低熔點合金傳熱儲熱材料的研究與應(yīng)用

李元元，程曉敏

（武漢理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，湖北 武漢 430070）

隨著科技進(jìn)步和人類社會發(fā)展，能源需求與環(huán)境污染問題日益嚴(yán)重，并已成為制約人類社會發(fā)展的瓶頸[1]。為此，許多國家大力倡導(dǎo)節(jié)能減排，提倡各種可再生能源的開發(fā)利用[2-3]。在眾多節(jié)能減排與可再生能源利用系統(tǒng)中，熱量的轉(zhuǎn)換、傳輸與儲存技術(shù)能夠保證系統(tǒng)的連續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行，提高系統(tǒng)效率，是節(jié)能減排和可再生能源利用的關(guān)鍵技術(shù)之一。

傳熱儲熱材料的選擇是熱量轉(zhuǎn)換、傳輸與儲存的基礎(chǔ)。目前常用的傳熱儲熱材料有水/蒸汽[4-6]、導(dǎo)熱油[6-7]、熔融鹽[8-15]和液態(tài)金屬[16]等。其中，金屬及合金由于具有導(dǎo)熱系數(shù)高、使用溫度范圍廣、使用壽命長、性能穩(wěn)定等優(yōu)點而得到國內(nèi)外研究者的廣泛關(guān)注，尤其是以Sn、Bi、Pb、Cd、In、Ga、Sb等低熔點金屬元素組成的低熔點合金，具有密度高、熔點低和沸點高等物理特性，是一種潛在的中低溫相變儲熱材料和熱量傳輸介質(zhì)。

本文結(jié)合低熔點合金的熱物理性能，綜述了低熔點合金相變儲熱材料的研究進(jìn)展，重點介紹了低熔點合金傳熱材料及其在高溫下與容器材料的相容性，并對低熔點合金傳熱儲熱材料下一步的研究與應(yīng)用進(jìn)行了展望。

1 低熔點合金相變儲熱材料

固-液相變溫度是相變儲熱材料的重要物理參數(shù)，儲熱材料的相變溫度須與需求溫度吻合。表1給出了系列低熔點合金的相變溫度范圍，合金的相變溫度從38 ℃到225 ℃，適用于中低溫范圍內(nèi)的 相變儲熱系統(tǒng)。

Gasanaliev 等[19]總結(jié)了由不同低熔點合金元素組成的二元、三元和四元合金相變儲熱材料的密度、相變溫度和相變潛熱，結(jié)果見表2。Voronina等[20]對50Bi-31Pb-19Sn 三元低熔點共晶合金研究表明，合金在94.5 ℃凝固，單位質(zhì)量的相變潛熱為26.4 kJ/kg，密度為9590 kg/m3，單位體積的相變潛熱為253.18 MJ/m3，熱導(dǎo)率為16.5 W/(m·K)。

表1 各種低熔點合金的熔點[17-18]Table 1 Phase change temperature of low melting point alloys[17-18]

表2 低熔點合金的相變性能Table 2 Phase change characteristics of low melting point alloys

Chen 等[21]對Sn-37Pb 二元共晶研究表明，合金在183 ℃凝固，單位質(zhì)量的相變潛熱為104.2 kJ/kg。

總結(jié)二元系低熔點合金熱物性發(fā)現(xiàn)，基于Pb、Sn、Bi、In 的二元合金體系熔點大都在100～200 ℃之間[22-26]。Abtew 等[25]對Sn/Cu/Ag 系列低熔點合金研究表明，合金熔點在200～230 ℃。El-Daly 等[27]在比較Sn/Zn/Bi 系列合金熱物理性能發(fā)現(xiàn)，隨著Bi 的含量增加，合金的熔點降低。Kabassis等[28]對Bi/Sn/In 系列合金熱物理性能研究表明，合金熔點可低至60 ℃。Smither 等[29]對部分含Ga合金的熱物理性能研究表明，In/Sn/Zn/Ga 系合金熔點可低至3 ℃。

