陳靜 趙春生
(北京大學物理學院大氣與海洋科學系,北京 100871)
大氣低能見度的影響因子分析及計算方法綜述
陳靜 趙春生
(北京大學物理學院大氣與海洋科學系,北京 100871)
大氣低能見度事件一般指的是霧、霾、雨、雪以及沙塵暴等天氣過程所引起的能見度破壞現象。由于城市化的快速發展和污染物排放的急劇增加,高濃度的氣溶膠污染也會導致低能見度現象,這已成為當前中國大部分地區普遍面臨的重要大氣環境問題之一。從國內的污染現狀入手,并結合國內外的相關研究,對大氣消光的理論計算和低能見度的主要影響因子進行了具體闡述。此外,還就大氣消光計算方法的研究進展及其優缺點予以了總結和討論。最后,對未來中國能見度的監測及研究工作等提出了一些具體的建議。
大氣消光,低能見度,大氣氣溶膠,氣溶膠吸濕性
能見度,顧名思義,指的是人眼所能將目標物從背景中分辨出來的最遠水平距離[1]。由于大氣中的氣體和氣溶膠對光的散射和吸收作用,自然狀況下的視程范圍都會受到一定的限制。霧、霾、雪、沙塵暴及降水等天氣現象都能導致大氣低能見度事件的出現。
隨著工業技術的飛速發展和城市化進程的加快,由于化石燃料和生物質的燃燒過程、污染物的傳輸以及其他燃燒源等排放出的大量氣溶膠顆粒物,中國的很多地區都因此遭受到了嚴重的氣溶膠污染。北京、西安等大城市的細粒子(空氣動力學等效粒徑小于2.5μm的氣溶膠,PM2.5)質量濃度水平均遠高于國內空氣質量標準(GB3095-2012)[2]所給出的濃度限值[3-4],人類生活和健康等方面也因此受到較大影響[5-8]。其中,由細粒子污染所導致的大氣低能見度事件已成為當前中國大部分城市地區面臨的一個十分普遍的環境問題,且有向郊區發展惡化的趨勢[9-15]。
研究表明,2003—2007年間,北京夏季的平均能見度達10km以下[16],而天津武清地區夏季的低能見度水平則常維持在5km以下[17]。在中國東北部的區域本底站——龍鳳山(127°36′E,44°44′N),該地2008年一個典型霾日的日均水平能見度和對應PM10的質量濃度分別為11km和70μg·m-3[18]。統計數據顯示,中國大陸地區的低能見度事件主要頻繁出現在珠江三角洲地區(PRD),長江三角洲地區(YRD),以及包括京津冀城市群和遼寧中部城市群在內的華北平原地區(NCP)。國內有關能見度變化趨勢方面的分析工作已有很多[19-23],另外還有不少針對能見度破壞的源解析以及能見度影響因素(如:氣溶膠粒徑,化學成分和氣象條件等)方面的研究。吳兌[24]也已就中國近10年的能見度相關研究工作進行了概述。
對于工業發達的美國來說,其國內大部分地區也不可避免的經歷了能見度的破壞階段[25-28]。據觀測數據表明[29-30],在不受人為空氣污染的影響下,美國東、西部的自然視程范圍可以分別達到144.8和225.3km。然而,由于人為排放的細粒子及其前體物的影響,美國東、西部的平均能見度水平則可以分別降至22.5~38.6km和53.1~144.8km。意識到視覺空氣質量的重要性,美國國會于1977年8月將清潔空氣法案(Clean Air Act,CAA)納入立法,并提出了國家的能見度目標:即旨在對Ⅰ級管制區域范圍內(Class I Areas)未來可能的視程衰減進行預防,并對當前已存在的由人為空氣污染所導致的能見度破壞現象進行補救。為了配合這一立法的實行,IMPROVE(Interagency Monitoring of Protected Visual Environments)這一部門間的能見度監測項目也于1985年發起,并對大氣能見度相關的重要光學參數,以及氣溶膠化學成分等進行了長期的觀測和研究。該項目的研究結果也對中國的低能見度研究具有重要的參考價值。
