小興凱湖表層底泥磷吸附容量及潛在釋放風險

于淑玲,李曉宇,張繼濤,陳國雙,李秀軍*

(1.中國科學院濕地生態與環境重點實驗室,中國科學院東北地理與農業生態研究所,吉林 長春130102；2.中國科學院大學,北京100049)

小興凱湖表層底泥磷吸附容量及潛在釋放風險

于淑玲1,2,李曉宇1,張繼濤1,陳國雙1,李秀軍1*

(1.中國科學院濕地生態與環境重點實驗室,中國科學院東北地理與農業生態研究所,吉林 長春130102；2.中國科學院大學,北京100049)

利用沉積物磷吸附指數(PSI)和磷吸附飽和度(DPS)研究了小興凱湖表層沉積物的磷吸附容量,分析了沉積物中磷的吸附飽和度(DPS)與其他指標的相關關系,并討論了不同采樣點湖泊沉積物中磷的潛在釋放風險.結果表明:13個采樣點的表層沉積物的 PSI為9.78～197.53(mg·L)/(100g·μmol),平均值為59.77(mg·L)/(100g·μmol);DPS為9.95%～24.47%,平均值為15.41%.PSI與草酸銨提取的磷(Pox)極顯著正相關,與草酸銨提取的鐵、鋁(Feox,Alox)顯著正相關,草酸銨提取的鐵是影響PSI的主導因素;DPS主要受沉積物中原有吸附態磷的影響.此外,磷釋放風險指數(ERI)8.99%～129.94%的計算結果表明:小興凱湖表層沉積物中磷釋放誘發富營養化的風險處于高度風險范圍,其中,受農業面源污染影響較大的北岸區域相比其他區域發生富營養化的風險更高.

磷吸附指數；磷吸附飽和度；富營養化風險；鐵鋁氧化物；小興凱湖

興凱湖是黑龍江流域最大的湖泊[1-4],位于黑龍江省東南部和俄羅斯遠東濱湖邊區,為中俄界湖.興凱湖分為大、小興凱湖,都是造山運動地殼陷落而形成的構造湖,小湖與大湖僅一崗之隔,由兩個泄洪閘連通.小興凱湖地理坐標為 N45°16′～45°24′,E132°20'～132°50',總水面積176km2[5],北接穆棱河,南通大興凱湖,其所在區域為國家地質公園,擁有湖濱浴場、西泡子野生垂釣場、大型觀鳥臺及養魚場,是一座集防洪蓄水、排澇灌溉、養殖及旅游等多功能的天然水體.2012中國環境狀況公報[6]顯示小興凱湖為輕度富營養狀態.近年來,隨著對小興凱湖開發力度的逐年加大,尤其是旅游業的發展和人口增多,農業退水和生活污水等未經處理就直接排入湖中,使小興凱湖富營養化程度有加劇的趨勢.湖泊沉積物是湖泊營養物質的主要歸宿[7],其中磷被視為限制湖泊中藻類生長的主要限制性營養因子[8],外部輸入湖泊中的磷以可溶性和不溶性的混合物進入水體,被動植物吸收利用或通過吸附、沉積作用轉移到沉積物中,當與沉積物所接觸的水體中磷濃度大于沉積物-水界面磷動態平衡濃度時,沉積物會吸附水體中的磷,相反,沉積物中的磷又可作為內源污染釋放到上覆水體中[9-11].Bache和Williams提出了磷吸附指數(PSI)和磷吸附飽和度(DPS)來表征土壤磷吸附容量[12-15];黃清輝等[16]則以基于PSI和DPS的磷釋放風險指數(ERI)評估了太湖表層沉積物磷的富營養化風險,較好地反映了太湖的富營養化狀況.小興凱湖是我國重要淡水湖泊之一,目前對興凱湖富營養化的研究多集中于大興凱湖[17-18],關于小興凱湖富營養化的研究較少,而小興凱湖與大興凱湖具有水力聯系,小興凱湖的富營養化狀況將會影響大興凱湖的水環境.因此,本文采用磷吸附指數和磷吸附飽和度探討了該湖表層沉積物中磷的吸附容量及潛在釋放能力,并用磷釋放風險指數預測了該湖表層沉積物磷釋放誘發富營養化的風險,為小興凱湖的污染防治工作提供基礎數據.