另外，本文作者課題組研究了Sn-9Zn、Sn- 58Bi、Sn-38Pb、Bi-45Pb 和Bi-3.5Zn 二元合金相變性能，結(jié)果見表3[30]。對Sn-9Zn合金進(jìn)一步研究表明，隨著熱循環(huán)次數(shù)的增加，Sn-9Zn合金相變 潛熱和熱導(dǎo)率逐漸降低，經(jīng)500 次熱循環(huán)后合金相變潛熱及熱導(dǎo)率變化率在5%以內(nèi)，合金熱循環(huán)性能見表4[31]。對Sn-Zn-Bi 和Sn-Zn-Cu 三元合金熱物理性能研究表明，隨著Cu 含量增加，合金相變潛熱逐漸降低，相變溫度和熱導(dǎo)率逐漸增加，實驗結(jié)果見表5[30]。

表3 二元低熔點合金的相變性能Table 3 Phase change characteristics of low melting point binary alloys

表4 不同循環(huán)次數(shù)下Sn-9Zn合金的熱物性參數(shù)Table 4 Thermo-physical properties of Sn-9Zn alloy with different thermal cycling

表5 三元低熔點合金的相變性能Table 5 Phase change characteristics of ternary alloys

表6 幾種低熔點合金熱物理參數(shù)Table 6 Thermal physical properties of some low melting point alloys

2 低熔點合金傳熱材料

熱傳導(dǎo)介質(zhì)是在工業(yè)和生活用品中常見的一類材料，理想的熱傳導(dǎo)介質(zhì)應(yīng)該具備高熱導(dǎo)率和比熱容、低黏度、使用溫度范圍廣、物理及化學(xué)性能穩(wěn)定等特點。低熔點合金具有較低的熔點、較高的沸點和優(yōu)良的導(dǎo)熱性能，是一種潛在的傳熱材料。表6 給出了部分低熔點金屬的熱物性參數(shù)[29,32-33]。

Prokhorenko 等[34-35]研究了不同溫度下In-Ga-Sn 共晶合金導(dǎo)熱系數(shù)、洛倫茲數(shù)及電導(dǎo)率，結(jié)果見表7，總結(jié)了不同溫度下In-Ga-Sn 共晶合金表面張力、黏度和密度，結(jié)果見表8，在此基礎(chǔ)上給出了表面張力、黏度、密度、比熱容隨溫度變化關(guān)系式，即

Prokhorenko 等[34-35]總結(jié)了不同溫度下Ga-Sn共晶合金和In-Ga 共晶合金密度，結(jié)果見表9，在此基礎(chǔ)上給出了不同溫度下液態(tài)Ga 密度的函數(shù)關(guān)系式，即

表7 共晶合金In-Ga-Sn 的導(dǎo)熱系數(shù)λ、洛倫茲數(shù)L 以及電導(dǎo)率γTable 7 Thermal conductivity, Lorenz number, and electrical conductivity of eutectic melt of In-Ga-Sn

表8 共晶合金In-Ga-Sn 的表面張力、黏度以及密度Table 8 Surface tension, viscosity, and density of In-Ga-Sn eutectic alloy

表9 二元共晶合金的密度Table 9 Density of some binary eutectic alloys

陳德明等[36]提出采用液態(tài)鉛-鉍共晶（LBE）合金作為太陽能熱利用傳熱工質(zhì)，研究了液態(tài)LEB 傳熱材料及其傳熱特性。研究結(jié)果表明，液態(tài)鉛-鉍共晶合金可在較高的溫度下工作，其導(dǎo)熱系數(shù)隨著溫度的升高而呈線性增大，而比容隨溫度的升高呈現(xiàn)線性減小趨勢，密度隨溫度的變化很小。44.5Pb-55.5Bi合金在500 ℃時的定壓比熱容為141.2 J/(kg·K)，導(dǎo)熱系數(shù)為14.723 W/(K·m)，動力黏度為1.31×10-3Pa·s。其導(dǎo)熱系數(shù)比一般熔融鹽高出20 多倍，液態(tài)流動性也明顯高于熔融鹽。