本文針對當前國內引起廣泛關注的細粒子污染與低能見度事件,從細粒子的消光本質及其理論計算入手,對造成能見度破壞的主要影響因子進行了具體闡述。另一方面,結合國內外相關研究工作,對消光估算模型的研究進展進行了歸納,并就各自的優缺點展開討論;進而對未來中國低能見度的相關監測和預警方面的工作提出一些建議。
2.1 能見度及大氣消光的計算
大氣消光系數是常用來描述能見度好壞的指標之一,它指的是單位距離范圍內,由源與接收器之間存在的氣體和氣溶膠的散射和吸收作用所導致的總的光衰減量。根據Koschmieder公式,可以將其近似表示為能見度的倒數形式[31-32]。大氣消光系數可以通過氣體和氣溶膠物種的濃度直接計算得到,因此它可以作為將環境空氣質量和能見度破壞相聯系的一種便捷測量手段。
對于氣體而言,它們的散射主要是空氣分子的瑞利散射[33]。瑞利散射是各向同性的,且對于90°入射輻射方向處的光散射幾乎是完全極化的。瑞利散射與分子數密度成正比例關系,并且與光譜波長的四次方成反比(λ-4,其中λ是光的波長)。據記載,由氣體分子的瑞利散射所造成的消光貢獻一般設為10Mm-1[34]。假定大氣壓恒定的情況下,各地氣體分子對應的瑞利散射部分應保持常數不變,這也代表了原始的大氣能見度狀況。在氣體的吸收過程中,NO2是大氣中唯一的一種對可見光有吸收作用的氣體成分。據研究表明,它對波長為550nm的可見光所造成的光吸收大小可近似表示為bag=330[NO2][35-36];其中,吸收系數bag和[NO2]的單位分別為Mm-1,ppm。在NO2濃度低于0.01ppm的鄉村地區,NO2對可見光的吸收作用都是不太重要的。因此,不考慮NO2對光的吸收衰減作用,最后計算的總消光系數可以簡單的視為由計算得到的氣溶膠總消光系數,再加上瑞利散射的貢獻即可。
對氣溶膠的消光計算,一般是利用Mie理論[37-38]實現的。簡單來說,對于某一特定化學成分的氣溶膠j,在已知其相應的氣溶膠數譜分布fN,j(Dp)和復折射指數nj= m + ik情況下,該粒子的消光系數(bext,j)可由下式計算得到。

上式中,Qext(nj, Dp, λ)給出了Mie消光效率,它是復折射指數(nj)、粒子直徑(Dp)和入射光波長(λ)的函數。氣溶膠數譜分布fNj(Dp)則代表了一定粒徑下(Dp)的氣溶膠所對應的數濃度情況。通過將不同粒徑氣溶膠的消光計算結果進行加和,即可以得到全粒徑下所有氣溶膠群體的總消光系數。
對于總的消光貢獻來說,在較低的氣溶膠濃度情況下,空氣分子的瑞利散射占主導。而當氣溶膠濃度高于幾個μg·m-3時,氣溶膠的散射能力要顯著高于瑞利散射;此時,氣體分子在對可見光散射方面的相對貢獻幾乎可以忽略,能見度主要由氣溶膠的散射決定。在一般的大氣狀況下,氣溶膠的濃度都在幾十甚至幾百個μg·m-3范圍內。因此,能見度的好壞是由氣溶膠粒子的貢獻來支配的。而對于氣溶膠的完整描述應包含以下方面的敘述:化學組成、形態、粒子尺度,以及以粒徑為函數的每種氣溶膠類型的相對含量,如數濃度譜或質量譜分布等。
2.2 大氣消光的主要影響因子
根據前面所提到的,與氣體分子的瑞利散射和吸收作用相比,大氣氣溶膠的光散射和吸收能力要強得多,因此氣溶膠對消光的貢獻也是最重要的。在不考慮特殊天氣過程(如:雨、雪、霧、沙塵暴等自然天氣現象)和外界污染物輸送等情況的干擾時,與氣溶膠直接相關的影響消光的主要因子可以概括為:氣溶膠的質量濃度、粒徑譜分布、化學組分、吸濕特性、黑碳及其混合狀態、顆粒物的形狀等。
2.2.1 氣溶膠質量濃度
對于粒徑分布一定的干氣溶膠粒子而言,其造成
