鄂爾多斯盆地下古生界石灰巖巖相及碳、氧穩定同位素特征

王起琮 宮 旋 肖 玲

(西安石油大學地球科學與工程學院 西安 710065)

碳、氧穩定同位素測試技術目前已廣泛用于巖石及礦物成因研究。同位素分子間物理及化學性質的差異，造成了輕、重同位素在不同礦相或物相間的分餾，分餾程度主要受同位素質量、環境溫度及化學鍵特征控制。一般同位素質量差別越大分餾效應越明顯，環境溫度越高同位素分餾效應越小以至消失甚至倒轉，元素間化學鍵鍵能越強越易結合重同位素［1］，重同位素含量還隨介質鹽度及晶體有序度升高而增加［2］。因此碳、氧穩定同位素組成是研究碳酸鹽巖成巖環境、追索其成巖演化過程的重要依據［3，4］。

鄂爾多斯盆地下古生界碳酸鹽巖沉積于華北地臺陸表海，經歷了寒武—奧陶紀早成巖、志留—早石炭世表生成巖以及中石炭世至今的中—深埋藏成巖環境，形成了目前巖石特征迥異的各類碳酸鹽巖，其沉積相可劃分為盆地中東部的臺地相、西南緣的臺地前緣斜坡相及秦祁海槽的盆地相②李文厚，等.鄂爾多斯早古生代海相沉積盆地巖相古地理與天然氣富集關系研究.國家油氣重大專項專題報告.西北大學，2011。作者應用巖石薄片及陰極發光圖像鑒定、碳、氧穩定同位素測試、流體包裹體測溫及元素地球化學分析等方法，重點探討下古生界各類石灰巖巖相特征及其成因機理。文中采用李文厚(2011)鄂爾多斯盆地下古生界的地層劃分方案(表1)②。

1 實驗樣品及方法

實驗樣品主要采自盆地東緣河津、興縣、偏關等地、盆地南緣韓城、岐山、涇陽等地、盆地西緣平涼、青龍山及桌子山等地的寒武系及奧陶系碳酸鹽巖露頭，以及榆林北、定邊、富縣及宜君等地的奧陶系探井鉆井巖芯(圖1)。

本次應用直徑1.0 mm的牙鉆對石灰巖顆粒、亮晶膠結物及泥晶基質進行局部取樣，采用磷酸鹽分析方法，進行碳、氧穩定同位素測定。測試由中國科學院地球環境研究所國家重點實驗室的KielⅢ碳酸鹽樣品處理裝置與MAT252氣體質譜儀組成的在線測試系統完成。另外制備了厚度為1 mm的巖石薄片，采用激光取樣分析法進行了方解石礦物微區碳、氧同位素測試。該項實驗完成于中國石油西南油氣田分公司勘探開發研究院分析實驗中心。

碳、氧穩定同位素組成的表達式為:δ‰ =［(R樣品/R標準)－1］×1000

式中:R=18O/16O或13C/12C，分析結果以VPDB為標準，測試誤差＜0.1‰，精度符合國家標準TTB1(GBW04405)，δ13C 精度優于 ±0.06‰，δ18O 精度優于 ±0.08‰。

表1 鄂爾多斯盆地下古生界地層表(據李文厚，2011)Table 1 Lower Paleozoic stratigraphic Chart in Ordos Basin(After Li Wenhou，2011)

碳酸鹽巖薄片的包裹體鑒定及測溫完成于西安石油大學省級重點實驗室，測試儀器為LINKAM THMS 600型冷熱臺，采用均一法進行測溫(未做壓力校正，視為成巖溫度下限)，測溫精度為±1℃。

2 實驗結果與經驗公式

2.1 實驗數據

圖1 鄂爾多斯盆地構造帶［5］及采樣點Fig.1 The structural belt of Ordos Basin and sampling points

應用磷酸鹽法得到的方解石碳、氧穩定同位素分析數據，主要為礫屑、膠結物、泥晶基質等主要結構組分的數據，δ13C 介于 －8.28‰～1.87‰，平均－2.41‰，δ18O 介于 － 15.84‰～－ 3.42‰，平均－8.82‰;礦物微區碳、氧穩定同位素分析數據主要為鮞粒、化石、膠結物環帶、粒間膠結物等局部結構的數據，δ13C 介于 －8.09‰～0.97‰，平均 －2.77‰，δ18O介于 －21.34‰～－5.8‰，平均 －12.01‰(表2)。實驗結果顯示，礦物微區測試方法是了解結構組分及其變化的有效手段，實驗數據更具代表性。