液態(tài)鈉熔點為97.8 ℃，100 ℃下的導(dǎo)熱系數(shù)為86.9 W/(K·m)。液態(tài)鉀的導(dǎo)熱系數(shù)略低于液態(tài)鈉，150 ℃下的導(dǎo)熱系數(shù)[37]為49.82 W/(K·m)。液態(tài)鈉和液態(tài)鉀可以以任意比混溶。共晶 Na-K合金NaK77.7 的熔點為-12.65 ℃。但導(dǎo)熱系數(shù)都遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于純鈉或純鉀的導(dǎo)熱系數(shù)。鈉、鉀及其合金化學(xué)性質(zhì)非常活潑，在空氣中會被迅速氧化，在水中會發(fā)生劇烈燃燒。正是因為安全因素，在非密閉空間應(yīng)用不多。其主要優(yōu)點在于換熱性能好且價格便宜。液態(tài)鈉是大型核電站中應(yīng)用最廣泛的載熱劑，而 鉛-鉍合金以及鈉-鉀合金常用于小型核電站中。

在早期的快堆反應(yīng)堆中也采用汞作為載熱劑，但由于汞蒸汽的劇毒以及導(dǎo)熱系數(shù)低而被其它金屬取代，沒有得到大規(guī)模應(yīng)用。采用汞和鈉-鉀合金的優(yōu)點之一是它們在常溫下呈液態(tài)。因而在實驗中不易發(fā)生凍結(jié)，操作比較方便。

Sato 等[38]研究了液態(tài)金屬的射流沖擊換熱，實驗發(fā)現(xiàn)其換熱效果遠(yuǎn)高于常規(guī)流體。目前，在核工業(yè)中，很多核電站嘗試了各種各樣的液態(tài)金屬。

為減少液態(tài)金屬使用量以及減少核廢料的污染，Yang 等[39]提出了采用液態(tài)金屬對核廢料包覆層進(jìn)行冷卻，從而把鈾元素同超鈾元素和裂變物質(zhì)分開。

Smither 等[40]首先采用液態(tài)金屬冷卻高密度同步加速器光束中的X 射線光學(xué)儀器。目前，Argonne國家實驗室[30]一直致力于采用液態(tài)金屬冷卻下一代高熱負(fù)載的同步加速器設(shè)備的研究。

門玉賓等[41]采用數(shù)值模擬方法研究了液態(tài)金屬Ga 自然對流流動和傳熱過程。結(jié)果表明，液態(tài)金屬Ga 的傳熱以導(dǎo)熱為主，速度矢量是順時針旋轉(zhuǎn)分布，模擬數(shù)據(jù)與實驗數(shù)據(jù)較好吻合，隨著Gr的增加，液態(tài)金屬的換熱逐漸以對流換熱為主。

劉靜等[42-43]采用液態(tài)金屬Ga 及其合金冷卻高功率發(fā)熱芯片，結(jié)果表明，液態(tài)金屬散熱兼有高效導(dǎo)熱和對流散熱特性，液態(tài)金屬工質(zhì)是較理想的超高功率密度熱傳輸工質(zhì)。

3 低熔點合金與容器材料的相容性

要成功實現(xiàn)低熔點傳熱儲熱材料的應(yīng)用，容器材料的選擇和應(yīng)用至關(guān)重要，容器材料應(yīng)具備足夠的強(qiáng)度、韌性、抗腐蝕性和熱導(dǎo)率，能夠保證傳熱儲熱材料的長期服役。

Prokhorenko 等[34-35]總結(jié)了液態(tài)Ga-In-Sn 共晶合金對Al、Cu、Ni 和各種不銹鋼的腐蝕性能，結(jié)果見表10。

Baldin 等[44]研究了液態(tài)Ga 的高溫腐蝕性能，結(jié)果表明，液態(tài)Ga 和Mo 能形成固溶體，但是在800 ℃以下與W 具有很好相容性。Borishanskii 等[45]研究表明，在高溫下，93Ta-7W 具有比W 更高的抗液態(tài)Ga 腐蝕性能；Cu、Pt、Zr、Ni、Mn、Ag、Au、Ce，Pr、Cd 和Ge 等能和液態(tài)Ga 固溶，Co在高于600 ℃下能溶解在液態(tài)Ga 中，Ti 能和Ga形成金屬間化合物GaTi，此外，液態(tài)Ga 能潤濕MgO，不能潤濕BeO 和Al2O3，MgO、BeO 和Al2O3能有效防止液態(tài)Ga 的腐蝕，其中BeO 能在800 ℃下長時間耐Ga 腐蝕，SiO2在1200 ℃具有很好的耐Ga 腐蝕性[35]。