1 材料與方法

1.1 樣品采集及處理

2013年7月在小興凱湖實施現場觀測與采樣,13個采樣點地理位置如圖1、表1所示.在每個采樣位置用柱狀采泥器(德國HYDRO-BIOS公司)采集10cm的表層沉積物,每個位置均取3個平行樣品,混合均勻,并在相應采樣點從水面以下0.5m處采集3個上覆水水樣,再混合均勻成混合水樣,移入預先洗凈的500mL聚乙烯瓶中,上覆水理化指標,包括pH、DO、EC、TDS及SD,在現場用YSI水質分析儀測定,SD用透明度盤測定,其他指標低溫保存帶回實驗室分析.底泥樣品采集后當天冷藏保存帶回實驗室,待沉積物自然風干后,去除樣品中貝殼、雜草、沙粒等雜物,經研磨、過篩(100目)后,保存于密封袋中,置于冰箱內待用.

圖1 小興凱湖采樣點位示意Fig.1 Samping sites of Lake Xiaoxingkai

表1 取樣點地理位置Table1 Geographic position of sampling sites

1.2 實驗方法

1.2.1 PSI的測定[16]每份沉積物分別稱取4份1.000g樣品,于50mL聚乙烯離心管中,其中1個離心管中加入20mL0.01mol/L CaCl2溶液,作為空白平行,其余3個離心管中分別加入20mL75mg/L KH2PO4溶液(配制在0.01mol/L CaCl2溶液中),為實驗平行.分別加2滴氯仿抑制微生物活動,20℃下振蕩24h后,以3000r/min離心20min,上清液過0.45μm孔徑濾膜后,用鉬銻抗比色法測定磷濃度,由反應初始磷濃度與反應后濾液中磷濃度的差值可計算出1.000g沉積物吸附磷的量,以100g沉積物吸附磷的量值為X,磷吸附指數PSI=X/lgC, C為濾液中溶解磷濃度, μmol/L; X的單位為 mgP/100g, PSI的單位為(mg·L)/ (100g·μmol).

1.2.2 DPS的測定[16]每份沉積物分別稱取3份2.500g樣品,置于100mL聚乙烯瓶中,分別加50mL草酸銨提取劑(pH=3),準備3個空白.在暗室內180r/min振蕩2h(20℃).先后用無灰分定量細濾紙和0.45μm孔徑濾膜過濾提取液.棄去最初通過的濾液,余下的用100mL的聚乙烯瓶收集.移取10mL濾液于50mL離心管中,加入40mL0.01mol/L鹽酸,混合均勻.配置系列標準溶液,分別含0,1.25,5.0,12.5,25.0mg/L P以及0,2.5,10.0,25.0,50.0mg/L Al和Fe.在1周內,用ICP-AES測定磷、鋁和鐵的含量.重復上述過程,即2次平行實驗.沉積物的DPS可估算為草酸銨提取的磷量(Pox,mmol/kg)與提取的鋁(Alox, mmol/kg)和鐵(Feox,mmol/kg)總量之一半的摩爾百分比值,即DPS(%)=100Pox/[0.5(Alox+ Feox)].

1.3 ERI評估方法

用黃清輝等[16]提出的以沉積物PSI和DPS這兩個指標構成的 ERI來評估湖泊表層沉積物中磷的釋放風險的方法.

式中: ERI為磷釋放風險指數,%; DPS為磷吸附飽和度,%; PSI為磷吸附指數,(mg·L)/(100g·μmol).

1.4 其他指標的測定

測定樣品濕度(105℃下烘干8h), PSI和DPS實驗結果都經過濕度校正,以爐溫干重表達;沉積物中有機質含量(OM)通過重鉻酸鉀容量法測定[19],沉積物中總磷(TP)測定采用 HClO4-H2SO4高溫消煮后用鉬銻抗比色法測定[19].硫酸-連續流動分析儀測定各土樣中的總氮(TN)[19].采集的水樣帶回實驗室后,立即對水樣中的總氮(TN)、總磷(TP)、高錳酸鉀指數(CODMn)和葉綠素 a(chla)等進行分析和測定,相關指標的測定方法參照《水和廢水監測分析方法》[20].各分析指標以每個樣品的3個平行樣的平均值作為實驗結果.

