生物合成二酮哌嗪類化合物的環二肽合酶研究進展
2013-08-14 09:08:32高菊芳
化學與生物工程
2013年6期
關鍵詞：結構
韓 偉，高菊芳
（上海師范大學生命與環境科學學院，上海200234）
環二肽（Cyclodipeptides）是二酮哌嗪衍生物（Diketopiperazines，DKPs）家族中的一類化合物，在最初多肽的化學合成中被作為副反應產物［1，2］，也是微生物的次級代謝產物中比較龐大的一類化合物。DKPs骨架是穩定的六元環，有2個氫鍵給體和2個氫鍵受體，而氫鍵被認為是藥物與受體相互作用的一種方式，是非常重要的藥效基團［3，4］。DKPs具有廣泛的生物活性和藥理學活性［5，6］，如抗菌、抗病毒、抗腫瘤以及類似免疫抑制劑的活性［7，8］，同時有研究認為DKPs是潛在的血腦屏障跨膜載體［9］。
人們在很長一段時間里認為自然界中環二肽的DKPs骨架只由非核糖體肽合成酶（Nonribosomal peptide synthases，NRPSs）參 與 催 化 合 成［10，11］。NRPSs是一大類多功能酶，由多個模塊（Module）按一定的空間順序組合而成，每一個模塊能獨立地將一個氨基酸整合到肽鏈上。一個典型的模塊由縮合（Condensation，C）結構域、腺苷酰化（Adenylation，A）結構域和肽酰載體蛋白（Peptidyl carrier protein，PCP）結構域組成。以硫酯的形式通過幾個模塊將游離的氨基酸形成肽鍵，從而延伸肽鏈的長度，最終在硫酯酶（Thioesterase，TE）結構域的作用下以水解或者環化的方式將肽鏈解離下來［12］，形成非核糖體肽類化合物。
之后，人們發現環二肽合酶（Cyclodipeptide synthases，CDPSs）也能參與催化DKPs類化合物的合成。這類酶能夠直接跳過在NRPSs途徑中A結構域活化氨基酸的步驟，利用現成的氨酰－tRNA（aa－tRNA）而不是游離的氨基酸作為底物來形成環二肽類化合物。近幾年的研究揭示了CDPSs的晶體構型和獨特的催化機制，作者在此就近年來CDPSs的研究進展進行綜述。
1 CDPSs——新發現……
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