的消光與氣溶膠質量濃度直接相關。早在40多年前,Charlson[39]就已經對氣溶膠質量濃度和視程范圍間的相互關系進行了總結,研究表明二者存在反相關關系。基于氣溶膠質量濃度與能見度之間的相互關系,為了幫助獲取時空插值上的細粒子資料,美國EPA[40]嘗試用IMPROVE項目中監測到的能見度數據替代PM值,但這一方法在高時間分辨率的情況下會受到限制;而另一方面,結果表明在美國東部地區,光散射數據可以很好代替細粒子質量,同時它也可以用于定量估算日均的細粒子質量濃度。Wen等[41]的研究則進一步表明能見度和氣溶膠質量濃度之間存在指數變化關系。類似的結論也出現在很多國內外的相關研究中。
2.2.2 氣溶膠的粒徑譜分布
決定消光的第二重要參量是氣溶膠的粒徑分布型態[42-45],這主要是由于不同粒徑的氣溶膠所對應的光學性質會存在較大差異。而對于單個粒子而言,氣溶膠的散射和吸收能力則主要取決于顆粒物的粒徑、復折射指數以及粒子的形狀和密度。如果這些特性已知,那么粒子的光散射和吸收部分也可以根據Mie理論相應計算得出。Motallebi等[43]通過對加利福尼亞不同站點間顆粒物,氣體和氣象參量的多元線性回歸分析發現,能見度與直徑小于0.65μm的含硫粒子之間沒有明顯的相關性,而0.65μm以上粒子在較高相對濕度(RH)環境下的吸濕增長能導致較差的能見度出現。這也說明氣溶膠粒徑對其消光能力的貢獻是非常關鍵的,與Mie理論也是一致的。
2.2.3 氣溶膠的吸濕特性
需要注意的是,在環境相對濕度條件下,氣溶膠的吸濕增長行為會直接影響粒子的上述物理特性,進而對它的消光能力產生影響。簡言之,氣溶膠的吸濕增長能通過粒子吸收液態水使得粒子尺度變大,進而增大氣溶膠的消光系數。另一方面,由于吸收的水分所具有的復折射指數相比其他氣溶膠組分要偏小,氣溶膠的吸濕增長也會因此造成其復折射指數的降低,從而減小其消光系數。然而,由于氣溶膠尺度增大所引起的消光增強這一正反饋作用要顯著強于由于復折射指數減小所造成的消光減弱這一負效應;因此,這總體上會使得氣溶膠的消光增大,從而能見度出現明顯的惡化。這一現象已在華北平原地區,珠江三角洲地區,以及長江三角洲地區等的相應外場試驗中[46-55]被觀測到。
氣溶膠的這一吸濕特性主要是由氣溶膠的化學組成來決定的[56]。大氣細粒子大部分由吸濕性的無機鹽和有機成分的混合物所組成,它們對相對濕度的依賴性也與這些成分類似,而細粒子段內的氣溶膠幾乎都是可吸濕的。與低濕狀態下的氣溶膠粒徑相比,在相對濕度接近100%的高濕情況下,粒子的尺度可以增長2~3倍,氣溶膠的消光能力也會呈指數的顯著增大[47,49,57-59]。因此,弄清低能見度與氣溶膠質量濃度、粒徑分布以及氣溶膠吸濕增長特性之間的相互關系是非常重要的。在對能見度的研究中,也常需要用到相對濕度訂正因子(如:粒徑/光散射吸濕增長因子),這一因子可以從實驗室測量或外場試驗中獲取[60]。
2.2.4 氣溶膠的化學組成
在對氣溶膠的消光貢獻上,顆粒物的化學組成也起了非常重要的作用[61]。除了來自于化石燃料燃燒等一次源的影響,在光化學氧化和多相化學反應過程中所生成的二次氣溶膠以及有機成分也會對能見度造成影響。細粒子(如PM2.5)則主要是由二次源產生的,它們的時空變化型態更傾向于區域分布的特征。而明顯例外的情況會出現在城市工業密集地區和山谷地區,那里占主導的是一次排放的次微米級粒徑的煤煙粒子。
