崔乃迪,寇婕婷,梁靜秋,王惟彪,郭 進,馮俊波,滕 婕,曹國威
(1.中國電子科技集團公司第三十八研究所,安徽合肥230088;2.中國科學院合肥物質科學研究院,安徽合肥230031;3.中國科學院長春光學精密機械與物理研究所應用光學國家重點實驗室,吉林長春130033)
生物傳感器是以生物活性單元作為生物敏感基元,對被測物具有高度選擇性的探測器,在環境監測、生物防范、食品檢測、疾病監控以及藥物研發中具有重要的應用[1-5]。近年來,隨著光子集成技術的發展以及片上實驗室(Lab-on-a-chip)概念的提出及發展,基于光波導微環諧振腔的生物傳感器由于兼具檢測速度快、靈敏度高、無需標記、不受環境和電磁波干擾等優點,已成為目前生物傳感領域的研究熱點之一[6-8]。
生物傳感器市場規模龐大,且每年呈上升趨勢,據美國市場信息反饋專業公司Market Research估計,到2018年生物傳感市場規模將增至168億美元,若加上傳感器周邊配套設施,生物傳感產業的市場規模將達數千億美元,生物傳感器相關方面的研究具有可觀的社會及經濟效益。
對于基于波導微環諧振器的生物傳感器[9],其無熱化研究近年來受到了較多的關注。這主要來源于常用的波導微環生物傳感器制備材料(如硅、氮化硅以及聚合物等)都具有較高的熱效應。在測試過程中,溫度引起的噪聲信號與傳感信號疊加,會使傳感測試系統的信噪比降低,甚至造成測試失敗。目前應用較多的解決辦法主要有加入溫控系統、溫度補償法以及配置參考微環等[10-11]。其中在整套的傳感系統中加入一個溫控子系統最為直接,但溫控系統占用較大的空間并且增加能耗,難以實現高度集成。設計參考微環的方法需要讓參考微環與待檢測物隔離,而且要保證與探測微環對溫度變化有相同的感知能力,這對器件設計和制備工藝都提出了更高的要求。同時如果參考微環與探測微環距離較遠,在面臨芯片溫度不均勻的情況時極易出現誤報現象。另外,溫度補償方法應用正負熱光系數材料相互補償的方式實現溫度不敏感性,但這種方法對材料要求較高,限制了器件的制備及應用[12-13]。
本文提出應用三環型波導微環生物傳感器實現生物傳感無熱化特性。傳感器芯片的每一個傳感單元由波導及3個微環諧振器構成,且3個微環的諧振波長不同。這樣就可以通過公式換算消去溫度對探測結果的影響項,從而實現傳感器的無熱化探測。由于3個微環均作為探測單元應用,所以相對參考微環方法,本文提出的三環型波導微環諧振器生物傳感器沒有浪費面積,而且由于3個微環密集排列(間距小于10 μm),避免了芯片溫度不均勻造成的測量偏差。綜上,本文提出的三環型波導微環諧振器生物傳感器,相對于傳統的無熱化解決方案,具有無需溫控裝置、集成度高及不受制備材料限制等優點。
根據諧振原理,對于波導微環諧振腔,其諧振條件為[12,14-15]:

式中:r為微環半徑,neff為微環有效折射率,λc為波導微環諧振腔的諧振波長。對上式進行溫度求導可得到溫度變化對微環諧振波長的影響特性:



另外,對于微環諧振腔結構生物傳感芯片,通過設計制作參考微環也可以得到溫度不敏感生物傳感器芯片,這種方法需要設計一個或多個不與待測物質接觸的參考微環,當對測試結果進行分析時,以參考微環作為判斷溫度影響漂移的基準,從而避免溫度對測量結果的影響。這種方法可以在不改變器件制作材料的基礎上避免溫度的影響,對傳感器芯片制備材料不提出特別要求。但這種方法也存在一些本質上的缺點:由于基于微環諧振器的生物傳感器的高集成特性,一塊芯片可以集成上百個傳感單元,如果一整片生物傳感芯片只配置一個參考微環,則參考微環與探測微環距離過遠,而在實際應用過程中,如果出現芯片溫度不均勻的情況,參考微環就不可能提供有價值的參考值。而若在每一個傳感單元中都布置參考微環則會出現面積浪費的情況,不利于高集成生物傳感芯片的設計制備。