1.5 數據處理

數據處理及其相關分析采用SPSS17.0軟件,多元回歸分析采用origin8.0軟件.

2 結果與討論

2.1 小興凱湖水體的理化特征

小興凱湖7月湖水的pH值為6.59～8.47,呈中性偏堿,湖心區域的pH值相對較大.濁度(TDS)值為126.10～174.80mg/L,較大值點多位于水流較大的河流入湖口(小黑河入湖口、857二十五連入湖口)、大湖與小湖的連通口(二閘)以及旅游區域(濕地公園和新開流風景區),這可能與水流流速較大及人為擾動等引起的湖水的擾動較大有關.小興凱湖水體的溶解氧含量為1.94～8.96mg/L,含量偏低,最低值點位于東泡子入湖口附近區域,這可能是由于該片區域腐殖質較多,耗氧量大.小興凱湖水體的葉綠素a含量為1.31～13.77μg/L,最大值點位于濕地公園和白魚灘附近,這些區域的人為擾動較大,水質較差,浮游植物較多,初級生產能力較高.小興凱湖水體中 CODMn為2.24～9.01mg/L,平均值為5.13mg/L,在地表水環境質量標準(GB3838-2002)[21]Ⅱ類～Ⅲ類標準之間.

氮是構成水生生態系統中最主要的營養元素之一,以多種形式參與水體中的生物過程而成為水體初級生產力的潛在限制性因素之一[22].小興凱湖7月水體中 TN 的含量分別為0.69～3.12mg/L.各個取樣點之間差別比較大(P<0.05),TN含量的最大值主要分布在北岸河流入湖口的幾個采樣點.其原因可能在于7月雨水較多,小興凱湖周圍以及主要入湖河流流域的面源污染中的營養鹽隨著地表徑流進入水體,這也說明小興凱湖中的總氮可能主要來源于面源污染.磷是水體浮游藻類生長和造成湖泊水體富營養化的最重要控制因子之一[23-26],在富營養化過程中起著十分重要的作用.小興凱湖7月水體中TP的含量分別為0.05～0.11mg/L,從表2可以看出,小興凱湖湖心區域水體的總磷濃度要高于河流入湖口湖水中的總磷濃度,分析其原因可能是由于:一方面,河流入湖口附近多為蘆葦生長區,農田退水入湖時要先經過蘆葦帶,蘆葦對水體中的總磷具有一定的凈化作用[27-29];另一方面,由于風浪較大,岸邊進行氣體交換的強度大于湖心區域,溶解氧含量比湖心的高，進而使 Fe2+被氧化為Fe3+,使磷沉淀增多,因而導致岸邊水體中的磷濃度小于湖心中的磷濃度.并且可以看出受人為擾動較大的白魚灘和旅游區域的總磷含量較高.從國內外已有的研究成果中可知,能比較直接地反映湖泊富營養化的主要特征是湖泊中浮游植物生長量的大小.根據Liebig最小值定律,浮游植物的最大生長量由所需的營養鹽中總物質量最少的那種營養鹽所控制,這種營養鹽稱為限制性營養鹽.由藻體中所含碳、氮、磷的原子比率(C:N:P=106:16:1)分析,在藻類生長期,當所測定的湖泊中可被植物吸收的氮和磷的濃度比小于7(N:P<7)時,氮是可能的限制性營養鹽;大于7,則磷是可能的限制性營養鹽;接近7時,二者均可能是限制性營養鹽[30-31].小興凱湖7月湖水體中的氮磷比(N:P)為6.66～63.57,平均為17.90.由此可見小興凱湖7月湖水中的總氮濃度超過總磷濃度7倍以上,這說明小興凱湖7月為磷營養限制性湖泊.

表2 小興凱湖水質監測結果Table2 Results of water quality of Lake Xiaoxingkai

2.2 小興凱湖表層沉積物的氮、磷分布特征

研究小興凱湖表層沉積物的主要理化特征是探討表層沉積物磷吸附容量及沉積物中磷的潛在釋放的基礎.主要理化特征測得結果(以平均值表示)見表3.

