孔少飛,白志鵬,陸 炳(1.南京信息工程大學大氣物理學院,氣象災害預報預警與評估協同創新中心,中國氣象局氣溶膠與云降水重點開放實驗室,江蘇 南京 10044;.中國環境科學研究院,大氣化學和氣溶膠科技創新基地,北京 10001;.南開大學環境科學與工程學院,天津 00071)
民用燃料燃燒排放PM2.5和PM10中碳組分排放因子對比
孔少飛1*,白志鵬2,陸 炳3(1.南京信息工程大學大氣物理學院,氣象災害預報預警與評估協同創新中心,中國氣象局氣溶膠與云降水重點開放實驗室,江蘇 南京 210044;2.中國環境科學研究院,大氣化學和氣溶膠科技創新基地,北京 100012;3.南開大學環境科學與工程學院,天津 300071)
在實驗室中模擬民用燃料在家庭爐灶中的燃燒,應用稀釋通道系統采集顆粒物,獲得玉米秸稈、薪柴、蜂窩煤和塊煤四種常用民用燃料燃燒排放PM10,PM2.5及載帶碳組分的排放因子.結果表明,民用燃料燃燒排放的顆粒物以細顆粒為主, PM2.5占PM10的70%~90%.顆粒物排放因子最大的為塊煤,其PM2.5和PM10的排放因子分別為9.837和11.929g/kg,分別是蜂窩煤的12.6和13.7倍;玉米秸稈和薪柴PM2.5和PM10的排放因子稍低于塊煤,為7.359~10.444g/kg.4種燃料燃燒OC排放因子塊煤最高,其在PM2.5和PM10中分別為5.29和5.19g/kg.薪柴燃燒EC的排放因子最高,其在PM2.5和PM10中的排放因子分別為1.065和1.126g/kg.塊煤兩種粒徑上EC的排放因子略低于薪柴.蜂窩煤EC的排放因子最低,比薪柴低300倍左右,玉米秸稈EC的排放因子也要比薪柴低10倍左右.碳組分是塊煤,秸稈,薪柴排放顆粒物的主要成分,其含量在40%~60%之間,該值比蜂窩煤高3倍.四種燃料對應的OC/EC比值差異很大,薪柴和塊煤燃燒排放顆粒該值為3~6,秸稈和蜂窩煤燃燒排放顆粒其值高達30~50.
民用燃料;顆粒物;稀釋采樣;碳組分;排放因子
含碳顆粒物中的碳組分按其性質可通常分為元素碳(EC或BC)和有機碳(OC),其主要來源之一為民用燃料(生物質和煤)燃燒排放.2007年我國家庭爐灶消耗的秸稈和薪柴分別為3.40和1.82億t,塊煤和蜂窩煤的消耗量為0.81億t,占到全部生活用能的55.5%[1].這些燃料的不完全燃燒對大氣碳質顆粒物的貢獻十分顯著. Bond等[2]估計用于做飯和供暖的木柴、農業廢棄物、牲畜糞便及煤排放的BC占其總排放量的25%. Streets等[3]的研究結果顯示,2000年我國民用燃料燃燒排放的BC為781Gg,占其排放總量的74%.
在清單建立過程中,源活動水平數據和排放因子是影響其可靠性的關鍵因素.劉源等[4]通過對多個研究者建立的北京黑炭排放清單的比較,發現不同排放清單的估計值相差可達8倍.一個重要原因在于不同學者在建立碳組分清單時所采用的排放因子存在較大差異,且大多采用國外研究結果[3-6].如劉源等[4]在建立北京市碳黑氣溶膠排放清單時所用鄉村生活消費秸稈和木柴的BC排放因子分別為1和0.75g/kg;而曹國良等[5]在建立中國大陸生物質燃燒污染物排放清單時所用家庭用秸稈和薪柴EC排放因子分別為0.47~0.59和0.285~0.41g/kg,兩者相差2~3倍.陳穎軍等[7]指出我國民用燃煤黑碳排放因子的實測數據非常匱乏,導致國內外學者對我國民用燃煤黑碳排放量的估算相差甚遠.因而國內民用燃料燃燒排放碳質組分排放因子的更新成為關鍵.
