3BER-S耦合脫氮系統運行特性研究

孟成成,郝瑞霞,王建超,王潤眾,任曉克,趙文莉(.北京工業大學北京市水質科學與水環境恢復工程重點實驗室,北京 0024；2.中交第二航務工程勘察設計院有限公司,湖北 武漢 43007)

3BER-S耦合脫氮系統運行特性研究

孟成成1,2,郝瑞霞1*,王建超1,王潤眾1,任曉克1,趙文莉1(1.北京工業大學北京市水質科學與水環境恢復工程重點實驗室,北京 100124；2.中交第二航務工程勘察設計院有限公司,湖北 武漢 430071)

為了強化三維電極生物膜脫氮工藝(3BER)的脫氮效果,將3BER與硫自養反硝化技術耦合成3BER-S工藝,用于低碳氮比城市污水廠尾水的深度脫氮處理.與3BER對比研究結果表明,3BER-S工藝在TN去除率、系統pH平衡能力和NO2--N積累方面均優于3BER工藝;當進水C(NO3--N)= 35±2mg/L,TOC:N:P=10.7:10:1,pH=7.0～7.5時,3BER-S耦合工藝對TN和NO3--N的去除效率分別為85%和94%,分別比3BER高15%和10%;出水中NO2--N的濃度為3.04mg/L,比3BER低2mg/L.3BER-S中硫自養反硝化作用定量分析表明,硫自養脫氮作用在整個脫氮過程中所占比例為14.07%,單質硫的有效利用率達到79.5%,硫自養反硝化過程對穩定3BER-S系統出水pH值起重要作用.根據3BER-S中微生物基于反硝化細菌特異性基因nirS的克隆文庫結果,系統中反硝化細菌都與β變形菌綱中的細菌有較高的同源性,其中61.41%的反硝化細菌屬于陶厄氏菌屬(Thauera);脫氮硫桿菌和嗜酸菌屬(Acidovoraχ)分別占3.50%和19.30%.表明當碳源比較充足時,3BER-S工藝的脫氮作用主要以異養反硝化過程為主,以單質硫和氫為電子供體的自養反硝化脫氮作用也占有一定比例.

再生水；電極生物膜；單質硫；脫氮；反硝化細菌

三維電極生物膜技術是在以氫氣為電子供體的自養反硝化基礎上發展起來的一種生物膜法與電化學相結合的水處理技術.該工藝在微弱電流作用下,陰極產生的氫氣能被微生物利用進行自養反硝化脫氮,在一定程度上減少了填料生物膜異養反硝化過程所需的碳源消耗[1-3].對于城市污水廠尾水,由于其碳氮比較低,若要保證較高的總氮去除效率,仍然需要補充甲醇、乙醇和乙酸等有機碳源,增加了處理成本,且有機物投加量也不易控制.通過強化三維電極生物膜工藝的自養反硝化過程,可以有效避免由于投加有機碳源產生的處理成本增加和二次污染問題,并且自養菌合成的生物量較少,對出水濁度影響也相對較小[4-6]硫自養反硝化是指硫細菌以還原態硫為電子供體,完成自養反硝化脫氮的過程,該過程適用于低碳氮比污水的脫氮處理[7].將三維電極生物膜工藝與硫自養反硝化技術相耦合用于生物反硝化脫氮處理,能夠進一步減少有機碳源的消耗,同時對系統出水pH值具有一定的穩定作用.硫自養反硝化過程產生的H+既能促進陰極的產氫氣作用,又能中和氫自養反硝化和異養反硝化過程產生的OH-,為反硝化細菌提供中性環境,有利于反硝化過程的進行[8].王海燕等[4-5]提出一種電化學氫自養與硫自養集成的反硝化脫氮系統用于地下水脫氮處理,其主體部分為硫自養段和氫自養段,在進水C(NO3--N)=30mg/L,pH=8.0時,系統NO3--N的去除率達到90%以上,出水中SO42-的積累量為170mg/L,硫自養段和氫自養段出水的pH值分別在7.1和7.5左右.將這兩種自養反硝化過程集成,既可減少以硫作為電子供體產生的SO42-,也可以使硫自養反硝化產生的H+作為電化學產氫的前驅物.Wan等[8-9]通過改變反應器的有效容積和組成形式對該集成工藝進行了深入研究,并確定了其最佳反應條件.