Leaderer等[62]研究表明,細粒子中的一些化學組分,如硫酸鹽,它會比其他細粒子成分對能見度造成更顯著的惡化;而在高相對濕度環境下,這些細粒子成分對能見度的破壞會表現得尤為突出。類似的結論也在Trijonis[27]和Yuan等[63]的相關研究中得到了證實。Malm等[25]利用美國IMPROVE監測網絡的能見度和氣溶膠數據,就二者的相互關系進行了研究。結果顯示,在硫酸鹽、硝酸鹽、有機物、光吸收性碳以及沙塵這幾種造成能見度破壞的主要成分中,硫酸鹽和有機物是美國大部分地區消光的主要貢獻部分,而加利福尼亞南部站點的消光則是由硝酸鹽主導的。在美國東部地區,硫酸鹽對消光的貢獻幾乎占了2/3。這也意味著控制細粒子中的主要消光貢獻成分,理論上是可以有效提高當地能見度水平的。
2.2.5 黑碳及其混合狀態
作為氣溶膠中的主要光吸收性成分,黑碳氣溶膠通過對太陽輻射的強烈吸收,降低冰雪表面的反照率,以及與云的相互作用這些方式,它在氣候和環境變化中都扮演了非常重要的角色。由于黑碳氣溶膠自身的特殊性以及研究過程中所存在的巨大不確定性,有關黑碳氣溶膠的研究也因此成為國際上廣泛關注的熱點話題之一[64]。
黑碳氣溶膠的消光能力主要表現在對應的質量吸收效率上,即單位質量的黑碳氣溶膠對光的吸收程度(單位:Mm?1(μg·m?3)?1,一般簡化為m2·g-1)。另
外,也有研究證實黑碳氣溶膠(如煤煙顆粒物)的混合狀態可以通過改變氣溶膠的光學性質從而嚴重影響能見度[65-68]。同時,黑碳氣溶膠本身的形態結構對其光學性質也會產生較大影響。
據介紹,黑碳氣溶膠的質量吸收效率約介于4~20m2·g-1之間,因此很多研究中常取其中間值10m2·g-1作為標準。Fuller等[66]為了獲取更多黑碳氣溶膠吸收性質變化方面的信息,對不同物質組成和形態的煤煙所對應的光學性質重新進行了評估。同時,還分別就聚合物形式的黑碳以及與硫酸鹽內混合的黑碳對消光效率的影響進行了討論。研究表明,基于石墨碳顆粒聚合物的光學特性模擬結果,在很多情況下所使用的10m2·g-1這一光吸收性成分對應的質量吸收效率值約有高估50%以上,建議在550nm波長下柴油機碳顆粒的質量吸收效率要經常低于7m2·g-1。當碳顆粒粘附在硫酸鹽粒子表面時,會對其吸收能力造成不超過30%的增大。而當煤煙隨機分布在粒子內部時,這會使得復折射指數在1.33~1.53間,半徑大于0.2μm粒子的平均吸收效率分別增長2.5~4倍。盡管如此,計算指出,對于實際的干氣溶膠群體來說,大氣中石墨碳粒子的質量吸收效率低于10m2·g-1只會出現在以下情形中:即大部分碳都被包裹在粒子內部,且主體氣溶膠的幾何平均半徑約大于0.06μm(對應質量中值直徑為0.34μm)。這也說明黑碳氣溶膠的物理結構及接觸環境會對其吸收和散射效率產生很重要的影響。
此外,前人的工作總結中指出,光吸收性碳成分的復折射指數和吸收截面在一個較大的范圍內波動。但Bond等[69]對此的研究結果表明,光吸收性碳吸收性質的變化并沒有通常所認為的那樣大。對于未被包裹的粒子來說,550nm波長下所對應的質量吸收效率為(7.5±1.2)m2·g-1;同時,建議強吸收性碳顆粒的復折射指數在一個較窄的范圍內,其最高值為1.95-0.79i,這也是與文獻中給出的大多數測量結果一致的。
國際上以氣溶膠對能見度的惡化影響為主題的研究已經進行了幾十年,而如何對氣溶膠的光學特性進行量化是科學家們比較感興趣的。換言之,如何利用現有的觀測數據來對能見度(或氣溶膠的總消光)進行更好的估算和預測,這也是當前低能見度研究中有待努力解決的重要問題。
3.1 IMPROVE項目建議的消光計算方法
前面已經提到,美國的IMPROVE監測項目是能見度研究中最為持久的一個。在對大氣消光系數進行計算時, IMPROVE項目所提出的消光計算方法是通過測量到的氣溶膠物種來重建氣溶膠質量濃度和環境消光,這也是用于評估區域霾公約(Regional Haze Rule,1999年)執行情況的基礎。