近年來,國內學者對民用燃料碳質顆粒物排放因子進行了一些初步研究.在生物質燃燒方面,Cao等[8]對我國不同地區水稻、小麥、谷物和棉花桿燃燒排放PM中OC和EC的排放因子進行了研究,得到其排放因子變化范圍分別為1.83~3.46g/kg和0.49~0.95g/kg. Li等[9]對我國不同地區的水稻、玉米、大豆、棉花、高粱及木柴等燃燒排放PM2.5中OC和EC排放因子進行了研究,得到其排放因子分別為0.85~3.97和0.09~3.26g/kg.
在民用燃煤燃燒方面,劉源等[10]采用煙塵罩稀釋通道系統和實驗室模擬民用燃煤燃燒的方法,獲取了北京和山西四種散煤和兩種蜂窩煤的PM2.5,EC和OC的排放因子,認為民用燃煤的排放與煤炭成熟度有很大相關性,不同煤種排放因子差距很大;Chen等[11]采用一套全流稀釋煙氣采樣裝置對9個不同成熟度的煤種OC和BC排放因子進行了研究,得到煙煤OC和BC排放因子分別為8.29和3.32g/kg,無煙煤分別為0.04和0.004g/kg; Chen等[12]也研究了5種煙煤制成的蜂窩煤燃燒排放OC和BC排放因子,分別為3.58~13.82和0.064~0.675g/kg;以無煙煤制成的蜂窩煤燃燒OC和BC排放因子分別為0.017和0.004g/kg.前人研究表明燃料類型、燃燒方式、采樣方法等都會對碳質組分排放因子產生影響.
截止目前,僅有Li等[9]和劉源等[10]關注了PM2.5中的碳質組分排放因子,并且文獻中鮮有對PM2.5和PM10兩種粒徑中碳顆粒物的同時研究,而對于民用燃煤和生物質燃料燃燒排放碳質組分的對比研究未見報道.因此,本文通過實驗室模擬家庭民用燃料燃燒過程,采用自主研發的稀釋通道采樣器采集燃燒排放的顆粒物,比較不同民用燃料燃燒排放兩種粒徑顆粒中碳質組分的差異,獲得PM2.5和PM10中碳質組分排放因子,可為更新源排放清單提供精確可靠的數據.
1.1 樣品來源及爐具
本次試驗共選取了生物質和煤等農村家庭常見的兩種燃料進行試驗.其中生物質燃料選取了玉米秸稈(JG)和薪柴(XC)兩種燃料,產地為沈陽.秸稈和薪柴在使用前于陰涼通風處晾干.煤選取了家庭常用的蜂窩煤(FW,無煙煤)和塊煤(KM,煙煤),購于天津市場.燃煤爐具和生物質爐具都采用從市場中購買的節能爐具.玉米秸稈和薪材在自然條件下晾干后進行實驗.
1.2 采樣系統
煙氣采集系統如圖1所示.稀釋通道的結構原理見相關專利[13].燃料燃燒后排放的煙氣通過煙囪排出,在煙囪距火苗高約2.5m處用采樣槍通過等速采樣將一定體積的煙塵抽進稀釋通道.在煙氣進入采樣艙前先經過除濕設備將水汽除去.煙氣進入采樣艙后,真空泵將一定體積的干潔空氣與煙氣一并送入稀釋艙進行稀釋,模擬煙氣進入環境中的稀釋冷卻過程.當稀釋后的煙氣溫度稍高于環境溫度3~5℃時進行采樣,稀釋倍數約在10~25倍左右.煙氣稀釋冷卻后,顆粒物收集裝置將煙氣中的顆粒物收集到濾膜上.
本研究所用稀釋通道采樣器共有4個采樣通道,分別可以采集PM10和PM2.5.每次采樣兩個通道用于采集PM10聚丙烯纖維濾膜樣品和石英濾膜樣品,另一組相應地采集PM2.5樣品.每個通道的采樣流量為20L/min.

圖1 采集系統示意Fig.1 Sketch map of sampling system
1.3 采樣過程
實驗開始前,先將薪材和秸稈兩種燃料切割成約10cm左右長的小塊,稱重,作為實驗用燃料.在燃燒過程中,分三次向爐灶中添加燃料,每次0.5kg左右,保證燃燒過程中煙氣產生量比較均勻平穩.采樣一段時間后,停止添加燃料,稱量剩余燃料,計算得出消耗的燃料質量.塊煤實驗前先用少量薪材將塊煤引燃,然后一次性將0.3kg塊煤放進爐灶中,待塊煤燃燒后開始采樣,直至塊煤完全燃燒,停止采樣.蜂窩煤實驗采用3塊煤重疊燃燒的方式,先將最底部的一塊蜂窩煤引燃,然后再將另兩塊蜂窩煤放上去,等3塊蜂窩煤燃燒完全后,停止采樣.每種燃料進行3次平行試驗.
