原子激發(fā)態(tài)在高頻強(qiáng)激光作用下的光電離研究*

田原野 郭福明 曾思良 楊玉軍

1)(吉林大學(xué)原子與分子物理研究所，長春 130012)

2)(北京應(yīng)用物理與計(jì)算數(shù)學(xué)研究所，計(jì)算物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100088)

3)(北京應(yīng)用物理與計(jì)算數(shù)學(xué)研究所，高能量密度物性數(shù)據(jù)中心，北京 100088)

(2013年1月14日收到;2013年2月26日收到修改稿)

1 引言

隨著強(qiáng)激光脈沖技術(shù)的發(fā)展，人們已經(jīng)能夠利用激光脈沖與原子分子相互作用，觀察到高次諧波發(fā)射(HHG)，閾上電離(ATI)，非序列雙電子電離等強(qiáng)場物理現(xiàn)象[1-3].其中一個(gè)典型的非微擾物理現(xiàn)象就是ATI.一般而言，ATI譜呈現(xiàn)出兩個(gè)平臺結(jié)構(gòu)，分別對應(yīng)束縛態(tài)電子的直接電離和再散射電離過程.對此，人們已經(jīng)進(jìn)行了廣泛的研究[4-11].此外，ATI光電子能譜還可以用于探測激光脈沖的載波包絡(luò)相位[12,13]，以及原子、分子的內(nèi)部結(jié)構(gòu)[14,15].

長期以來，高頻強(qiáng)場與原子分子的相互作用多集中于理論研究.如，原子的動力學(xué)穩(wěn)定問題：在動力學(xué)穩(wěn)定區(qū)域，在高頻強(qiáng)激光作用下，光電子譜呈現(xiàn)出明顯的干涉相圖，有復(fù)雜的峰值結(jié)構(gòu).這些結(jié)構(gòu)的產(chǎn)生可以歸結(jié)為在激光脈沖上升沿和下降沿，電離電子之間的干涉效應(yīng)[16,17].隨著HHG和自由電子激光技術(shù)的發(fā)展，尤其是在德國(Free-electron Laser in Hamburg)，美國 (Linac Coherent Light Source)以及日本(Spring-8 Compact SASE Source)的自由電子光源裝置的服役，實(shí)驗(yàn)上已經(jīng)可以獲得亮度很高、波長很短的激光脈沖[18-23].因此從實(shí)驗(yàn)上利用高頻強(qiáng)激光精細(xì)研究原子的電離過程成為可能.

本文將聚焦于高頻強(qiáng)場與激發(fā)態(tài)原子的相互作用問題，著重考察閾值附近ATI光電子能譜和動量角度分布.系統(tǒng)考察ATI譜與體系初態(tài)間的關(guān)聯(lián)，并研究如何對體系初態(tài)的波函數(shù)進(jìn)行識別的新方案.與之前人們常采用的HHG信號對原子、分子波函數(shù)識別的方案不同.在HHG方案中，根據(jù)“三步”模型，初態(tài)電子要經(jīng)歷電離、在激光場中的運(yùn)動，和再散射三個(gè)過程才能和諧波信號關(guān)聯(lián)起來.相比之下，本文擬采用的方案更為直接，只利用直接電離信號對體系的初態(tài)進(jìn)行識別.從原則上講，信噪比更高.

若無特殊說明，本文均采用原子單位.

2 理論方法

為了描述激發(fā)態(tài)原子在強(qiáng)激光作用下的光電子發(fā)射譜，我們采用含時(shí)偽譜方案，在動量空間求解體系的含時(shí)薛定諤方程[24].在速度規(guī)范下和偶極近似下，原子在強(qiáng)激光場作用下的含時(shí)薛定諤方程為

這里，c是光速，A(t)是激光場的矢勢，U(r)是原子的庫侖勢.動量空間的波函數(shù)Φ(k,t)可以由坐標(biāo)空間的波函數(shù)Ψ(r,t)做傅里葉變換得到