溶孔及裂縫方解石膠結物內流體包裹體的形態以無色—淡粉紅色及近菱形和負晶形為主，少量為近圓形或不規則狀，包裹體類型主要為鹽水包裹體、含烴包裹體及純烴類包裹體。含烴及純烴包裹體的均一化溫度介于100℃～150℃，主要溫度區間為120℃～140℃。

2.2 環境溫度與介質鹽度經驗公式

碳酸鹽巖氧同位素的分餾程度主要受溫度和鹽度控制，一般地層溫度越高、地層年代越老、介質鹽度低，δ18O 降低越明顯［6］，δ18O 與溫度具有良好的相關性，Grasse［7］等根據 Epstain［8］提出的 δ18O 與溫度的經驗公式，建立了考慮了年代效應的成巖溫度計算經驗公式［9］:

公式中δ18Ow為古海水δ18O(SMOW標準)，當奧陶紀古海水 δ18O(SMOW 標準)取 －1.5‰時［10］，可以根據實測的石灰巖δ18O(PDB標準)估算其沉積與成巖環境的古溫度。

碳酸鹽巖碳同位素的分餾程度主要受環境氧化還原條件控制，δ13C、δ18O與介質鹽度，尤其是 δ13C與介質鹽度具有明顯的相關性，Keith給出了判別新生界海、陸相碳酸鹽巖的經驗公式及判別標準［11，12］:

海相碳酸鹽巖Z＞120，淡水碳酸鹽巖Z＜120。

由于成巖過程中碳同位素置換能力較弱，δ13C基本保持了沉積和早成巖階段的原始特征，因此主要受δ13C影響的Z值可以做為判斷古生界碳酸鹽巖的成巖介質鹽度的指標［11］。

3 實驗結果討論

石灰巖是鄂爾多斯盆地奧陶系碳酸鹽巖的主要巖石類型，包括原生石灰巖和次生石灰巖兩大類。原生石灰巖主要為潮坪及淺海環境形成的泥晶灰巖、顆粒灰巖以及生物骨架灰巖，由于成巖階段未經歷白云石化作用，保留了較多沉積環境及早成巖環境的巖相及地球化學特征;次生石灰巖主要形成于含膏巖或層早期和表生期淡水成巖環境，由白云巖去云化及硬石膏巖去膏化作用形成［13］，巖石的巖相及地球化學特征主要反映了早期及表生期淡水成巖環境的特征。

鄂爾多斯盆地早古生代位于華北具鑲邊的陸表海臺地西部，根據水動力條件自東部陸地至西部海洋，臺地相可進一步劃分為蒸發臺地、局限海臺地、臺地邊緣或障壁島及開闊海臺地亞相。海侵期是石灰巖形成的重要時期，以開闊海臺地亞相的泥晶灰巖為主，其次為臺地邊緣亞相的顆粒灰巖。黃思靜總結了前人的相關研究成果，并根據溫度、壓力、介質性質及埋藏深度等環境要素，將碳酸鹽巖成巖環境劃分為近地表(600～1 000 m)，表生期淡水及中—深埋藏(＞1 000 m)三大類成巖環境［14］。各成巖環境中的石灰巖具有明顯不同的巖相及地球化學特征。

3.1 含顆粒或顆粒質泥晶灰巖

樣品主要采自盆地西、南緣上奧陶統平涼組及背鍋山組露頭。

巖石類型以灰黑色、灰色含生屑或生屑泥晶、球粒及粉砂屑灰巖為主，灰泥及亮晶膠結物呈基底式支撐，成巖作用以機械壓實為主，表現為早期灰泥壓實與固結、顆粒壓扁、破碎及定向排列(圖2a)。