1.4 樣品保存與分析
采樣濾膜包括直徑47mm聚丙烯纖維濾膜和石英濾膜.聚丙烯濾膜主要用于質量分析,石英濾膜主要用于EC和OC的分析.
聚丙烯纖維濾膜采樣前置于60℃的烘箱中烘烤兩小時,然后在25℃,40%相對濕度的超凈實驗室中進行48h平衡,使用精度為10-6g的天平稱重,恒重前后膜質量差值在5×10-6g以內認為恒重合格;采樣后濾膜置于相同的環境中平衡48h,稱量質量,兩次膜質量差值為膜上顆粒物質量.石英膜采樣前在馬弗爐中經過800℃,2h的高溫燒灼,除去含碳化合物.然后存儲于膜盒中.樣品采集結束后,采樣膜被放入干凈的膜盒中,并用盒蓋密封.在膜盒外用鋁箔進行包裹,然后將其放入冰箱中,防止樣品損失.
EC和OC的分析使用美國IMPROVE_A熱光碳分析方法完成.分析方法為鉆取0.521cm2的小塊濾膜,在純氦氣條件下140℃(OC1),280℃(OC2),480℃(OC3),580℃(OC4)逐步加熱分析, OC組分脫離濾膜,此步驟檢測出來的碳組分即為OC含量;然后將樣品爐冷卻,在2%O2/98% He條件下,580℃(EC1), 740℃(EC2)和840℃(EC3)逐步加熱分析,EC組分脫離濾膜,同時激光檢測膜黑度變化,修正由于OC高溫裂解成EC而造成的EC、OC分析誤差,此步驟分析結果即為EC含量.
1.5 質量控制和質量保證
采樣后濾膜立即放入-20℃的冰箱中冷凍保存,防止樣品損失.碳分析儀OC的檢出限為0.45μg/cm2,EC為0.06μg/cm2,TC為0.45μg/cm2.
2.1 民用燃料燃燒PM10和PM2.5排放因子
通過計算濾膜上收集到的顆粒物質量,結合消耗掉的燃料質量,4種民用燃料燃燒后顆粒物的排放因子見圖1.從圖1中可知,塊煤燃燒顆粒物的排放因子最高,其PM2.5和PM10的排放因子分別為9.873和11.929g/kg;蜂窩煤燃燒顆粒物的排放因子最低,其PM2.5和PM10的排放因子分別為0.780g/kg和0.866g/kg,比塊煤低10~13倍.秸稈和薪柴兩種生物質燃料燃燒顆粒物的排放因子也比較高,在7.359~10.444g/kg之間,僅比塊煤低0.3左右.秸稈和薪柴顆粒物的排放因子十分接近,薪柴燃燒PM2.5的排放因子高于秸稈,而秸稈PM10的排放因子高于薪柴.不同粒徑顆粒物的構成比反應了燃料燃燒排放顆粒物的粒徑分布情況.本研究中PM2.5占到PM10全部質量的70%~90%左右,其中比例最高的為蜂窩煤,比例最低的為秸稈.
Fine等[14]對薪柴在壁爐燃燒排放顆粒物的研究顯示,PM2.5的排放因子平均值為5.3g/kg,軟木材PM2.5的排放因子相對要比硬木高一些.Mcdonald等[15]測得薪柴在壁爐和木柴爐中燃燒PM2.5的排放因子分別為2.9~9.0和2.3~ 7.2g/kg,與本研究的結果比較接近.此外,Histian等[16]和Roden等[17]分別研究了墨西哥和洪都拉斯地區居民爐灶木材燃燒顆粒物的排放因子,兩者的實測值分別為4.94~8.28g/kg(PM)和4.9~16.1g/kg (PM2.5).國內,Cao等[8]在實驗室模擬秸稈燃燒獲得PM的排放因子在4.53~8.75g/kg之間.Li等[9]通過現場測試得到我國薪柴和秸稈PM2.5的排放因子分別為1.66~8.39g/kg和2.21~4.51g/kg.與國內研究結果相比,本研究獲得的排放因子要高一些,這可能與選擇的樹種等有關.Oanh[18]認為選擇易燃樹種、對燃燒過程的人為控制以及煙氣采集的高度過高可能造成采集到的顆粒物減少.對于顆粒物中不同粒徑的組成比,Reddy等[19]通過總結幾個研究者的實驗結果,認為PM2.5/PM在0.8左右,與本研究結果也具有較好的一致性.