在沉積物的沉積過程中,細小顆粒吸附的鐵、鋁氫氧化物易與比重較輕的有機物聚合產生共沉淀,而鐵、鋁氧化物與磷有很強的親和力,因而容易形成富含有機磷和鐵磷的沉積層.由表3可看出,小興凱湖沉積物有機質所占比例變化范圍為0.27%～9.48%,平均值為5.16%.有機質在空間分布差異比較大,這主要是與湖泊的不同區域的污染程度不同有關.

沉積物中總氮(TN)含量的變化范圍為188.73～3224.79mg/kg,平均含量為1676.54mg/kg,由表3可知,除小黑河入湖口、857二十五連入湖口外,其余各采樣點的總氮含量均比較高.

沉積物是湖泊中磷的重要蓄積庫,從流域中進入湖泊的磷、湖泊水生生物的組成物質以及生活污水,都會進入到沉積物中,致使沉積物的磷逐漸積累起來.近年來隨著經濟的發展,人類污染排入不斷增加,許多湖泊沉積物中磷的含量都達到了相當高的水平,尤其是人為擾動較大區域的表層沉積物.

表3 小興凱湖表層沉積物理化特征Table3 The physicochemical parameters of surfical sediment in Lake Xiaoxingkai

表層沉積物中總磷含量分析結果(以平均值表示)見表3.小興凱湖表層沉積物中的 TP含量為181.02～805.73mg/kg,平均含量為478.64mg/kg.小興凱湖表層沉積物中TP含量的空間差異性較大,其中白魚灘采樣點的 TP含量高于其他采樣點,這可能是由于該區域為捕魚村,人為擾動較大,并且附近含磷生活污水的排放使磷在沉積物中累積較多造成的.

2.3 表層沉積物中Pox、Alox、Feox的分布特征

沉積物中無定形態的鐵、鋁水合氧化物的含量影響著沉積物對磷的吸附容量[32].如圖2所示,小興凱湖表層沉積物中草酸銨提取的鐵(活性鐵)含量變化范圍為7.89～35.88mmol/kg,平均含量為20.31mmol/kg,在 T8(白魚灘)采樣點處最大, T2(857二十五連入湖口)、T4(西地河入湖口)采樣點處的 Feox含量也較大.草酸銨提取的鋁(活性鋁)含量范圍為1.61～9.86mmol/kg,平均含量為6.31mmol/kg,它與提取出的鐵含量相比,變化幅度不大,最大值出現在 T13(新開流景區)采樣點.草酸銨提取的磷含量變化范圍為 0.60～3.94mmol/kg,平均含量為2.04mmol/kg,最大值出現于T8(白魚灘)采樣點.T8(白魚灘)采樣點處

沉積物中草酸銨提取的鐵、磷含量均為各處中的最大值,這可能是因為活性鐵的含量在一定程度上與人類干擾相關[33],該處為捕魚村,漁民使用的多為鐵制船只,漁民的生活污水多直接傾倒于小興凱湖中,常年的人為干擾活動大于其他采樣點.

研究表明,小興凱湖表層沉積物中草酸銨提取的鐵、鋁、磷的含量均小于太湖[16]和巢湖[34]中的相應含量,由2012中國環境狀況公報[6]可知小興凱湖的水體富營養狀況比太湖、巢湖的輕,由此表明湖泊富營養狀況與表層沉積物中草酸銨可提取的鐵、磷含量有同步的變化關系,這與邢友華等[35]的研究結果相一致.

圖2 表層沉積物中草酸銨提取的Pox,Alox,Feox含量Fig.2 Concentration of Pox, Alox, Feox extracted fromsediment by ammonium oxalate

小興凱湖沉積物中草酸銨提取的鐵、鋁、磷的含量之間有較好的相關性(表4),尤其是沉積物中草酸銨提取的磷與活性鋁、鐵之間為極顯著正相關,表明草酸銨提取的無定形的鐵和鋁是息息相關的,對沉積物吸附磷起著重要的作用.同時小興凱湖沉積物中草酸銨提取的磷與沉積物中總磷含量極顯著相關(r=0.983, n=13),而總磷與沉積物有機質含量也有較好的相關性(r=0.658, n=13).