樣品 δ18O 介于 －6.49‰～－3.42‰，平均－5.17‰，δ13C 介于 0.29‰～1.87‰，平均 0.996‰(圖3)。據計算其成巖溫度介于14℃～31℃，平均22℃;表征介質鹽度的Z值介于125～129，平均126(表2)。

數據表明含顆粒或顆粒質泥晶灰巖是水體相對寧靜的開闊海臺地淺海及礁后的沉積產物，以灰泥沉積為主;其成巖環境溫度較低(＜25℃)、同位素分餾程度較高［15］。

礦物微區碳、氧同位素測試結果顯示，腕足殼(圖2a)、具放射或同心紋層結構的藻鮞(圖2c)及藻碎的18O，13C含量明顯偏低，δ18O介于 －14.14‰～－9.84‰，平均 － 12.39‰，δ13C 介于 －2.95‰～－1.67‰，平均 －2.44‰(表2)。表明生物骨屑相對富集輕同位素，而海水及灰泥相對富集重同位素。因此全巖δ18O，δ18C隨生屑含量增加而減少。

由于泥晶灰巖及含顆粒或顆粒質泥晶灰巖的早期膠結作用強烈，水、巖間的同位素交換作用受到限制。盆地西緣背鍋山組樣品的鍶同位素組成(87Sr/86Sr，0.707 9(±0.000 008))與中 － 晚奧陶世海水的鍶同位素組成(87Sr/86Sr，0.707 7～0.708 3)［14］具有一致性，這表明此類泥晶灰巖的后期成巖蝕變程度較弱，更多地保存了海水沉積及早期成巖環境的地球化學特征。

開闊海臺地亞相主要分布于中奧陶統馬家溝組馬二、馬四段、峰峰組及上奧陶統平涼組及背鍋山組，是盆地深水環境的沉積產物。

3.2 亮晶顆粒灰巖

樣品主要采自盆地東緣下奧陶統冶里組、盆地西、南緣寒武系張夏組、饅頭組及徐莊組露頭。

巖石類型主要為亮晶鮞粒灰巖、亮晶鮞粒砂屑灰巖及亮晶砂屑云灰巖，以顆粒支撐為主，顆粒間充填泥晶及亮晶膠結物，顆粒內常見菱形白云石晶體。成巖作用以早期方解石膠結及顆粒泥晶化為特征，具特征的海水潛流帶等厚環邊膠結(圖2b)、淡水滲流帶重力及新月形膠結(圖2c)以及淡水潛流帶塊狀膠結結構［12］(圖2d)。

表2 鄂爾多斯盆地下古生界石灰巖及方解石膠結物δ18O、δ13C測試數據Table 2 The testing data of carbon and oxygen stable isotopes of Lower Paleozoic limestones and calcite cements in Ordos Basin

樣品 δ18O 介于 － 10.68‰～－ 7.46‰，平均－8.72‰，δ13C 介 于 － 1.46‰～0.77‰，平 均－0.27‰(圖3)。據計算其成巖溫度介于30℃～49℃，平均40℃，Z值介于119～125(表2)。

圖3 鄂爾多斯下古石灰巖及方解石膠結物δ18O、δ13C交會圖Fig.3 The cross plot of δ18O versus δ13C of Lower Paleozoic limestone and calcite cements in Ordos Basin

顆粒灰巖形成于水動力較強的臺地邊緣淺灘及潮坪沉積環境;成巖環境處于近地表海水潛流及早期淡水滲流及潛流成巖環境。海水潛流帶成巖溫度相對較低(平均36℃)，鹽度較高(Z＞121)，而早期淡水滲流及潛流帶成巖溫度相對較高(平均45℃)，成巖介質鹽度低并以淡水為主(Z＜121)。

顆粒內的菱形白云石微區碳、氧穩定同位素測試結果顯示其 δ18O介于 －10.53‰～－10.21‰，平均 －10.37‰，δ13C 介 于 － 0.1‰～－ 0.59‰，平 均－0.35‰，數據明顯低于灰質圍巖的δ18O和δ13C(表2)，顯示出顆粒灰巖在早期淡水淋濾過程中，鮞粒、砂屑等富鎂顆粒往往發生選擇性白云化作用，形成了自形度較高的淡水或混合水白云石［16，17］(圖2d)。