圖2 民用燃料燃燒顆粒物排放因子Fig.2 Emission factors for particulate matter from domestic fuel burning
在已有的研究中,民用燃煤顆粒物排放因子的變化非常大,不同種類煤燃燒顆粒物的排放因子差異達到100倍以上.Bond等[20]對揮發分為38.8%的煙煤進行測量,獲得PM2.5排放因子為12g/kg.劉源等[10]測試了散煤和蜂窩煤燃燒PM2.5的排放因子,得出散煤PM2.5的排放因子在0.78~11.06g/kg之間,蜂窩煤為3.78~7.28g/kg. Chen等[11-12]測量各種成熟度煤炭制成蜂窩煤燃燒的顆粒物排放因子,煙煤為7.788~19.550g/kg(平均為12. 911g/kg),次煙煤為8.001g/kg,無煙煤為1.329g/kg;而對應的原煤中煙煤的顆粒物排放因子為4.05~37.81g/kg,平均為16.77g/kg,無煙煤為0.78g/kg.Zhi等[21]也進行了與Chen相似的研究,結果也比較接近.Zhang等[22]測試了我國多種民用燃煤顆粒物的排放因子,獲得煙煤,無煙煤和煤球等顆粒物排放因子的均值,分別為7.373,1.054和5.242g/kg.彭瑞玲等[23]測試北京燃用的蜂窩煤PM2.5和PM10的排放因子分別僅為6.98和7.46mg/kg,遠低于其他研究者的結果.本研究與上述研究結果具有可比性,只是蜂窩煤的排放因子稍低與其他研究者.在粒徑組成上,Ge等[24]測得蜂窩煤和煤餅中PM2.5/PM10分別為0.79和0.31,兩種煤中差異顯著.彭瑞玲等[23]測得蜂窩煤排放PM2.5/PM10值為0.94,與本研究中的比值一致.
上述研究表明,影響燃料燃燒顆粒物的排放影響因素很多,如燃料類型,爐灶結構,燃燒效率,采樣方式,稀釋通道構造以及選擇的濾膜性質等因素的影響[25-26],這些均會導致民用燃料燃燒顆粒物的排放因子存在較大差異.
2.2 民用燃料燃燒排放PM2.5和PM10上碳質組分排放因子
通過熱光法分析石英濾膜上EC和OC的含量,結合顆粒物的排放量,得到PM2.5和PM10中EC和OC的排放因子,見表1.
由表1可以看出,塊煤OC的排放因子最高,在PM2.5和PM10兩種粒徑中分別為5.286和5.194g/kg;蜂窩煤最低,在兩種粒徑中分別為0.143和0.146g/kg.秸稈和薪柴居中,薪柴燃燒OC的排放因子略低于秸稈.EC排放因子最高的是薪柴,在PM2.5和PM10中分別為1.065和1.126g/kg,塊煤次之;蜂窩煤EC的排放因子相對較低,低于塊煤和薪柴300倍左右,秸稈也要比薪柴低10倍左右.本文的研究結果與表2給出的其他研究者的結果具有一定的可比性.表1中塊煤OC排放因子的PM2.5/PM10比值高于1.0,可能與分析誤差有關.
在民用生物質燃料燃燒EC和OC的排放因子中,本文的研究結果與Roden等[17]和Venkataraman等[27]的研究結果比較接近;OC的排放因子與Cao等[8]的差異不大;但EC的排放因子則相對較低.民用燃煤方面,本研究中塊煤的OC,EC排放因子小于Chen等[11-12]和Zhi[21]等,而蜂窩煤與前人研究相比比較接近.Zhang等[22]測得的民用煙煤OC排放因子低于本研究,EC則相反.劉源[10]等所得散煤EC和OC與本文較接近,而蜂窩煤差異較大.這可能與所選擇的煤的種類有關.此外對于不同研究中EC,OC的排放因子之間差異,除了受到與顆粒物排放因子同樣因素的影響之外,分析方法也會影響最終的結果.Chow等[28]曾詳細比較過兩種目前應用最多的熱光法之間的差別(IMPROVE 和MISOSH),認為兩種方法所測的EC結果有可能相差兩倍以上[29].因此,在建立碳質組分源清單時需要對于民用燃燒源進行詳細的分類,同時盡可能采用相同分析方法所得的排放因子,才能更加準確的估計顆粒物,EC和OC這的貢獻率.