表4 小興凱湖沉積物樣品中理化參數間的相關性(n=13)Table4 Correlation of physicochemical parameters of sediment in Lake Xiaoxingkai (n=13)

2.4 表層沉積物磷吸附指數(PSI)特征分析

PSI表示土壤顆粒對溶解性磷鹽固定能力的強弱.因湖泊沉積物長期處于淹水狀態下且顆粒粒徑較細,其PSI值常大于土壤中的測定值[36].

小興凱湖表層沉積物的磷吸附指數(PSI)變化范圍為9.78～197.53(mg·L)/(100g·μmol),平均值為59.77(mg·L)/(100g·μmol).PSI整體表現出南高北低,西高東低的分布特征,根據 PSI 的定義可知,PSI 值低的土壤對磷具有較弱的緩沖能力,磷釋放進入水體的風險較高[37],由此表明小興凱湖北岸、湖東區域可能具有較高的磷釋放風險;而磷吸附飽和度(DPS)分布恰恰與磷吸附指數有著相反的特征(盡管兩者的相關性較差,表4)[16],在PSI較高的區域(如T8采樣點),相應的DPS較低.

PSI與Pox極顯著正相關(r=0.831,n=13,表4)與 Alox(r=0.653,n=13,表4)、Feox(r=0.668,n=13,表4)顯著正相關,當無定形的鐵、鋁氧化物含量增大時,磷的可吸附位增多,沉積物對磷具有更強的緩沖能力,這表明活性鐵和鋁是小興凱湖表層沉積物中對磷持留能力的主要影響因素,而小興凱湖表層沉積物中活性鐵的量大約是活性鋁的3倍,表明小興凱湖表層沉積物中活性鐵可能對磷起主要的持留作用,如果 Feox含量升高勢必會使PSI升高. T8(白魚灘)采樣點的PSI最大(圖2),說明 T8(白魚灘)采樣點表層沉積物的磷吸附能力最強,因 T8(白魚灘) 采樣點的 Feox含量最高,鐵氧化物為磷提供了更多吸附點位,導致無定形鐵成為主要基. PSI與表層沉積物中Pox含量呈正相關,即Pox含量高則吸附能力也強.

2.5 表層沉積物的磷吸附飽和度(DPS)特征分析

小興凱湖表層沉積物的 DPS變化范圍為9.95%～24.47%,平均值15.41%.由DPS的多元回歸方程(Ⅲ和Ⅳ)顯示(表5),小興凱湖沉積物磷吸附飽和度主要受到草酸銨提取的磷含量的控制,但是如果活性鐵、鋁含量和有機質含量升高,勢必會擴大沉積物磷的吸附容量[38],進而導致磷吸附飽和度的降低. DPS的大小在很大程度上決定了沉積物匯總的磷向水體釋磷量,可以作為衡量沉積物含磷水平和評估沉積物對磷吸附容量的可靠指標[36,39],DPS越高,則磷越容易從沉積物表面遷移到水體,即磷釋放到上覆水體中的風險也越大.當磷成為富營養化發生限制因素時,隨上覆水體中的供磷量增加,富營養化的程度將加重.表5對沉積物TP含量與草酸銨提取的鋁、鐵、磷以及沉積物有機質含量進行了多元回歸擬合,擬合出方程(Ⅰ)和方程(Ⅱ),相關系數均在0.98以上,表明無定形的鋁、鐵、磷以及沉積物有機質對總磷可能起著重要的貢獻作用,這與黃清輝等[16]對太湖的研究結果一致.

表5 沉積物中磷的吸附參數與草酸銨提取的鋁、鐵、磷及有機質間的多元回歸方程(n=13)Table5 Mutipule regression equations of P sorption on Pox, Alox, Feox and OM(n=13)

2.6 磷釋放風險評估

結合2012中國環境狀況公報[6]小興凱湖富營養化狀況以及黃清輝等[16]對太湖表層沉積物磷釋放誘發富營養化風險的評價體系,將小興凱湖表層沉積物磷釋放誘發富營養化風險評價等級分成高度風險(ERI>25),較高風險(20