Hand等[70]對IMPROVE所使用的環境消光系數計算方法進行了綜述報告,該報告通過對氣溶膠物種形式及其質量濃度、光學吸濕增長因子f(RH)和干的質量消光效率幾方面的討論,并經過不斷的驗證與完善,最后給出了改進后的IMPROVE消光(bext)重建方案,計算形式如下:

其中,細粒子(PM2.5)及土壤細顆粒(soil)的質量濃度分別是由以下幾種成分的質量濃度計算得到的:

上述式子中,AS和AN分別表示硫酸銨((NH4)2SO4)和硝酸銨(NH4NO3),POM為有機氣溶膠,LAC為光吸收性的含碳成分。CM代表粗粒徑段的土壤粒子。每個氣溶膠物種前面的常系數分別對應各自的干質量散射(或吸收)效率。可以看到,修訂后的消光計算方法將全粒徑范圍的硫酸銨、硝酸銨、有機氣溶膠(POM = ROC·OC,其中ROC取值為1.8),以及土壤粒子的總濃度分割為大粒徑段和小粒子段兩部分綜合考慮,細化了幾個主要的氣溶膠物種的消光貢獻。另外,重建方案中還將海鹽細顆粒(Sea Salt)引入到總的PM2.5化學物種里,考慮到海鹽細粒子可能是粗模態海鹽粒子中的細模態尾,報告也提出了一種適用于海鹽的新的f(RH)函數及其干的質量散射效率,以此來對海鹽細粒子的消光貢獻進行估計。同時,針對各自站點的特殊性,還將特定地點所對應的瑞利散射(Rayleigh Scattering)以及NO2氣體的光吸收作用考慮在內。這一消光計算方法的形式相對要復雜,其中考慮的氣溶膠物種形式也比較完善,估算結果也具有很重要的參考價值。
3.2 能見度的統計算法
除了前面介紹的IMPROVE消光計算方法外,國內的能見度研究中也提出了不少相類似的經驗計算方法。它們的主要思想都是基于顆粒物或主要化學成分對消光的貢獻,同時綜合考慮氣象條件等影響因子,
進而從統計回歸的角度來進行消光的估算。
Yuan等[63]基于在臺灣高雄的兩個觀測站點所獲取的硫酸鹽、硝酸鹽以及相對濕度數據,同時結合兩地的能見度日資料,提出了一種能見度的經驗回歸方案。模式結果顯示,能見度的變化對PM2.5中的硫酸鹽最敏感,這也在一定程度上反映出硫酸鹽粒子的高濃度及強吸濕增長能力對能見度的破壞作用。Tsai[23]的研究中,分別選取臺灣地區的一個高度城市化中心(臺北),一個高度工業化中心(高雄),以及兩個郊區中心站點(花蓮和臺東)的數據,結合能見度和氣象觀測資料,給出了一個預測能見度的經驗方法。模型中同時考慮了PM10,SO2,O3和NO2等污染物,以及溫度、風速、RH等氣象參量的共同影響。回歸結果顯示,除了臺東的站點明顯受到遠距離傳輸的污染物影響外,其余幾個站點的能見度都是由局地機動車的排放,道路交通產生的沙塵,以及工業生產活動中排放的污染物支配的。該方法綜合考慮了影響能見度的各類影響因素,包括主要污染物和氣象條件,相對比較完善。
3.3 基于物理過程的能見度計算方法
而與上述方法略有不同的是,Chen等[17]基于能見度對氣溶膠體積濃度和吸濕增長因子的敏感性分析,即在RH<90%時,氣溶膠的消光系數與其體積濃度間呈線性相關,高氣溶膠體積濃度是造成低能見度的關鍵因子;當RH>90%時,氣溶膠的消光能力隨RH呈指數增長,能見度的惡化主要由RH的增長決定。同時,考慮到相應數據資料在現實中的可獲取性,該研究利用HaChi(Haze in China)外場試驗所觀測到的能見度、相對濕度以及從氣溶膠數濃度譜分布推算得到的體積濃度數據,提出了一種霾天氣下低能見度消光計算的參數化方案。這與Clark等[71]所用到的英國氣象局能見度預報模式(Met Office Unified Model,MetUM)的基本理念是一致的。