表1 民用燃料燃燒顆粒中EC和OC排放因子(g/kg)Table 1 Emission factors of EC and OC for domestic fuel burning (g/kg)

表2 文獻中報道的民用燃料EC、OC排放因子(g/kg)Table 2 Emission factors of EC and OC in literatures (g/kg)
大氣顆粒物中OC/EC比值常被用于源解析研究,目前運用最多的是根據該比值討論城市大氣中二次氣溶膠的存在問題:如果氣溶膠中OC/EC比值大于2.0,其中可能有二次有機碳存在[30].陳穎軍等[31]認為不同排放源的OC/EC比值變化非常大,以此判斷二次氣溶膠可能過于簡單.此外,不同的EC,OC分析方法可能會對結果帶來較大的影響. Novakov等[32]認為生物質燃燒OC/EC比值為9; Mcdonald等[15]報道的家用木材燃燒的OC/EC比值為4~9,本研究中薪柴的OC/EC為3,結果很相近.Histian等[16]和Roden等[17]對薪柴的研究得出其OC/EC分別為0.55~11.11和1.76~10.62,變化范圍很大.Li[9]對薪材的報道為0.40~1.05,比本研究低3~7倍.對于秸稈,Li等[9]的結果為0.92~12.5,而本研究中高達30.在燃煤排放的顆粒物中,煙煤原煤的OC/EC比值為0.32~21.37,無煙煤原煤為3.71~84,煙煤蜂窩煤為13.19~1149.02,無煙煤蜂窩煤為13.19~42.28,變化范圍非常大.本研究中塊煤和蜂窩煤分別為6和51,基本在已有的研究結果范圍內[11-12,21-22].從中可以看出,在應用OC/EC比值判斷大氣中二次有機氣溶膠存在時,如果點位周邊有明顯的民用燃燒源,該種方法應該慎重使用.
2.3 顆粒物中碳組分的含量組成及差異
含碳物質在顆粒物中所占的比重是不同燃料燃燒排放顆粒物特征的一個重要參數.

圖3 EC和OC在PM2.5和PM10中的百分含量比較Fig.3 Comparison for EC and OC mass percentages in PM2.5and PM10
由圖3可見,從總碳(OC+EC)來看,除蜂窩煤之外,碳組分是其他3種燃料燃燒排放顆粒物中的主要成分,其在PM2.5和PM10中所占的比重分別在50.30%~63.04%和38.86%~51.60%之間,其中塊煤最高;蜂窩煤排放PM2.5和PM10中總碳的比例僅為18.55%和17.11%,低于其他3種燃料3~4倍左右.對于OC,其在塊煤燃燒排放的顆粒物中所占比重最大,在PM2.5和PM10中都達到43%以上,秸稈和薪柴含量中等,在兩種粒徑顆粒物中比重為38.86~57.05%,蜂窩煤最低,其在兩個粒徑中所占的比例僅為17%~18%左右;對于EC,占顆粒物比重最大的為薪柴,在PM2.5和PM10中分別為13.43%和13.91%,塊煤EC的含量與薪柴很接近,在兩種粒徑中分別為9.31%和8.06%;秸稈和蜂窩煤非常低,在兩種粒徑顆粒物中的比重都在1.5%以下.尤其是蜂窩煤,在PM2.5和PM10中的比重僅為0.30%和0.28%,顯著低于薪柴.因而將塊煤加工成蜂窩煤,可顯著降低燃燒后顆粒中EC的排放.OC和EC在PM2.5和PM10中所占比重無明顯差異,在PM2.5中的比例稍高于PM10, (EC/PM2.5)/(EC/PM10)和(OC/PM2.5)/(OC/PM10)分別在1.09~1.30和1.04~1.16之間.由此可以看出,含碳顆粒物在民用燃料燃燒排放的顆粒物中占有很大的比重,而在PM2.5和PM10中所占的比重并無明顯差異.從源排放碳氣溶膠控制的角度來看,對于塊煤需優先控制OC的排放,對于薪柴也需重點控制EC的排放.
