鈉和重大設備的拆卸等工作?；玖鞒倘鐖D1。

制定退役計劃就是確定退役的目標和策略，進行初步源項調查和場址特性鑒定，編制文件，申請許可，籌措經費，以及建立組織機構和培訓人員。

圖1 準備階段工作流程圖

在退役之前我們要關閉反應堆，將堆內的燃料卸出，燃料組件經過清洗后放入乏燃料水池，屏蔽組件和控制棒組件則繼續留在反應堆中。燃料卸出之后將反應堆和回路中的液態鈉排放到鈉儲存罐中，一、二回路的放射性和非放射性鈉要分開存放。在排放前一、二回路的鈉要經過凈化，降低放射性水平，一回路凈化主要是為了除銫，二回路主要是為了除氚。

經過初步的清洗和去污，一些特定的設備可以被拆卸，如中間熱交換器、主泵等。拆卸后所留下的孔洞和管口要用專門的塞子封堵。系統內部充入惰性氣體，為了節省成本，一般采用注氮氣來維持惰性氛圍，圖2為法國狂想曲快堆主容器注氮流程。

圖2 法國狂想曲快堆注氮流程圖

1.2 封存階段

經過初步的清洗和去污，設備和管道還殘留著較多的鈉和鈉氧化物，法國狂想曲快堆在此階段初步估計有170kg的鈉附著在主容器內表面上。

同時由于快堆中子能譜很硬，材料中子活化水平較高。表1是法國狂想曲堆，初步清洗后放射性水平。

表1 法國狂想曲堆初步清洗后的放射性水平

通過一段時間的封存，可以進一步降低反應堆的放射性水平，使殘留在系統的鈉進一步鈍化，減少后續工作的危險。

圖3 最終階段工作流程圖

1.3 最終拆除階段

這個階段主要工作，如下：

進行徹底的清洗和去污；

拆卸系統和設備；

安裝安全監測裝置；

處理廢鈉；

一般性清洗和去污。

反應堆和回路要經過徹底的清洗和去污，進一步降低放射性水平和去除殘留的鈉及其氧化物，保證系統設備拆除時的放射性安全和工業安全。然后進行堆本體的拆卸、回路管道切割等工作，最終完成反應堆的退役工作。步驟如圖3。

2 退役技術的簡要評價和發展趨勢

通過以上快堆退役工作的簡介，我可以看出快堆退役與水堆退役有以下不同。

2.1 殘留鈉的清洗

水堆退役難點之一是廢液貯罐的整治，無論是壓水堆還是沸水堆和重水堆，都有大量廢液貯罐。在貯罐底部都黏附有大量的氫氧化物和水合氫氧化物類的沉積物，有些沉積物中可能含有堅硬結晶鹽塊，其中往往含有較多的放射性核素，尤其是α放射性核素，這些貯罐的清洗和處理是水堆退役中的世界性難題。對于快堆，由于冷卻劑是液態鈉，則沒有這些問題（除了一些放廢儲罐）。但其設備和管道內表面都與液態鈉接觸，在排干鈉后，則有大量的鈉黏附在設備和管道內表面上。這些殘留鈉的清洗是快堆退役工作的難點問題。

從國外快堆退役工作的經驗看，殘留鈉的去除占了很大的工作量。美國費米堆自1972年關閉后，燃料和鈉都被運走，反應堆及主要系統用二氧化碳氣體覆蓋保存，經過了很長時間，發現大多數系統中依然有金屬鈉存在。

鈉化學性質活潑，當空氣溫度高于115℃～130℃時，鈉就會發生燃燒現象。實驗表明，在更低的溫度條件下，鈉也可能發生燃燒，這關鍵取決于鈉體積的大小、暴露在空氣中的表面積、空氣濕度等物理因素。

圖4 經過CO2鈍化處理后的設備

所以殘留在設備管道內部的鈉對后續的系統拆卸有很大的危險，必須盡量去除。清除殘留鈉一般先采用噴氮或二氧化碳對鈉回路和容器進行鈍化，使殘留鈉反應生成穩定的鹽類化合物，如圖4所示。但是這種方法只能使表面的鈉反應，并且這種反應在鈉表面生成的氧化物限制了反應進一步發展，許多鈉都存在這種氧化物下部。所以這種方法的效果并不明顯。在法國狂想曲堆主容器鈍化過程中，最終估計仍有大約80kg鈉殘留在主容器內表面上。