表6 小興凱湖富營養化風險評價Table6 Eutrophication risk assessment of Lake Xiaoxingkai

黃清輝等[16,34]對太湖和巢湖表層沉積物磷釋放誘發富營養化風險研究發現,太湖緊鄰城區和工業區的梅梁灣北部至五里湖一帶、竺山湖北部湖區屬于高度風險區,其余區域風險相對較低,巢湖處于較高風險至高度風險狀態,并發現對太湖和巢湖富營養化風險的預測和實際的富營養化發生情況基本相符,并且高度風險區多位于受人為因素影響較大的區域.此外,盧少勇等[40]也對北京六湖泊表層底泥磷釋放誘發富營養化風險進行研究,發現六湖中以娛樂為主的景觀湖泊和受人為因素影響大的四個湖區處于高度風險,城市地表徑流是導致其污染的主要原因.因此,小興凱湖和北京六湖泊中的四湖表層沉積物磷釋放誘發富營養化的高度風險區都是受地表徑流影響較大的區域.

3 結論

3.1 小興凱湖表層沉積物的PSI與沉積物中活性鐵(Feox)含量呈極顯著正相關,與鐵鋁總量呈顯著正相關,DPS與沉積物中草酸銨提取的磷(Pox)含量呈顯著正相關.小興凱湖表層沉積物中活性鐵、鋁的含量影響著沉積物的磷吸附容量,其中,表層沉積物中活性鐵可能對磷起主要的持留作用.小興凱湖沉積物磷的吸附容量具有一定的空間差異,主要是由無定形的鐵、鋁氧化物及有機質等沉積物內在屬性的空間差異決定,但在一定程度上也取決于受人類活動等外在因素干擾的程度.

3.2 利用磷釋放風險指數(ERI)對小興凱湖表層沉積物中的磷的潛在釋放風險進行評估,結果表明:小興凱湖表層沉積物中磷釋放誘發富營養化的風險處于高度風險范圍,其中,受農業面源污染較大的北岸區域相比其他區域發生富營養化的風險更高.

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Phsophorus sorption capacity of surface sediments and risk assessment of potential phosphorus release in Lake Xiaoxingkai, China.

YU Shu-ling1,2, LI Xiao-yu1, ZHANG Ji-tao1, CHEN Guo-shuang1, LI Xiu-jun1*
(1.Key Laboratory of Wetland Ecology and Environment, Northeast Institute of Geography and Agroecology, Chinese Academy of Sciences, Changchun130102, China；2.University of Chinese Academy of Sciences, Beijing100049, China). China Environmental Science,2014,34(8)：2078～2085

Phosphorus sorption capacity of surface sediments are estimated by phosphorus sorption index (PSI) of sediments and degree of phosphorus saturation (DPS) in Lake Xiaoxingkai, China. The relationship between DPS and other indicators were analyzed, and the risk of potential phosphorus release were discussed by calculating phosphorus release risk index (ERI). The results showed that PSI ranged from9.78 to197.53 (mg·L)/(100g·μmol), with an average of59.77 (mg·L)/(100g·μmol). DPS ranged from9.95% to24.47%, with an average of15.41%. PSI was significantly and positively correlated to phosphorus (Pox), iron (Feox) and aluminum (Alox) extracted from sediment by ammonium oxalate. Rion extracted from sediment by ammonium oxalate might be the main factor to affect PSI. DPS was influenced mainly by original adsorbed phosphorus of sediments (or Pox). In addition, ERI ranged from8.99% to129.94%, which indicated that the Lake Xiaoxingkai might be in high potential eutrophication risk due to the release of phosphorus from surface sediments. Compared to the different sample points, the north area polluted by agricultural non-point source pollution has higher potential eutrophication risk than other areas.

t：phosphorus sorption index (PSI)；degree of phosphorus saturation (DPS)；phosphorus release risk index；amorphous Fe and Al oxides；Lake Xiaoxingkai

X524,X142

：A

：1000-6923(2014)08-2078-08

于淑玲(1988-),女,黑龍江綏化人,碩士研究生,主要從事濕地生態恢復及濕地評價研究.

2013-11-30

國家重大科學研究計劃資助(2012CB956100)

* 責任作者, 研究員, lixiujun@neigae.ac.cn