本文將三維電極生物膜工藝與硫自養反硝化工藝結合在一起,形成耦合脫氮系統(3BER-S),異養生物反硝化、氫自養生物反硝化和硫自養生物反硝化作用在同一空間中進行,有利于發揮各種微生物在碳源利用和代謝產物的互補協同作用.通過與3BER對比運行,研究3BER-S耦合系統對城市污水廠尾水脫氮特性及平衡系統酸堿度的能力,為城市污水廠尾水深度脫氮技術提供參考.

1 材料與方法

1.1 試驗設備

1.1.1 試驗裝置 采用連續升流式反硝化生物濾柱反應器,結構如圖1.反應器內徑25cm,高度1.4m,有效容積22L.以石墨棒作為陽極,置于反應器的正中央;為增大陰極區的表面積,便于微生物的附著和提高陰極H2的產率,以內夾聚丙烯晴活性炭纖維的雙層泡沫鎳作為陰極,沿反應器內壁布置.在反應器外壁包裹一層厚度為1.5cm的保溫棉,以維持反應器內部溫度恒定.3BER-S反應器的陰極和陽極之間充滿體積比為8:1的顆粒活性炭和硫磺顆粒的均勻混合物,其中活性炭顆粒的粒徑為5～8mm,硫磺顆粒的粒徑為3～5mm; 3BER工藝反應器僅使用活性炭顆粒作為填料.反應器承托層高度為0.1m,填料高度為0.96m.

圖1 試驗裝置示意Fig.1 Schematic layout of 3BER-S and 3BER

1.1.2 分析儀器 TOC和TN:TOC/TN分析儀(Jena multi N/C 3100);pH:上海三信PHS-3C PH計;NO3--N、NO2--N和SO42-:Metrohm 861離子色譜儀.

1.2 試驗用水

采用CH3COONa、KNO3和KH2PO4人工配水,模擬城市污水廠尾水水質,TOC:N:P質量濃度比為10.7:10:1,其中C(NO3--N)=35±2mg/L.用1mol/L的鹽酸和1mol/L NaOH溶液調節配水的pH,使pH值維持在7.0～7.5之間.

1.3 試驗方法

按照接種、掛膜和馴化的順序啟動3BER-S和3BER反應器,接種污泥取自北京某污水處理廠回流污泥,污泥濃度為5.25g/L,具體參考Hao[2]和李素梅等[10]提供的三維電極生物膜反應器啟動方法.

啟動成功后,將3BER-S反應器和3BER反應器在相同條件下對比運行,維持反應器溫度在15～18℃,電極間的電流為60mA,水力停留時間(HRT)為12h,NO3--N的濃度為35mg/L,TOC與TN的比值為1.07:1,同時檢測出水水質變化情況,檢測項目包括NO3--N、NO2--N、SO42-、pH值、TOC和TN.穩定運行一個月后,取3BER-S反應器中的生物膜,采用基于nirS基因的克隆文庫分子生物學技術對生物膜中的反硝化細菌群落進行分析[11-12].

2 結果與分析

2.1 工作原理

在以石墨為陽極的3BER-S反應器中,陽極主要發生碳的電解反應[2].陰極以產氫為主,陰極區的異養反硝化細菌、氫自養反硝化細菌和硫自養反硝化細菌分別以有機碳源、H2和單質硫為電子供體進行反硝化脫氮.

陽極區發生的電化學反應:

陰極區發生的電化學反應:

生物膜上的生物化學反應:

電化學方程式中,e0為標準電極電位,陽極優先發生標準電極電位低的反應,因此先發生碳的電解反應;陰極同時發生反應(3)和(4)[5].式(5)～(7)分別為不考慮細胞合成時異養反硝化細菌、氫自養反硝化細菌和硫自養反硝化細菌分別以CH3COONa、H2和單質硫作為電子供體時的生物反硝化過程理論方程式.由式(5)～(7)可知,硫自養反硝化過程為產酸過程,異養反硝化過程和氫自養反硝化過程為產堿過程.硫自養反硝化過程產生的H+可以促進反應(3)的進行[5],產生的H2可以供陰極生物膜上的細菌進行氫自養反硝化反應.陽極碳電解反應產生的CO2可以保證系統的缺氧環境、為反硝化細菌提供無機碳源和緩沖系統pH值.