2.4 不同民用燃料燃燒顆粒物排放因子差異的影響因素分析
生物質燃料和煤不僅在組成上存在較大差異,在燃燒工況方面也明顯不同.生物質燃料的含碳量少于煤,因而不耐燃燒、熱值較低.同時生物質燃料的揮發分較高,在較低溫度下就能迅速析出,再加上其密度較低,使其在燃燒過程中迅速燃盡.分析顯示,生物質燃料揮發分含量高達65%~75%,固定碳占16%~19%;而煙煤中揮發分含量平均約為38%,固定碳含量在31%;無煙煤揮發分含量為7.9%,固定碳含量為65%[33].此外,生物質燃燒的溫度要比煤的燃燒溫度低,燃燒效率以及通氣量都與煤存在顯著差距,這都導致碳質顆粒物的排放差異.
對于薪柴和秸稈兩種生物質燃料,由于兩者在組成、密度等方面的差異,造成排放特征的不同.秸稈OC/EC比薪柴大10倍以上,薪柴排放顆粒物中EC的含量比秸稈大10倍左右.這與秸稈和薪材中纖維素和木質素的含量不同有關.一些研究者認為薪柴中木質素含量比較高,利于碳煙的形成[34],生成的細顆粒物也比較多;同時薪柴的密度和燃燒的溫度都高于秸稈,高溫都有利于EC的生成.而秸稈中的高纖維素含量使其有較高的揮發分,在燃燒過程中中極易形成大量的可燃性小分子氣體,使燃燒加劇,因而燃燒更充分,EC排放量減少[35].
對于塊煤和蜂窩煤,其顆粒物,EC和OC排放因子和碳組分百分含量等都存在明顯差異.這些差異首先來自于原煤的組成.不同成熟度的煤種在揮發分、固定碳等含量上差異十分明顯,而揮發分的含量通常決定了顆粒物排放量的大小[36].本研究中使用的塊煤為煙煤,而蜂窩煤為無煙煤,導致排放差別顯著.此外蜂窩煤在制作過程中添加了其他的有機、無機的粘合劑,以及固硫劑等物質,改變了煤固有的結構和性質,也改變了煤燃燒過程中二次裂解反應所需的溫度和時間,使其二次裂解反應沒有散煤進行程度深, 二次裂解產物較少, EC排放減少[10].其次蜂窩煤燃燒過程是重疊式,規則的小孔使其具有較好的通風效果,燃燒比較完全,而塊煤比較嚴實,通風效果不如蜂窩煤,因而燃燒效率不高,碳質顆粒物的排放因子比較大,顆粒物中碳組分的比例也相對較大.
3.1 秸稈,薪柴,塊煤和蜂窩煤四種民用燃料燃燒排放的顆粒物以細顆粒為主,PM2.5在PM10中的比重在70%~90%之間,其中細顆粒物比重最大的是蜂窩煤,秸稈最小.塊煤燃燒排放PM2.5和PM10的排放因子最高,分別為9.837±1.665和11.929±2.634g/kg,秸稈和薪柴PM2.5和PM10的排放因子稍低于塊煤,相差不大.蜂窩煤兩種粒徑的排放因子都最低,其PM2.5和PM10的排放因子分別為0.780±0.204和0.866±0.192g/kg.
3.2 OC排放因子最高的為塊煤,在PM2.5和PM10中的排放因子分別為5.286±1.044和5.194± 0.435g/kg,其次為秸稈和薪柴,蜂窩煤最低.EC排放因子最高的為薪柴,在PM2.5和PM10中分別為1.065±0.314和1.126±0.619g/kg,分別是秸稈和蜂窩煤相同粒徑中EC排放因子的10倍和300倍左右.塊煤EC的排放因子與薪柴差異不大.
3.3 碳組分在秸稈,薪柴和塊煤排放的顆粒物中所占的比重較高,其含量在40%~60%之間,比蜂窩煤高3倍左右.OC/EC比值在四種燃料間的變化很大,該值對于薪柴和塊煤為3~6左右,而對于秸稈和塊煤則高達30~50.
[1] 國家統計局能源統計司.中國能源統計年鑒 [M]. 北京:中國統計出版社, 2008.
[2] Bond T C, Doherty S J, Fahey D W, et al. Bounding the role of black carbon in the climate system: A scientific assessment [J]. Journal of Geophysical Research-Atmosphere, 2013,118:5380-5552.