圖1 三環型無熱化生物傳感其芯片傳感單元三維結構示意圖Fig.1 Three dimensional sketch map of the unit of the athermal biosensor with three micro-ring resonators
本文以SOI(Silicon-On-Insulator)為三環型無熱化生物傳感器芯片制備材料,其中SOI頂硅層厚為220 nm,下方二氧化硅埋層厚為2 μm。設計波導寬度為0.5 μm。本生物傳感器芯片可同時集成多個傳感單元,每個傳感單元由三個波導微環諧振器構成,圖1為三環型無熱化生物傳感器芯片單傳感單元結構示意圖。為了提高器件耦合效率,器件的入射及出射端均采用光柵耦合的方式。經由耦合光柵或側面耦合系統[17]耦合進入的電磁波由分束器分為3束[18],經過3個微環諧振器最后由耦合光柵出射,接入探測設備即可得到生物傳感器單元的出射譜線,分析可得被測物的折射率特性,從而分析被測物成分及含量等特征。
應用3個并聯微環諧振器作為一個傳感單元,編號為a,b,c的3個微環諧振器響應波長分別為1 550、1 500和1 580 nm,如圖2所示。其中微環諧振器a,b為探測微環,用于探測折射率變化引起的頻移。微環c為備用微環,如果微環a,b均工作正常,則其作為探測微環用以提供更多的傳感信息。若微環a或b工作失常,則其可作為備用微環承擔傳感作用,提高生物傳感系統的穩定性。

圖2 三環型無熱化生物傳感器結構示意圖Fig.2 Sketch map of the athermal biosensor based on three micro-ring resonators
對于微環結構生物傳感器,在通入被測物后,其波長變化主要由被測物致折射率變化、溫度致折射率變化以及溫度致形變引起的波長漂移三部分組成,分別由 Δλn,Δλt和 Δλa表示,那么對于本文提出的三環型無熱化生物傳感器系統來說就有:

由于選用SOI為傳感器芯片主體材料,且硅的溫度系數為1.8×10-4/℃,而熱膨脹系數僅為2.63×10-6/℃,所以,溫度變化致材料膨脹對探測器的測試不會產生實質性的影響,可以忽略。即便應用其他材料制作生物傳感器結構,該項也可以通過換算消掉。對于折射率影響項Δλn和溫度影響項Δλt,其對波長漂移的影響主要來自被探測物的引入以及溫度變化造成的波導有效折射率的變化,故上式可寫為:

由方程組(4)可見,除去備用微環方程,可得到含有兩個未知數的二元方程組,通過推到求解即可得到折射率項Δλn結果,其中Δnw為微環上包層折射率變化值,Δt為溫度變化值。
溫度對傳感器的影響主要來自于溫度變化導致探測器材料(本文中主要是硅和二氧化硅)折射率的變化,從而影響波導微環的有效折射率,最終導致微環響應波長發生漂移。根據有效折射率法有[15]:

通過計算可得微環諧振器特性隨溫度的變化曲線,如圖3所示,可見隨著Δt變化,曲線近線性

圖3 微環諧振器傳輸特性隨溫度的變化曲線Fig.3 Curves of the resonator transmission characteristic as a function of temperature
變化。隨著溫度的升高,波導微環諧振器的有效折射率逐漸增大,其中諧振波長為1 550 nm的微環有效折射率由1.857 54(Δt=-20℃)增大到1.867 54(Δt=50℃),如圖 3(a)所示。應用式(1)可計算得到圖3(b)所示溫度致波長漂移曲線,可見Δt=-20℃時,微環的響應波長藍移2.37 nm,而 Δt=50℃時,微環的響應波長紅移5.97 nm。同理對于相應波長為1 500 nm的微環,Δt在-20℃到50℃的區間內,也可得到其有效折射率1.925 1變化到1.936 0,同時微環相應波長變化值Δλ由-2.32 nm變化到6.27 nm。
對圖3(b)中曲線進行曲線擬合,發現做一次擬合均方差在10-6量級,比較精確。對于諧振波長為1 550 nm的微環,溫度影響項Δλt為:

同理,對于諧振波長為1 500 nm的微環,溫度影響項Δλt為:

折射率項Δλn是決定微環生物傳感器傳感精度的主要標準,同樣,根據折射率法可以得到圖4所示折射率變化對微環諧振器特性的影響曲線。其中圖4(a)為Δnw對微環諧振器有效折射率的影響曲線,對于響應波長為1 500 nm的微環,其有效折射率由1.928 13變化到1.989 53,而響應波長為1 550 nm的微環其有效折射率由1.860 66變化到1.925 16。圖4(b)為Δnw對折射率項Δλn的影響曲線,可見隨著包層折射率的增加,響應波長為1 500 nm的微環中心波長會出現最大為47.783 18 nm的紅移,而響應波長為1 550 nm的微環中心波長會出現最大為57.7300 3 nm的紅移。

圖4 微環諧振器傳輸特性隨上包層折射率變化曲線Fig.4 Transmission characteristic curves of the resonator as a function of cladding refractive index change
對圖4(b)所示曲線進行擬合,得到響應波長為1 500 nm的微環折射率影響項Δλn與Δnw之間的關系為:

同樣,對于響應波長為1 550 nm的微環可以得到:

將式(6~9)帶入到方程組(4),對于諧振波長為1 550 nm的微環有:

對于諧振波長為1 500 nm的微環則有:

解上述方程,并消去溫度影響項可得到無熱化生物傳感芯片特征方程:

由式(12)特征方程可知,本文提出的三環型無熱化生物傳感器芯片方案可以通過兩個不同中心頻率的探測微環諧振方程的計算消去溫度影響項,從而實現生物傳感器的無熱化方案。而另外一個微環則作為候補微環,若傳感單元中有微環工作失效,則該微環可替代失效微環單元完成探測任務。若傳感單元中所有微環均工作正常,則該微環作為探測微環參與傳感單元的探測,進一步提高傳感單元的探測精度。圖5為本文提出的三環型無熱化生物傳感器的特征曲線,將測得的波長漂移帶入到特征方程或特征曲線中,即可得到上包層的折射率變化值,從而分析待測物的含量及濃度等特征。

圖5 三環型生物傳感器特征曲線Fig.5 Characteristic curves of the biosensor based on three micro-rings
應用本文所提出的方法,也可以對三個微環方程進行聯立求解,這樣就可以消除Δλ1或Δλ2中的一項,從而僅需測得一個微環的波長變化值就可以根據特征方程計算的到待測物的折射率變化信息,從而分析待測物的物理特性。
本文通過將諧振波長分別為1 500、1 550和1 580 nm的3個微環諧振器并聯,實現生物傳感器芯片的無熱化設計,其中諧振波長為1 500和1 550 nm的微環作為探測微環,諧振波長為1 580 nm的微環為備用微環,通過對探測微環的頻移方程的計算,可將溫度影響項消除,從而得到與溫度變化無關的生物傳感器特征方程。在實際應用中,只需測量得到探測微環的諧振波長變化量,帶入到特征方程中即可得到折射率變化引起的波長漂移,從而得到待測物的含量、濃度等特征。由于探測微環間距小于10 μm,故可從根本上解決芯片局部溫度不均勻引起的測量誤差。另外,備用微環的配置使得傳感單元在有微環工作失常的情況下仍能正常探測,提高了傳感器的穩定性及可靠性。相對于已有的無熱化方案,本方案具有不受制備材料限制、消除局部溫度不均勻影響、集成度高等優點。
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