由于早期膠結作用較強，顆粒灰巖普遍致密且較少受埋藏期地層水影響，因此保存了更多沉積環境與正常海水及早期淡水成巖環境的地球化學特征。

臺地邊緣亞相的顆粒灰巖主要分布于盆地西、南緣的寒武系張夏組、饅頭組及徐莊組。

3.3 角礫泥晶灰巖及豹斑泥晶灰巖

實驗樣品主要采自盆地北部大牛地氣田馬家溝組馬五段鉆井巖芯及盆地東、南緣馬二及馬四段露頭。

角礫泥晶灰巖具坍塌角礫結構，礫間孔的膠結物具有世代膠結特征，孔隙壁分布早期細粒亮晶方解石膠結物，孔隙底部充填滲濾砂，孔隙中心由中－深埋藏期呈鑲嵌結構的粗晶方解石膠結物充填(圖2e)。

泥晶灰巖 δ18O 介于 －10.54‰～－8.35‰，平均－9.17‰，δ13C 介于 － 2.36‰～－ 1.12‰，平均－1.82‰(圖3)。據計算其成巖溫度介于37℃～49℃，平均41℃，Z值介于118～120(表2)。

泥晶灰巖為局限海臺地在海侵階段的沉積產物，在海平面周期性下降過程中與準同生白云巖及蒸發巖形成巖石組合。在早期及表生期巖溶作用中，由于膏、鹽層溶蝕或形成溶洞，造成上覆灰巖層坍塌并原地堆積，形成角礫泥晶灰巖［11］。碳、氧同位素分析結果表明，其成巖環境溫度較低，具有明顯的淡水成巖環境的特征。

豹斑含云泥晶灰巖或云灰巖具有特征的斑狀構造，斑塊為大小不等、形態各異的白云巖，云斑與圍巖呈漸變接觸［18］，自巖層頂界面向下云斑含量逐漸減少，白云石呈良好的菱面體晶型(圖2f)。灰巖基質的 δ18O 介于 －8.59‰～－6.99‰，平均 －7.78‰，δ13C介于 －1.54‰～－0.75‰，平均 －1.05‰。據計算其成巖溫度介于34～38℃，平均34℃，Z值介于120～122(表2)。

李寶龍等認為豹皮含云灰巖是早期巖溶階段淡水或混合水白云化作用的典型產物，巖層頂面為早期沉積間斷面，云斑形成于干裂或裂縫灰質充填物的淡水或混合水白云化作用［18］。碳、氧同位素分析數據表明，由于淡水淋濾作用，灰巖基質的δ18O、δ13C呈低值。另外樣品的鍶同位素組成(87Sr/86Sr為0.710 6(±0.000 009))，明顯高于中—晚奧陶世海水鍶同位素組成(87Sr/86Sr，0.707 7～0.708 3)［14］，有可能是殼源鍶摻入云斑的白云石有序度，數據表明此類豹斑灰巖較高是淡水或混合水成巖環境白云化作用的產物［19］。

角礫泥晶灰巖主要分布于盆地內中奧陶統馬家溝組馬三、五段，豹斑含云灰巖或云灰巖多見于盆地周邊馬家溝組馬二、四段。

3.4 溶孔及裂縫淡水亮晶方解石膠結物

實驗樣品主要采自盆地內中奧陶統馬家溝組馬五段的露頭及鉆井巖芯。

角礫白云巖具坍塌角礫結構，其原巖主要為局限海臺地及蒸發臺地的準同生泥晶云巖，含大量膏、鹽結核假晶及鑄模孔隙。在早期層間巖溶及表生期風化殼巖溶階段，膏、鹽溶解往往形成大量選擇性溶孔，溶孔多由加里東期高角度微裂縫貫通［20］，淡水滲流過程中溶孔底部沉積滲濾砂、上部充填淡水方解石膠結物，形成示底構造(圖2g)。由于淡水方解石的Mn2+9 ppm低于激發陰極發光的Mn2+極限值為(20 ppm)［21］，因此其陰極發光暗淡。