[3] Streets D G, Bond T C, Carmichael G R, et al. An inventory of gaseous and primary aerosol emissions in Asia in the year 2000 [J]. Journal of Geophysical Research-Atmosphere, 2003,108 (D21):8809.
[4] 劉 源,邵 敏.北京市碳黑氣溶膠排放清單估算及預測 [J].科學通報, 2007,52(4):470-476.
[5] 曹國良,張小曳,王 丹,等.中國大陸生物質燃燒排放的污染物清單 [J]. 中國環境科學, 2005,25(4):389-393.
[6] 陸 炳,孔少飛,韓 斌,等.2007年中國大陸地區生物質燃燒排放污染物清單 [J]. 中國環境科學, 2011,31(2):186-194.
[7] 陳穎軍,姜曉華,支國瑞,等.我國民用燃煤的黑碳排放及控制減排 [J]. 中國科學D輯:地球科學, 2009,39(11):1554-1559.
[8] Cao G L, Zhang X Y, Gong S L, et al. Investigation on emission factors of particulate matter and gaseous pollutants from crop residue burning [J]. Journal of Environmental Sciences, 2008,20: 50-55.
[9] Li X H, Wang S X, Duan L, et al. Carbonaceous Aerosol Emissions from Household Biofuel Combustion in China [J]. Environmental Science and Technology, 2009,43:6076-6081.
[10] 劉 源,張元勛,魏永杰,等.民用燃煤含碳顆粒物的排放因子測量 [J]. 環境科學學報, 2007,27(9):1409-1416.
[11] Chen Y J, Zhi G R, Feng Y L, et al. Measurements of emission factors for primary carbonaceous particles from residential raw-coal combustion in China [J]. Geophysical Research Letters, 2006,33(20):L20815.
[12] Chen Y J, Sheng G Y, Bi X H, et al. Emission Factors for Carbonaceous Particles and Polycyclic Aromatic Hydrocarbons from Residential Coal Combustion in China [J]. Environmental Science and Technology, 2005,(39):1861-1867.
[13] 白志鵬,朱 坦,葛 蘇,等.煙道氣稀釋混合多通道分級采樣器:中國, 2004.ZL 03258297.8 [P]. 2004-08-04.
[14] Fine P M, Cass G R, Simoneit B R T. Chemical characterization of fine particle emissions from fireplace combustion of wood grown in the northeastern United States [J]. Environmental Science and Technology, 2001,35:2665-2675.
[15] Mcdonald J D, Zielinska B, Fujita E M, et al. Fine particle and gaseous emission rates from residential wood combustion [J]. Environmental Science and Technology, 2000,34:2080-2091.
[16] Histian T J, Yokelson R J, Ardenas B C, et al. Trace gas and particle emissions from domestic and industrial biofuel use and garbage burning in central Mexico [J]. Atmospheric Chemistry and Physics Discussions, 2009,10101-10152.
[17] Roden C A, Bond T C, Conway S. Emission factors and real-time optical properties of particles emitted from traditional wood burning cookstoves [J]. Environmental Science and Technology, 2006,40:6750-6757.
[18] Oanh N T, Reutergardh L B, Dung N T. Emission of polycyclic aromatic hydrocarbons and particulate matter from domestic combustion of selected fuels [J]. Environmental Science and Technology, 1999,33:2703-2709.
[19] Reddy M S, Chandra V. Inventory of aerosol and sulphur dioxide emissions from India. Part II: biomass combustion [J]. Atmospheric Environment, 2002,36:699-712.
[20] Bond T C, Covert D S, Kramlich J C, et al. Primary particle emissions from residential coal burning: Optical properties and size distributions [J]. Journal of Geophysical Research-Atmosphere, 2002,107(D21):8347.
[21] Zhi G R, Chen Y J, Feng Y L, et al. Emission characteristics of carbonaceous particles from various residential coal-stoves in China [J]. Environmental Science and Technology, 2008,42: 3310-3315.
[22] Zhang Y X, Schauer J J, Zhang Y H. Characteristics of particulate carbon emissions from real-world Chinese coal combustion [J]. Environmental Science and Technology, 2008,42:5068-573.
[23] 彭瑞玲,劉君卓,潘小川,等.3種民用燃料的燃燒顆粒物的含量及其粒徑組成 [J]. 環境與健康雜志, 2005,22(1):13-15.