所以設備管道仍然需要進一步清洗，清除殘留鈉。清洗材料包括濕蒸汽-氮氣（WVN）、水蒸氣、酒精、氨水和水，美國費米堆采用氮氣氛圍中用水蒸氣這種方法（WVN）來處理鈉，而法國的狂想曲堆采用重醇在氮氣氛圍中進行清洗。

基本的水蒸氣清洗流程包括：在惰性氣體氛圍加熱容器使其內部鈉熔化，然后注入混有氮氣的水蒸氣進行清洗。清洗過程中會形成氫氣和NaOH。排出的氣體先經過稀釋然后通過HEPA過濾器過濾，最后排放。在排出的氣體中監控氫和氧的含量，并且取樣分析氚和放射性粒子含量。

2.2 主要的放射性污染核素

水堆退役過程中，需要著重關注的核素是氚，由于其化學性質與氫相似，使其很難去除。不同類型的水堆氚量不同，重水堆含量最高，壓水堆其次，沸水堆最低。氚在金屬中擴散和滲透比較顯著，在退役過程中設備如被氚污染，還要考慮其除氚的問題。對于快堆，一回路中放射性則主要來自銫，在將回路中鈉排干前，還需要對一回路鈉中的銫進行凈化，利用吸附效應制成的銫阱可以很好將銫清除。黏附在設備表面的銫，在殘留鈉清洗過程中，也可以大部分被清除。

快堆二回路也是鈉回路，污染主要是由熱交換器管壁擴散過來的氚。由于氚能夠與液態鈉生成穩定NaT，其能夠通過回路中鈉凈化系統凈化。

2.3 大量廢鈉的處理

水堆中的冷卻劑，經過凈化，去除主要放射性核素和降低放射性水平，達到允許的放射性水平后，可以直接排放到環境中。少量的高放射性廢液，可以通過玻璃固化方式處理。

對于快堆，從主系統排出大量的鈉，為防止轉變為普通的工業原料，一般轉換成為廢物。廢鈉的處理最終目的是將其轉變為穩定鹽類化合物。主要的方法是：將鈉排放到一個小的封閉的容器中，容器內充滿氬氣。盡量降低鈉的溫度，但要保證鈉處于液態。利用電磁泵將鈉緩緩地注入一個裝有氫氧化鈉溶液的反應容器中。在反應過程中不斷加入去離子水稀釋，維持氫氧化鈉溶液的濃度，同時也不斷抽出氫氧化鈉溶液和氫氣。生成的氫氧化鈉溶液有的利用鹽酸將其轉變為氯化鈉，有的將其轉換成碳酸鹽。法國狂想曲快堆就是利用這種方法將主回路的37t的鈉轉變成170m3的蘇打。

2.4 特殊設備的處置

冷阱是鈉冷快堆中重要而且相對特殊的一類設備，其功能是凈化鈉中的雜質，特別是一回路冷阱其放射性能夠達到幾千居里。所以對冷阱的處置有別于對其他設備的處置。冷阱的處理可以大約分為四個階段：1）熱處理過程（熱化分解），這個過程中鈉的氫化物被分解為氫（氚）和鈉；2）用二氧化碳和水蒸氣的混合氣體來中和；3）冷卻后，用水來溶解生成的碳酸鹽；4）用干燥的氮氣烘干冷阱。操作是在一個封閉的容器中進行，確保熱量及時地被帶出，氫氣也要控制在一定濃度范圍內。

2.5 帶鈉管道的切割

快堆鈉管道經過清洗和去污，殘留在管道中的鈉已經很少了，但仍不能忽略其對人員的危險。因此在切割鈉管道前進行危險判斷，確定可能存在殘留鈉的危險位置，使用鏈鋸進行切割，切割人員要做好防護，現場也應有良好的通風。

有些地方由于清洗不便，需要進行帶鈉操作，這時必須在惰性氛圍內進行手工切割。切割前管道進行充分加熱，使鈉盡量流動到切割處以外的地方，然后再進行充分的冷卻。切割時要控制好速度，減少切割時產生的熱量。對于不存在殘留鈉的管道可以直接使用離子炬進行切割。

2.6 技術方法評價

現階段采用的技術方法，在工藝過程中都產生出大量的氫氣，而氫氣是一種易燃易爆的危險氣體，其含量如果控制不好的話，會發生爆炸，在法國狂想曲快堆主容器清洗過程中就發生過一起爆炸事故。所以技術的關鍵環節就在于確保氫氣的安全。這就要求控制鈉水反應速度和氫氣含量（體積百分比），整個反應過程要在惰性氣體氛圍中進行。如果氫氣的含量超過允許限值，要終止反應的進行，這就需要對氫進行連續的在線測量。