另外,為了降低變化的氣溶膠數譜分布型態對消光估算值的可能影響,還將粗細粒子體積比引入到了參數化方案中。總的來說,參數化的結果與實測值比對的效果良好。這一消光計算方案綜合考慮了能見度的關鍵影響因子,物理意義十分明確。同時,輸入參量較少且相關數據在實際中易于獲取。考慮到中國地區廣泛的氣溶膠質量濃度測量的這一優勢,氣溶膠體積濃度,以及粗細粒子質量或體積比,它們都可以很容易地被應用于對低能見度事件的預報中。此外,在HaChi夏季外場觀測中,較強吸濕性粒子的吸濕增長因子在高濕條件下近乎是恒定的[49],這也使得所提出的參數化方案的應用性更加廣泛。
3.4 各類能見度計算方法的不確定性討論
基于歷史長期的氣溶膠光學測量和化學采樣,IMPROVE的消光計算方法同時將氣溶膠物種的質量濃度及其吸濕性考慮在內,其結果無疑具有重要的參考意義;然而,這一消光計算方案還是不可避免地會存在其局限性。首先,其最大的問題在于有限的時間分辨率,由于化學采樣相對比較耗時,幾小時平均的分析結果會大大削弱氣溶膠的日變化規律等特征;這對于氣溶膠時空變化性很高的地區來說會造成很大的不確定性。此外,對于消光估算的不確定性來說,其不僅依賴于對每個氣溶膠物種的形式假定及它們分別對應的質量散射效率和吸濕增長因子,同時還取決于采樣、測量以及分析過程中的準確性和精度。
具體而言,氣溶膠物種的化學形式假定方面的不確定性主要包括:(1)當前細粒子中的硫酸鹽和硝酸鹽均假設為硫酸銨和硝酸銨,此種情況下,各成分的粒徑范圍及對應的吸濕增長因子都會對計算的消光系數造成偏差。(2)ROC這一乘數因子,其在不同地區和不同污染狀況下對應的取值范圍會存在很大不同,它的取值對最終重建的POM質量及其消光都會造成影響。(3)另外,重建方程中的海鹽細粒子(NaCl)所含有的質量是通過1.8·Cl來表示的,這與實際情況也是有偏差的。
在大多數監測站點,干的質量散射效率會隨著質量濃度的增加而增大。這一增大趨勢用兩種單獨的方法進行了處理。方案一是應用了質量濃度和散射系數間的多種統計回歸結果;但是,統計回歸出來的結果僅對回歸數據本身是強有效的。第二種方案是基于一個雙峰的細模態粒徑譜分布的物理模型提出的。小粒徑模態對應著較低的質量濃度,且粒子的光散射效率較低;而大粒徑模態是與較高質量濃度且具有較強光散射效率的粒子相聯系的。不同的粒徑模態是質量的函數,而質量散射效率即是按照這些不同粒徑模態的簡單線性組合計算得到的。這一模型被應用到了普遍存在于PM2.5中的那些物種上,即硫酸鹽、硝酸鹽和POM。這也說明,利用不同的估算方法,最終會得到不同的質量散射效率因子。
另外,物種的光散射增強因子,即與氣溶膠吸濕性相聯系的f(RH),也存在很大不確定性。IMPROVE消光計算方法中采用的是將小時分辨率的吸濕增長曲線做了24小時平均處理,以與氣溶膠質量測量數據匹配。因此,最終得到的是一條“平滑過的”平均的
f(RH)曲線,其代表性顯然是存在較大局限性的。此外,已有研究表明,有機物中也包括部分可溶性的有機碳(WSOC),它們在RH>85%的高相對濕度條件下會呈現出弱吸濕性。但在這一計算方法中,仍然假定有機物成分均為不吸濕的。這對于有機物所占份額偏高,且高濕環境經常維持的地區而言,WSOC對消光的貢獻就更加不容忽視。
LAC物種僅考慮了光吸收成分對可見光的吸收作用,沒有考慮如黑碳等成分對光的散射貢獻。據研究[72]表明,細粒子中黑碳的平均質量散射效率約為(5.4±1.5)m2·g-1。此外,方程中給出的LAC質量吸收效率略有偏高[66]。且在不同的國家和地區,光吸收性成分所對應的吸收效率會出現不同程度的差異,這一數值也應根據具體情況進行相應的調整。最后,氣溶膠化學成分的粒徑分布特征(城市、鄉村及自然背景條件下各不同)及其混合狀態也都不容易確定,而這些方面對于氣溶膠消光的影響還有待進一步的評估和細化。