[24] Ge S, Xu X, Judith C C, et al. Emissions of air pollutants from household stoves: Honeycomb coal versus coal cake [J]. Environmental Science and Technology, 2004,38:4612-4618.
[25] Smith K R. Biofuels, Air Pollution, and Health-A Global Review [M]. Plenum Press, 1987, New York and London.
[26] Kinsey J S, Kariher P H, Dong Y J. Evaluation of methods for the physical characterization of the fine particle emissions from two residential wood combustion appliances [J]. Atmospheric Environment, 2009,43:4959-4967.
[27] Venkataraman C, Habib G, Eiguren F A, et al. Residential biofuels in South Asia: carbonaceous aerosol emissions and climate impacts [J]. Science, 2005,37:1454-1456.
[28] Chow J C,Watson J G,Crow D, et al. Comparison of IMPROVE and NIOSH carbon measurements [J]. Aerosol Science and Technology, 2001,34:23-34.
[29] Chow J C, Watson J G. Review of PM2.5and PM10apportionment for fossil fuel Combustion and other sources by chemical mass balance receptor model [J]. Energy and Fuels, 2002,16:222-260.
[30] Chow J C. Watson J G, Lu Z Q, et al. Descriptive analysis of PM2.5and PM10at Regionally representative locations during SJVAQAS/AUSPEX [J]. Atmospheric Environment, 1996,30: 2079-2122.
[31] 陳穎軍.家用蜂窩煤燃燒煙氣中碳顆粒物和多環芳烴的排放特征 [D]. 廣州,中國科學院廣州地球化學研究所, 2004.
[32] Novakov T, Andreae M O, Gabriel R, et al. Origin of carbonaceous aerosols over the tropical Indian Ocean: Biomass burning or fossil fuels? [J]. Geophysical Research Letters, 2000, 27:4061-4064.
[33] 劉圣勇.生物質(秸稈)成型燃料燃燒設備研制及試驗研究 [D].鄭州:河南農業大學, 2003.
[34] 劉和成.生物質成型燃料在民用生物質爐中燃燒的實驗研究與數值模擬 [D]. 天津:天津大學, 2009.
[35] Wiinikka H, Gebart R. The influence of fuel type on particle emissions in combustion of biomass pellets [J]. Combustion Science and Technology, 2005,177:741-763.
[36] Bond T C. Light absorption by primary particles from fossil-fuel combustion: implications for radiative forcing [D]. PhD. Dissertation, University of Washington, 2000:383.
Comparative analysis on emission factors of carbonaceous components in PM2.5and PM10from domestic fuels combustion.
KONG Shao-fei1*, BAI Zhi-peng2, LU Bing3(1.Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, School of of Atmospheric Physics, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China;2.Department of Atmospheric Chemistry and Aerosol Science, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;3.College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China). China Environmental Science, 2014,34(11):2749~2756
PM10and PM2.5emitted from crop waste (JG), wood (XC), honeycomb coal (FW) and raw coal (KM) burning were collected through a dilution sampling system. Carbonaceous components in what are they were analyzed. Results showed that the emission factors (EFs) of particles and carbon components were influenced by fuel types. Fine particles were the most common particles, with PM2.5/PM10ratios varying between 0.7~0.9. KM held the highest EFs of particles. They were 9.837g/kg and 11.929g/kg for PM2.5and PM10which were 12.6 and 13.7 times higher than FW, respectively. The EFs of particles for JG and XC were in the range of 7.359g/kg~10.444g/kg, slightly lower than those of KM. The EFs of OC were highest for KM (5.29 and 5.19g/kg for PM2.5and PM10). The highest EFs of EC were in XC (1.065 and 1.126g/kg of PM2.5and PM10) which were 300 and 10 times of those in FW and JG. The carbonaceous components accounted for 40%~60% of particles emitted from KM, XC and JG burning which were three times higher than FW. The OC/EC ratios for XC and KM varied from 3 to 6 and the ratios were up to 30~50 for JG and FW.
residential fuel;particulate matter;dilution sampling;carbonaceous components;emission factor
X513
A
1000-6923(2014)11-2749-08
孔少飛(1986-),男,河南濟源人,講師,博士,主要從事大氣顆粒物理化特性與來源解析,源排放粒子老化機制、排放因子與清單構建研究.發表論文47篇.
2014-02-17
國家自然科學基金資助項目(41305119);教育部博士點基金(20133228120001)
* 責任作者, 講師, kongshaofei@126.com