2.2 3BER-S耦合工藝的運行特性

2.2.1 TN去除率 3BER-S和3BER出水TN的濃度及TN和NO3--N的去除率對比情況見圖2a.

圖2 出水TN及其去除率及NO3--N去除率Fig.2 TN in the effluent and TN removal rate, nitrate-N removal rate

由圖2可知,在相同條件下,3BER-S反應器的出水TN在4.5mg/L左右,TN的去除率在85%以上,NO3--N去除率在94%以上;3BER反應器出水TN穩定在8mg/L附近,TN去除率在70%～80%之間,NO3--N去除率在80%～90%之間.兩個反應器的TN去除負荷分別為62.75g/(m3?d)和52.85g/(m3?d).3BER-S系統在脫氮效率和脫氮負荷方面均優于3BER系統.

由此可見,將硫自養反硝化過程耦合在三維電極生物膜系統中,可以有效強化三維電極生物膜工藝的脫氮作用.由于耦合脫氮系統在時間和空間上同步發生異養反硝化過程、電化學氫自養反硝化過程和硫自養反硝化過程,在微生物生態、電子供體補償和酸堿平衡等方面存在協同促進作用.一方面,硫自養反硝化脫氮作用減少了系統脫氮對碳源的消耗;另一方面,所產生的H+可以直接平衡系統由于異養反硝化、氫自養反硝化產生的堿度,同時也能促進電化學產氫氣作用,進一步降低了系統反硝化脫氮對碳源的需求;異養反硝化作用所產生的CO2又為自養微生物(如脫氮硫桿菌)提供無機碳源[13-14].

2.2.2 系統pH平衡能力 pH值是影響反硝化速率和最終產物的一個重要環境因子,適宜的pH值更加有利于脫氮系統中反硝化細菌的生長,有利于提高TN的去除效率[15].

圖3 進出水pH值對比Fig.3 Comparison of pH between influent and effluent

由圖3可知,在進水pH值在7.0～7.5時, 3BER-S系統出水pH值穩定在7.8～8.1之間, 3BER系統出水pH值在8.2～8.4之間.這是由于硫自養反硝化過程產生的H+可以中和部分氫自養反硝化過程和異養反硝化過程產生的OH-,因此相對于3BER工藝,3BER-S工藝有較強的穩定系統pH值的能力.

圖4 3BER-S每升出水SO42-積累量和pH值變化及其線性關系Fig.4 The variation of SO42-accumulation and pH and the linear relationship

由于單質硫被硫自養反硝化細菌利用時有SO42-生成,因此,出水SO42-的積累量在一定程度上可以反映3BER-S反應器的硫自養反硝化過程.為了更好地說明3BER-S反應器中硫自養反硝化過程與出水pH值之間的關系,分析了3BER-S反應器出水pH值和出水中SO42-積累量的相關性.由圖4可見,每升出水中SO42-的積累量在15～ 45mg之間,遠低于《地表水環境質量標準》中規定的250mg/L.且出水pH值與出水中SO42-的積累量之間呈負相關關系,線性相關系數為0.815,大于自由度為18、置信度為99%時的相關系數臨界值0.5614[17].因此,硫自養反硝化過程對穩定3BER-S系統pH值起重要作用.

2.2.3 NO2--N積累情況 定義反應器出水中NO2--N的積累量和NO3--N去除量的比值為β.β可以作為NO2--N積累程度的度量值,該值越大說明NO2--N積累越多.

由圖5可見,在相同的進水條件下,3BER-S系統出水中NO2--N的濃度為1.0～6.0mg/L,3BER系統出水中NO2--N的濃度為3.0～8.0mg/L. 3BER-S系統的β值也低于3BER系統.據有關研究報道,對于生物反硝化過程,電子供體不足和pH值過高都會使出水中產生NO2--N的積累.徐亞同[18]通過批式試驗證明了適合于反硝化過程的最佳pH值在7.0～8.0之間,當pH值不在適宜的范圍內時,特別是高于適宜值時,會影響NO2--N還原酶的活性,導致NO2--N的積累,但是對NO3--N還原酶的活性影響不明顯.當進水C/N增加時,出水中的NOx--N也會顯著下降[18-19].