淡水方解石膠結物的 δ18O介于 －10.54‰～－6.91‰，平均 － 9.0‰，δ13C 介于 － 5.64‰～－2.66‰，平均 －3.83‰(表2)。

數據表明，由于大氣淡水環境溫度變化小，淡水方解石膠結物及受淡水淋濾影響的顆粒灰巖、角礫泥晶灰巖及豹斑灰巖的δ18O和δ13C分析數據，在δ18O～δ13C交會圖上分布于δ18O穩定、δ13C隨淡水淋濾程度增加而顯著降低的“大氣淡水方解石線”［22］，其δ18O 介于 －10.54‰～－6.91‰，δ13C 自 －0.75‰降低至－6.68‰。按淡水環境δ18Ow=0‰計算，淺埋藏階段(＜1 000 m)淡水方解石膠結物的成巖溫度介于37℃～58℃，平均49℃，與非烴氣液包裹體的均一化溫度測試結果相近(35℃～60℃，平均47.5℃)［23］;Z值介于111～119，平均115，表明早期溶孔及裂縫中的方解石膠結物皆為淡水成因。

3.5 裂縫及溶孔中的熱液方解石膠結物

奧陶系碳酸鹽巖發育多期構造裂縫，早期裂縫的淡水方解石膠結物陰極發光暗淡，而中－深埋藏期裂縫、溶孔及角礫間孔的方解石膠結物和桔黃色陰極發光(圖2h②)呈鑲嵌結構(圖2e)。由于晚期方解石膠結物中的Fe/Mn(Fe/Mn=1.22)比值小于7，因此具強陰極發光特征［21］。

構造微裂縫與鑄模孔中示底構造的空間關系表明，富含有機酸的地層水很可能沿燕山期低角度微裂縫滲入(圖2i)溶蝕了孔隙中部分早期方解石膠結物［20］，由于二氧化硅過飽和孔隙中形成了自生石英膠結物，之后當溶液中碳酸鈣達到過飽和狀態時，即沉淀于孔隙形成晚期方解石膠結物(圖2j)。局部取樣及微區碳、氧同位素測試數據顯示，晚期方解石膠結物的 δ18O 介于 －21.34‰～－14.05‰，平均為－16.34‰，δ13C 介于 － 8.09‰～－ 4.86‰，平均－6.13‰(表2)。實驗結果表明，中—深埋藏期地層溫度較高，氧同位素分餾效應降低，使方解石膠結物的δ18O明顯減少［24］，另外在有機質成熟過程中，由于大量有機碳介入，也可能促使晚期方解石膠結物的δ13C急劇減小(圖3)。

包裹體鑒定結果表明下古生界碳酸鹽巖中普遍存在鹽水、含烴類以及烴類包裹體(圖2k)，均一法測溫數據顯示，盆地北部馬五1—馬五3的含烴及氣液烴包裹體均一化溫度介于100℃～150℃，峰值124℃，盆地南部馬五1—馬五4的含烴及氣液烴包裹體均一化溫度介于108℃～150℃，峰值為136℃(圖4)。包裹體測溫結果表明，中—深埋藏期晚期方解石膠結物的成巖溫度介于100℃～150℃之間。在溫度與方解石和成巖介質δ18O構成的三維圖中［14］，中—深埋藏期酸性地層水的δ18O在－4‰～0‰之間，數據點分布于現代海水與現代淡水的數據區域之間(圖5)。

圖4 鄂爾多斯盆地奧陶系馬家溝組五段含烴及烴類包裹體均一溫度Fig.4 Fluid-inclusion homogenization temperature(℃)of hydrocarbon inclusion of the fifth member of the Lower Ordovician Majiagou Formation in Ordos Basin

3.6 結晶結構次生灰巖

樣品采自盆地南部富縣地區馬家溝組頂部馬五1－4段的鉆井巖芯。

圖5 鄂爾多斯盆地下古生界石灰巖成巖溫度與δ18O相關性模式圖(據黃思靜，2010)Fig.5 The crossplot of diagenesis temperature(℃)versus δ18O for Lower Paleozoic limestone in Ordos Basin(after Huang Sijing，2010)