Ryan[73]的最新研究指出,根據IMPROVE所提供的修正后的消光計算公式[74-75],利用日均的氣溶膠物種質量濃度以及光學吸濕增長因子對能見度進行估算,結果表明估算值與積分式濁度計實測值推算出的消光系數之間存在不同程度的不確定性[76]。另外,還有研究指出[77],將各個物種均一的背景顆粒物濃度用于整個東西部地區的能見度計算也會對結果產生誤差,因為其中忽略了氣溶膠物種空間分布上的巨大差異。同時,不同區域和國家間污染物的跨界輸送問題也會對能見度的估計造成較大的不確定性[78]。此外,由于中國地區氣溶膠物種的形式多樣,且存在較大的時空差異性,IMPROVE所建議的消光計算方法的應用也必然會存在很嚴重的問題。
3.4.2 能見度統計回歸算法和物理計算方法的不確定性
前面已經指出,用于能見度估算的統計算法一般是基于顆粒物或主要化學成分對消光的貢獻,同時綜合考慮氣象條件等影響因子,進而從統計回歸的角度來進行消光的計算。
然而,它們與IMPROVE的消光計算方法都存在一個重大的不足,即該統計方法中所用到的化學組分數據的時間分辨率較低,因此回歸結果的代表性也必然會受到相應的影響。此外,統計方法中若綜合考慮能見度的各類影響因素,包括主要污染物和氣象條件,雖然理論上相對比較完善;但與此同時,回歸計算中的輸入參量較多,且這些參量彼此間也會存在相互關聯和影響,因此統計回歸的效果也會受到一定的影響。
基于物理過程的消光計算方法,其輸入參量的時間分辨率都要較化學數據的高很多,具有相對較好的時效性。需要注意的是,由于中國地區氣溶膠物種復雜多樣,其時空分布呈現高度的變化性;另一方面,部分地區有機物等的含量及吸濕性都可能存在較大差異。因此,這一方案中對于氣溶膠吸濕性的表示方法可能也會隨地域而變。氣溶膠的吸濕性是由氣溶膠的數譜分布和化學成分共同決定的。因此,建議在對氣溶膠吸濕性進行研究時,還應開展更多氣溶膠數譜分布和吸濕性方面的觀測。在測量儀器有限的地區,可以考慮利用氣溶膠化學采樣數據推算出氣溶膠的吸濕性參量,進而得到相應的氣溶膠吸濕性方面的結果。
由大氣細粒子污染所導致的大氣低能見度事件,它們的主要影響因子可以依次概括為:氣溶膠的質量濃度、粒徑譜分布、化學成分、吸濕增長特性、黑碳及其混合狀態等。大氣消光系數作為衡量能見度好壞的有效指標之一,在對低能見度的研究和預報中常常需要對其進行計算。常用到的消光計算方法包括基于化學組分和吸濕性測量的IMPROVE方案,基于消光影響因素的統計回歸算法,以及基于氣溶膠光學本質的物理計算三大類。這些算法都具有自身的優點,但同時也包含不同程度的不確定性。
概括起來,IMPROVE的消光計算方法綜合考慮了各個氣溶膠物種及其吸濕性對消光的影響,但其計算結果的時間分辨率較低,且存在多方面的不確定性。對統計回歸算法而言,其輸入參數較復雜,且時間分辨率有限,而參量相互之間的聯系也會對回歸效果產生一定的影響。基于物理過程的消光計算方案則具有相對較高的時間分辨率,且從氣溶膠的光學本質考慮,物理意義明確;輸入參數也易于獲取,因此該方法具有很大的推廣價值。
從當前實際低能見度監測和預報工作中的時效性、準確性以及普適性方面考慮,建議更多的應用基于氣溶膠消光本質的這一物理計算方案。即在常規的業務臺站觀測中,在儀器和條件允許的情況下,可以進行更多高時間分辨率的氣溶膠數譜分布和分粒徑的吸濕性觀測,以及高精度的相對濕度測量,以提供消光計算方法所需的相應輸入參數。對于儀器設備有限的地區,如果不便開展氣溶膠數譜和吸濕性的測量,可以考慮分別利用PM2.5和化學采樣數據來獲取氣溶膠污染及吸濕增長特性方面的相關信息,以服務于常規的業務預報。此外,高精度的相對濕度測量是非常有必要的,這是由于在高相對濕度情況下,氣溶膠消光