圖5 3BER-S和3BER出水中NO2--N濃度和β值Fig.5 The concentration of NO2--N and β ratios of 3BER-S and 3BER in effluent

由式(5)可知,本實驗中采用的配水碳氮比(TOC與N元素的質量濃度比)為理論上異養反硝化脫氮完全時所需的碳氮比,但是在實際運行過程中,由于氧的存在和細胞合成的需要,反硝化過程中的有機碳源消耗量往往大于理論值.因此電子供體不足是引起3BER反應器出水NO2--N積累的原因之一.

2.3 3BER-S耦合系統中硫自養反硝化作用的定量分析

為定量分析單質硫作為電子供體在3BER-S系統中的反硝化作用,將3BER-S和3BER運行期間出水的部分指標平均值進行匯總,見表1.在本實驗所設定的條件下,僅將3BERS工藝看作是3BER工藝和硫自養反硝化工藝的簡單疊加,即忽略3BER工藝和硫自養反硝化工藝在生物和化學上的協同促進作用,且忽略NO3--N在被還原為N2和單質硫被氧化成SO42-的過程中所產生的其他中間產物.

表1 3BER-S和3BER出水水質指標平均值Table 1 The average value of water quality index in effluent of 3BER-S and 3BER

假設3BER-S系統每處理一升水消耗的有效電子供體物質的量為V1;3BER系統每處理一升水消耗的有效電子供體物質的量為V2; 3BER-S系統單質硫為處理每升水提供的電子供體物質的量為Vs;3BER-S與3BER系統每處理一升水消耗的有效電子供體物質的量之差為VΔ.n1為每摩爾NO3--N被還原成N2需要的電子供體數目;n2為每摩爾NO3--N被還原成NO2--N需要的電子供體數目;ns為每摩爾單質硫轉化成SO42-可以提供的電子供體的數目.MN為N元素的相對原子質量,Mso4為SO42-的相對分子質量.

母親的冬衣不必拿了。阿東捧在手上，看了看，然后聞了一聞，重新疊好放回箱中。阿里突然冒了一句：“這是姆媽的?！?/p>

已知,每升進水中NO3--N的含量為35mg, NO2--N的含量為0mg;n1=5,n2=1,ns=6, MN=14,Mso4=96.則,用VΔ/V1表示3BER-S系統硫自養反硝化脫氮作用所占比例,VΔ/V1=14.07%;用VΔ/Vs表示3BER-S系統中單質硫的有效利用率,VΔ/Vs= 79.5%.上述結果表明,3BER-S系統中硫自養反硝化脫氮占有一定的比例,且單質硫的利用率較高.單質硫為反硝化過程提供電子供體,可以有效解決系統的電子供體不足的情況,保證了系統的高脫氮效率.

2.4 3BER-S耦合系統中反硝化細菌群落分析

圖6 3BER-S中反硝化細菌按目分類時所占的比例(a),按種分類時所占的比例(b)Fig.6 Proportion of the denitrifying bacteria based on orders(a),proportion of denitrifying bacteria based on species (b) in 3BER-S

針對3BER-S耦合反硝化系統的微生物,構建了基于反硝化細菌特異性基因nirS的克隆文庫,文庫中的57個克隆子都與β變形菌綱(Beta proteobacteria)中的細菌有較高的同源性.因此,β變形菌綱的細菌在3BER-S復合反硝化系統中起主導作用.若將3BER-S系統中反硝化細菌按目分類,77.20%的反硝化細菌都屬于紅環菌目(Rhodocyclales),如圖6a所示.圖6b為3BER-S系統中各種反硝化細菌所占的比例.由圖可以看出,61.41%反硝化細菌屬于陶厄氏菌屬(Thauera),為3BER-S反硝化系統中的優勢種群;脫氮硫桿菌(Thiobacillusdenitrificans)占3.50%;嗜酸菌屬(Acidovoraχ)占19.30%.厭氧條件下,陶厄氏菌屬和脫氮硫桿菌可以分別以乙酸鹽和單質硫作為電子供體反硝化脫氮[20-22];嗜酸菌屬屬于具有氧化H2進行反硝化脫氮功能的叢毛單胞菌科(Comamonadaceae)[2,23].說明當耦合脫氮系統碳源較為充足時,脫氮作用主要以異養反硝化過程為主,以單質硫和氫為電子供體的自養反硝化細菌脫氮作用也占有一定比例.