Yatsenko 等[46]研究了Fe 和Ni 在液態(tài)Ga 中的溶解度，結(jié)果見表11。

表10 共晶合金In-Ga-Sn 中金屬的抗腐蝕性Table 10 Corrosion resistance of metals in Ga-In-Sn eutectic alloy

表11 Fe 和Ni 在液態(tài)Ga 中的溶解度Table 11 Solubility of Iron and nickel in liquid gallium

Cathcart 和Manly[47-48]研究了多種金屬及合金在500～800 ℃液態(tài)Pb 中的腐蝕性能，結(jié)果表明，Nb、Mo 具有較高的抗腐蝕性能；67Ni-28Mo-5Fe、410 和446 不銹鋼、Fe-14Gr-2Si、Ni-25Mo、Co-45Cr、Fe-50Mo、Fe-37Cr-16Ni 和Fe-50Cr 等具有較好的抗腐蝕性能；Ni、Ta、Co、Cr、Fe、Be、304 和310 不銹鋼等具有較差的抗腐蝕性能。Cathcart 和Manly 等的研究成果得到其他研究者的進(jìn)一步驗證[49-56]。

James 等[53]研究了液態(tài)Bi 和液態(tài)Pb 的腐蝕性能，研究結(jié)果表明，在無緩蝕劑前提下，液態(tài)Bi對容器材料的腐蝕性是液態(tài)Pb 腐蝕性的40 多倍，結(jié)果見表12。由于Ni 和Mn 能大量的固溶于液態(tài)Bi，因此，含有Ni 和Mn 的合金不抗液態(tài)Bi 的腐蝕；此外，在液態(tài)Pb 和Bi 中添加適量Zr 和Ti 能有效減緩液態(tài)金屬對鋼的腐蝕，也是由于Zr 和Ti能和合金中的N、C 反應(yīng)生成ZrN，TiN 和TiC 附著在合金表面，有效地防止液態(tài)金屬的進(jìn)一步腐蝕，具體實驗結(jié)果見表13。

表12 鋼在液態(tài)Bi 和Pb 中的相對腐蝕率（溫度1073 K、溫差為100 K）Table 12 Relative corrosion of steel in flowing Bi and Pb (Temperature 1073 K and temperature difference 100 K) Unit：mg/（cm2·h）

Cygan 等[57-58]最早研究了液態(tài)Pb-Bi合金對低碳鋼和400 系列不銹鋼的腐蝕性能，研究結(jié)果[50]表明在727 K以下可以采用低碳鋼為液態(tài)合金盛裝容器。低碳鋼、410 和446 不銹鋼在727 K 以上抗腐蝕性能較差。

Romano 等[59]研究了Fe-0.15C-1.25Cr-0.5Mo 鋼在流動態(tài)Pb-Bi合金中的腐蝕性能，結(jié)果見表14。

Ilincev 等[60]研究了不同含量液態(tài)Pb-Bi合金的腐蝕性能，研究結(jié)果表明，液態(tài)Pb-Bi合金的腐蝕性能取決于合金中Bi 的含量，隨著合金中Bi 含量的增加，液態(tài)Pb-Bi合金對鋼的腐蝕速率逐漸升高。

大量研究表明[61-66]，有氧條件下，含F(xiàn)e、Cr和Al 的合金在高溫靜態(tài)Pb 和Pb-Bi 熔體中，易在合金表面形成Fe、Cr 和Al 的氧化物，能有效防止液態(tài)Pb 對合金的腐蝕，且合金氧化速率和腐蝕失重隨著Cr 和Al 含量的增加而降低[67-68]。在有氧條件下，合金在流動態(tài)Pb-Bi 熔體中形成的氧化層會隨著Pb-Bi 熔體流動而剝落[69-76]。在液態(tài)金屬流動和氧氣高溫氧化的共同作用下，合金表面形成穩(wěn)定氧化層。不同條件下鋼在流動態(tài)LBE 中的氧化常數(shù)、腐蝕率和穩(wěn)定層厚度見表15[69-77]。