系數對相對濕度的變化十分敏感,相對濕度的微小波動會對氣溶膠的總消光造成很大的影響。這不僅對臺站的業務觀測質量提出了很高的要求,希望能夠定期利用露點儀和干濕球的數據對相對濕度的測量結果進行標定和質量控制。同時,也需要未來有更高精度的濕度傳感器應用于業務監測。
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A Review of lnf l uence Factors and Calculation of Atmospheric Low Visibility
Chen Jing, Zhao Chunsheng
(Department of Atmospheric and Oceanic Sciences, School of Physics, Peking University, Beijing 100871)
Atmospheric low visibility events are commonly caused by special meteorological processes, such as fog, haze, rain, snow, and dust storm. With rapid urbanization and increasing pollutant emission, visibility could be further degraded; and this has become a pervasive and urgent environmental problem in China. Regarding fi rstly the current pollution status in our country and corresponding researches both at home and abroad, then the research work is done to illustrate the theoretical calculation of atmospheric extinction, along with main inf l uence factors of the low visibility. Moreover, the progress and the corresponding advantages and disadvantages of extinction estimation methods are summarized and discussed. Consequently, some specific suggestions are proposed for future visibility monitoring and research in China.
atmospheric light extinction, low visibility, atmospheric aerosol, aerosol hygroscopicity
10.3969/j.issn.2095-1973.2014.04.007
2013年6月17日;
2013年7月20日
陳靜(1986—),Email:chen_jing@pku.edu.cn
資助信息: 國家重點基礎研究發展計劃項目(2011CB403402);國家自然科學基金項目(41375134)
Advances in Meteorological Science and Technology2014年4期