3 結論

3.1 與3BER工藝相比,3BER-S耦合工藝具有較高的脫氮效率.在C(NO3--N)=35±2mg/L,TOC: N:P=10.7:10:1,pH=7.0～7.5時,其TN去除率和NO3--N去除率分別達到了85%和94%以上,分別比3BER高15%和10%.

3.2 3BER-S耦合工藝具有較強的pH平衡能力,出水中NO2--N的積累量也較低.在相同反應條件下,其出水pH低于3BER出水pH;出水中的NO2--N的平均積累量為3.04mg/L,比3BER低2mg/L.且每升出水中SO42-的積累量在15～45mg之間,滿足地面水環境質量標準(GB3838-2002)要求(250mg/L).

3.3 3BER-S耦合工藝有較好的碳源和電子供體補償能力,硫自養反硝化脫氮作用在整個脫氮過程中所占比例為14.07%,單質硫的有效利用率達到79.5%.

3.4 在3BER-S系統中,脫氮作用主要以異養反硝化過程為主,以單質硫和氫為電子供體的自養反硝化脫氮作用也占有一定比例.系統中的反硝化細菌都與β變形菌綱中的細菌有較高的同源性,其中61.41%的反硝化細菌屬于陶厄氏菌屬,脫氮硫桿菌占3.50%,嗜酸菌屬占19.30%.

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Study on the performance for a coupleddenitrifying systemof 3BER-S.

MENG Cheng-cheng1,2, HAO Rui-xia1*, WANG Jian-chao1, WANG Run-zhong1, REN Xiao-ke1, ZHAO Wen-li1(1.Key Laboratory of Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；2.CCCC Second Harbor Consultants Co., Ltd, Wuhan, 430071, China). China Environmental Science, 2014,34(11)：2817～2823

To improve the denitrogenation effect of three-dimensional biofilm-electrode reactor (3BER), 3BER-S coupled system of 3BER and sulfur autotrophic denitrification technology has been applied for nitrate removal of simulated municipal wastewater treatment plant (WWTP) effluentwithlowcarbon-nitrogen ratio (C/N). Results of the comparative test between 3BER and 3BER-S indicated that 3BER-S was superior in TN removal efficiency, pH buffering and nitrite nitrogen accumulation. When TOC:TN:P = 10.7:10:1, C(NO3--N) = 35±2mg/L and pH=7.0～7.5 in the influent of the systems, the average total nitrogen and nitrate removal efficiency was about 85% and 94% for 3BER-S, which was 15% and 10% higher than 3BER respectively. And the average accumulation of nitrite nitrogen was 3.04mg/L for 3BER-S, which was 2mg/L lower than 3BER. The quantitative analysis of sulfur autotrophic denitrification process in 3BER-S showed that the effective availability of elemental sulfur was about 79.5%, and sulfur autotrophic denitrification process accounted 14.07 percent of whole denitrification process which played an important role in buffering pH of the coupled system. Based on the clone library of nitrite reductase genes (nirS) fragments, all the denitrifying bacteria in 3BER-S system showed a high similarity with Betaproteobacteria, in which Thauera, Thiobacillusdenitrificans and Acidovoraχhavea accounted for 61.41%, 3.50% and 19.30% respectively. Therefore when the organic carbon source was sufficient relatively in influent of 3BER-S, the heterotrophic denitrification process played the dominant role, as well ashydrogenotrophicand sulfur autotrophic denitrification processes owe a certainproportionin the system.

reclaimed water；biofilm-electrode；sulfur；denitrification；denitrifying bacteria

X703.1

A

1000-6923(2014)11-2817-07

孟成成(1986-),男,湖北隨州人,北京工業大學碩士研究生,主要研究方向為污水處理與資源化回用.

2014-02-18

北京市自然科學基金項目(8132017);國家自然科學基金項目(51378028)

* 責任作者, 教授, haoruixia@bjut.edu.cn