將方程(2)代入方程(1)，可以得到動量空間的含時(shí)薛定諤方程，該方程是一個(gè)微分積分方程

采用含時(shí)廣義偽譜方案[24]，在動量空間求解(3)式，得到體系任意時(shí)刻的含時(shí)波函數(shù).在激光脈沖結(jié)束時(shí)，將體系的波函數(shù)向無外場時(shí)體系的本征態(tài)做投影，可以得到各態(tài)的布居系數(shù).根據(jù)散射態(tài)的定義，計(jì)算得到對應(yīng)的光電子譜角分布[28].若bl(ε,t)為能量歸一化的連續(xù)態(tài)布居振幅.則一重微分電離截面為

3 結(jié)果與分析

選擇入射激光電場方向?yàn)閦方向的線偏振激光脈沖，激光脈沖的電場矢勢為

利用偽譜方案，首先計(jì)算了氫原子的各個(gè)本征態(tài).圖1給出了氫原子5s，5p，5d和5f在動量空間的波函數(shù).在含時(shí)偽譜方案中，我們采用變步長的方法，在動量很小的區(qū)域，選擇足夠多的計(jì)算網(wǎng)格點(diǎn)，對于空間較大的區(qū)域，選擇的計(jì)算網(wǎng)格點(diǎn)較少，同時(shí)可以保證計(jì)算的邊界足夠大.選擇動量徑向網(wǎng)格點(diǎn)數(shù)目為1000時(shí)，就可以將基態(tài)能量和精確解差值降低到10-9.進(jìn)而為進(jìn)一步的波函數(shù)含時(shí)演化奠定基礎(chǔ).

圖1 動量空間氫原子激發(fā)態(tài)波函數(shù) (a)5s;(b)5p;(c)5d;(d)5f

基于時(shí)間演化得到的含時(shí)波函數(shù)，我們計(jì)算了初態(tài)為不同激發(fā)態(tài)光電子能譜.這里選擇體系的初態(tài)分別為氫原子的 1s，2s，3s，4s和 5s.為了一般起見，設(shè)入射激光的持續(xù)時(shí)間為30個(gè)光學(xué)周期，激光的頻率為1個(gè)原子單位，強(qiáng)度為1013W/cm2.在該電場作用下，體系不同初態(tài)的ATI光電子能譜如圖2(a)所示.從圖中可以看出，ATI譜呈現(xiàn)出明顯的峰值結(jié)構(gòu).隨著不同初態(tài)主量子數(shù)n的增加，第一個(gè)ATI的峰值位置逐漸向高能移動.峰值位置滿足公式Ek=ω-Ip-Up，這里ω是激光的頻率，Ip和Up分別為體系的電離能和激光場的有質(zhì)動力勢.圖2(b)給出了激光強(qiáng)度為1014W/cm2的結(jié)果.由于在兩組激光強(qiáng)度下，激光場的有質(zhì)動力勢的數(shù)值很小，可以忽略不計(jì)，因此ATI光電子譜的峰值位置僅和初態(tài)的Ip相關(guān).利用這一規(guī)律，在一定的激光強(qiáng)度范圍內(nèi)，可以對初態(tài)的主量子數(shù)進(jìn)行判斷.

為了研究如何對初態(tài)波函數(shù)的角量子數(shù)進(jìn)行識別，我們進(jìn)一步研究了不同初態(tài)的光電子譜動量角度分布.不失一般性，設(shè)入射激光的頻率為1，脈沖強(qiáng)度為1013W/cm2，τR為5個(gè)光學(xué)周期，假設(shè)體系的初始狀態(tài)分別為氫原子的5s，5p，5d和5f.在該激光場的作用下，不同初態(tài)的光電子動量角度分布如圖3所示.從圖中可以看出，對于不同的初態(tài)，在關(guān)注的動量范圍內(nèi)，主要有兩個(gè)發(fā)射區(qū)域，一個(gè)是在動量為0附近，另一個(gè)是在動量為1.4附近.在這個(gè)能量范圍內(nèi)，都是以單光子電離過程為主.對于某一個(gè)初態(tài)，由于單光子吸收，其對應(yīng)的量子數(shù)增加1.各個(gè)不同初態(tài)的差別在于角度的分布差別：隨著角度量子數(shù)l的增加，角度分布中花瓣的數(shù)目相應(yīng)地增加到2(l+1).該光電子動量角度分布環(huán)呈現(xiàn)規(guī)律的增加.