表13 不同鋼在液態(tài)Bi 中的腐蝕率Table 13 Corrosion rates for different steels in liquid Bi Unit：mg/(cm2·h)

表14 Fe-0.15C-1.25Cr-0.5Mo 鋼在流動態(tài)Pb-Bi 共晶合金中的腐蝕Table 14 Corrosion of Fe-0.15C-1.25Cr-0.5Mo steel in flowing Pb-Bi eutectic

表15 不同鋼在流動態(tài)LBE 中的氧化常數(shù)、腐蝕率和穩(wěn)定氧化層厚度Table 15 Oxidation constants, corrosion rate and oxidation layer thickness of several steels under flowing LBE conditions

4 低熔點合金傳熱儲熱材料研究展望

低熔點合金由于其獨特的物理化學(xué)性質(zhì)，已被廣泛應(yīng)用于釬料、易熔合金保險絲、控溫元件和模具制造業(yè)等，同時，低熔點合金具有熔點低、沸點高、化學(xué)活性低、導(dǎo)熱系數(shù)大、密度高等特點，是一種潛在的熱量儲存和傳輸介質(zhì)。相較于前幾種應(yīng)用，低熔點合金傳熱儲熱材料的研究起步較晚，從儲熱材料設(shè)計、應(yīng)用以及產(chǎn)品的設(shè)計和加工方面，都還有很大的提升空間，主要包括以下幾方面的內(nèi)容。

（1）低熔點合金種類偏少。目前低熔點合金成分大都以二元和三元為主，對三元以上低熔點合金研究相對較少，更為關(guān)鍵的是，有關(guān)合金成分、結(jié)構(gòu)與其熱物理性能對應(yīng)關(guān)系的研究較少，在低熔點合金成分設(shè)計上缺乏理論依據(jù)。

（2）低熔點金屬或其合金的熱物性參數(shù)偏少。目前對低熔點合金熱物性參數(shù)研究大都集中于低熔點合金的熔點、相變溫度、密度等，不同溫度下合金導(dǎo)熱系數(shù)、比熱容和黏度等數(shù)據(jù)相當(dāng)缺乏，即使已有一些零散數(shù)據(jù)，但不同文獻(xiàn)給出的數(shù)據(jù)可能出現(xiàn)差別，甚至完全不同。此外，對液態(tài)低熔點合金結(jié)構(gòu)及熱物性的表征方法有待完善。

（3）低熔點合金換熱性能研究較少。液態(tài)金屬作為傳熱材料最重要的原因之一就是具有優(yōu)異的換熱性能，然而，對液態(tài)金屬而言，其對流換熱關(guān)系與普通換熱工質(zhì)大不相同，因此有必要加強(qiáng)液態(tài)金屬換熱性能的理論研究。

（4）高溫靜態(tài)與動態(tài)下低熔點合金傳熱儲熱材料熱穩(wěn)定性、腐蝕性與環(huán)境效應(yīng)研究缺乏。因此，要加強(qiáng)熱循環(huán)條件下低熔點合金熱物理性能的變化規(guī)律研究，完善相變傳熱儲熱材料在高溫靜態(tài)與動態(tài)工況下熱穩(wěn)定性、熱疲勞和熱腐蝕等化學(xué)物理特性，儲熱系統(tǒng)在長期循環(huán)高熱載荷和循環(huán)交變熱應(yīng)力工況下化學(xué)及力學(xué)穩(wěn)定性等研究，建立儲熱系統(tǒng)的可靠性及耐久性測試與評價體系。

（5）基于低熔點合金傳熱系統(tǒng)運(yùn)行穩(wěn)定性的研究缺乏。當(dāng)溫度低于低熔點金屬的熔點時，低熔點金屬或者合金可能發(fā)生凝固。液態(tài)金屬凝固，不但強(qiáng)化換熱效果減弱，甚至可能惡化整個換熱系統(tǒng)。為此，低熔點合金用作傳熱介質(zhì)時，如何防止其發(fā)生凝固并從理論和實驗上進(jìn)行分析和研究是一個重要的課題。

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