巖石類型主要為去膏化巨晶灰巖(圖2l)和去云化中—細晶灰巖。去膏化巨晶次生灰巖在陰極發光下表現出世代膠結及交代的特征，早期交代形成的方解石陰極發光昏暗，而晚期方解石陰極發光明亮(圖2h①)，且包含大量含烴及氣液烴包裹體(圖2k);去云化中—細晶或米粒狀次生灰巖由灰質霧心亮邊的菱形或橢圓形白云石假晶構成，并含大量黃鐵礦和較多泥質(圖2l)。

次生灰巖的 δ18O 介于 －14.42‰～－8.48‰，平均 －12.05‰，δ13C 介于 －8.28‰～－2.91‰，平均－6.11‰(表2)。據計算其成巖溫度介于46℃～78℃，平均63℃，Z值介于111～119之間，平均115。數據表明次生灰巖的成因與淺埋藏期大氣淡水活動密切相關。在成巖溫度與δ18O模式圖中，次生灰巖成巖介質的δ18O介于－2‰～－6‰之間，數據點也分布于現代海水與現代淡水的數據區域之間(圖5)。

研究結果表明去膏化次生灰巖主要形成于早期及表生期膏巖層溶解以及隨后發生的細菌硫酸鹽還原過程，同時形成大量黃鐵礦，膏巖層溶解產生富含Ca2+和SO2－4的地下水滲入白云巖層，促進了白云巖層的去云化作用［25］，形成去云化中—細晶灰巖。另外早期及表生期細菌硫酸鹽還原作用可產生的大量有機碳［11］，由于有機碳的滲入，使去膏化巨晶灰巖的δ13C明顯低于去云化中—細晶灰巖的δ13C。

4 結論

石灰巖是鄂爾多斯盆地下古生界的主要巖石類型，主要包括顆粒灰巖、泥晶灰巖及次生灰巖，方解石膠結物包括早期溶孔及裂縫淡水膠結物及中—深埋藏期裂縫熱液膠結物。不同成因的石灰巖以及方解石膠結物具有明顯不同的碳、氧同位素組成。

(1)顆粒質泥晶灰巖或含顆粒泥晶灰巖主要形成于碳酸鹽臺地弱到中等水動力環境，顆粒灰巖主要形成于臺地邊緣水動力較強的沉積環境。海水潛流成巖環境的灰泥及顆粒富含碳、氧穩定重同位素，藻粒、藻鮞及腕足殼等生物碎屑相對富含碳、氧輕同位素。泥晶灰巖的成巖溫度低于顆粒灰巖，而成巖介質的鹽度大于顆粒灰巖。

(2)受大氣淡水淋濾影響的顆粒灰巖、角礫泥晶灰巖、豹斑含云灰巖或云灰巖、去云化次生灰巖以及淡水方解石膠結物的碳、氧同位素組成表現為氧同位素組成基本一致，碳同位素組成則隨著大氣淡水影響程度升高而降低，在δ18O～δ13C交會圖中數據點集中分布于“大氣淡水方解石線”區域之內。

(3)裂縫及溶孔中的亮晶方解石膠結物形成于不同時期，早期裂縫及溶孔中的方解石膠結物陰極發光暗淡，而晚期的方解石膠結物陰極發光明亮，其中含有大量含烴及氣液烴包裹體，包裹體均一化溫度在100℃～150℃之間，由于高溫同位素分餾以及有機碳大量介入，使得晚期方解石膠結物具有異常低的碳、氧重同位素含量。

(4)次生灰巖主要包括去膏化巨晶次生灰巖和去云化中—細晶次生灰巖。巨晶灰巖具多世代膠結與交代特征，早期交代產物由于細菌的硫酸鹽還原作用，降低了膠結物中重碳同位素含量;后期交代產物陰極發光明亮并含有大量含烴包裹體，碳、氧重同位素含量均為低值。近地表淡水環境的硫酸鹽溶解作用，促進了去白云化作用，形成中—細晶次生灰巖，其碳、氧重同位素含量與巨晶灰巖對比相對較高。

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