現在各國都在尋找一種處理廢鈉時不產生氫氣的技術方法。俄羅斯實驗快堆BR-10正在試驗用二氧化氮來處理殘留鈉的方法，堿金屬鈉與二氧化氮反應時不產生氫氣，所以認為這種方法可以在很大程度上提高安全性。但是二氧化氮是有毒氣體，遇到水和空氣生成硝酸，對整個工藝過程也帶來了不利的影響。

3 快堆退役策略的選擇

IAEA把退役分為三種策略：立即拆除、延緩拆除和封固埋葬。退役策略的選擇取決于設施的類型、地理位置、場地使用、對環境的影響、與其他共處設施的關系等許多因素，不同國家退役策略可能有很大不同。表2為國外一些快堆退役策略的選擇。

表2 國外部分快堆退役策略的選擇

上表中大部分快堆的退役策略選擇的是延緩拆除政策。通過上幾節的敘述，我們可以了解到快堆退役過程中有大量的廢鈉和粘鈉設備需要處理和清洗，其退役的復雜性要大于水堆，技術風險較大；同時快堆中子能譜和通量較高，材料的中子活化水平較高，延緩拆除可以進一步降低放射性水平；這些都需要進行長期的研究和積累。國際上也經常舉辦快堆退役技術的經驗交流活動，IAEA也出版了許多相關的文件和論文集。

所以從技術角度上看，采取延緩拆除的策略是一個比較好的選擇，可以降低了退役技術風險。在研究和積累退役技術方法的同時，通過對系統設備的封存，降低了其放射性水平，使退役人員所受的輻射劑量大幅減少。

4 國內現狀和建議

隨著核能技術的進步，快堆由于較好的固有安全性和能夠實現燃料增值，而作為第四代核能發展的首選堆型。我國快堆研究始于1965年，先后經歷了基礎研究（1965～1987）、應用基礎研究階段（1987～1993）和設計實驗驗證階段（1993～2010）。2010年7月21日中國第一座快堆-中國實驗快堆首次實現臨界。

根據我國核能發展的計劃，快堆很可能成為第四代商用核電的主力堆型，大量的快堆核電站將被建造，那么就必須面對快堆退役這個問題。但由于我國大部分運行的反應堆是水堆，對快堆退役的研究很少。廢鈉和殘留鈉處理和清洗、鈉設備的拆除和切割、快堆特殊設備的處理等快堆退役中涉及的重要技術方法都沒有進行過研究，沒有相應的技術儲備；相應的法規、標準和導則也沒有建立起來；更是缺乏大型的試驗臺架和數據積累。為了順應未來我國核能發展的趨勢，應加強快堆退役技術方法的研究，建議應從以下幾點出發。

1）借鑒國外先進經驗和研究成果。為了保證核設施的退役工作順利進行，國際社會聯合組織了許多示范工程，這些示范項目取得了許多成果，涉及處理廢鈉、減少放射性受照劑量和廢物、設備拆卸和老化評價等各個方面。通過這些示范工程我們可以總結許多經驗和教訓，學習和掌握先進的技術。

2）數學模型的使用。開發遙控物理數據獲取系統，收集要拆卸設備的輻射數據，建立三維圖像，進行快堆退役三維模擬，制定協調的拆卸程序，優化操作程序。

3）數據庫建立和開發。數據庫是制定退役計劃和實施退役與廢物整治極有用的工具，一方面它可以指導退役工作；另一方面可以驗證過去的建立數學模型和程序。

4）完善相關法規、標準和導則。

5）設計和建造專門的大型實驗臺架，積極開展快堆退役中重要技術方法的研究和驗證工作。

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Sodium Cooled Fast Reactor Decommissioning Summarization

Sun Shuhai1，2，Fu Zhiwei1，2，Sun Guochen1
1，Nuclear and Radiation Safety Center,MEP,Beijing,100082,China;

2，Chian Institute of Atomic Energy,Beijing,102413

Troughr esearchintgh e developmeonf t the foreign fast reactor decommissionteincgh nologyT, he disposaol f waste sodium、thcel eanupo f the residual sodium and the status of our country Fast Reactor and so on were describedt, he advice of the fast reactor decommissioning was given.

10.3969/j.issn.1001-8972.2012.14.016