圖2 入射激光為30個(gè)周期，頻率為1 a.u.，強(qiáng)度分別為 (a)1013W/cm2;(b)1014W/cm2，原子體系初態(tài)分別為 1s，2s，3s，4s和5s的ATI譜

圖3 入射激光為5個(gè)周期，頻率為1 a.u.，強(qiáng)度為1013W/cm2，(a)，(b)，(c)和(d)分別對應(yīng)原子體系初態(tài)為5s，5p，5d和5f的光電子動量角度分布

在對初態(tài)為純態(tài)的結(jié)構(gòu)識別基礎(chǔ)上，還可以對體系初態(tài)為相干疊加態(tài)的原子進(jìn)行識別.對于體系為疊加態(tài)的原子，由于是單電子過程，因此可以分析其ATI能譜信息，確定該光電子分別來源于哪一個(gè)n.同時(shí)計(jì)算不同分波的投影bl′(ε,t)，進(jìn)而確定對應(yīng)的初始疊加態(tài)中的l，同時(shí)還可以確定不同的權(quán)重信息.為了準(zhǔn)確對體系初態(tài)為疊加態(tài)的原子結(jié)構(gòu)識別，還需要給出疊加態(tài)之間的相對相位信息.為了確定疊加態(tài)相對相位，為此我們計(jì)算了不同初始相干態(tài)相位的光電子動量分布信息.選擇的激光脈沖為5個(gè)光學(xué)周期，強(qiáng)度為5×1014W/cm2.選擇的初態(tài)為5s和5p的疊加態(tài)：

計(jì)算結(jié)果表明：由于初態(tài)不再是純態(tài)，其動量分布呈現(xiàn)出非對稱結(jié)構(gòu).我們在動量空間，對x方向積分，得到在激光電場方向的光電子動量分布.通過改變兩個(gè)激發(fā)態(tài)的相對相位，我們得到了對應(yīng)的光電子發(fā)射譜的動量分布，如圖5所示.從圖中可以看出，隨著相對相位的變化，動量分布的峰值從一側(cè)轉(zhuǎn)換到另一側(cè)，因此可以在實(shí)驗(yàn)上通過探測不同方向動量的分布來探測疊加態(tài)中兩個(gè)初態(tài)的相對相位.盡管本文的識別方案主要是針對原子的初態(tài)，但原則上可以將該方案推廣到對分子結(jié)構(gòu)的探測.

圖4 初態(tài)為5p的光電子動量角度分布 (a)，(b)分別表示入射激光頻率為1 a.u.，強(qiáng)度為1013W/cm2和1015W/cm2，5個(gè)光學(xué)周期;(c)，(d)分別表示脈沖持續(xù)時(shí)間為1和30個(gè)光學(xué)周期，強(qiáng)度為1013W/cm2

4 結(jié)論

本文基于含時(shí)偽譜方案在動量空間數(shù)值求解三維含時(shí)薛定諤方程，系統(tǒng)地研究了原子的激發(fā)態(tài)在高頻激光脈沖作用下的光電離問題，給出了電離閾值附近的ATI光電子能譜和兩維動量角分布.通過對ATI光電子能譜和兩維動量譜的分析，可以分別確定體系初態(tài)的主量子數(shù)n和角量子數(shù)l，從而實(shí)現(xiàn)對原子初態(tài)的識別.對于體系初態(tài)為純態(tài)的情形，光電子動量角度分布呈現(xiàn)的圓環(huán)規(guī)律特征不隨入射激光脈沖強(qiáng)度和脈寬改變而改變;對于體系初態(tài)為疊加態(tài)情形，出現(xiàn)了有趣的非對稱結(jié)構(gòu).通過改變疊加態(tài)的相對位相，相應(yīng)的光電子動量角度分布的對稱性也隨之發(fā)生變化.值得指出的是，與通常采用HHG對初態(tài)波函數(shù)成像的方法不同(其中包含了電離電子的再散射過程)，本文提出的方法利用的是高頻激光脈沖的直接電離過程，電離電子攜帶了初態(tài)波函數(shù)的信息.原則上講，本方法的信息的提取更為準(zhǔn)確和直接.

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