熱光伏太陽電池及其研究進展

彭英才，劉寶元，周子淳，沈波，馬蕾

（1.河北大學 電子信息工程學院，河北 保定 071002；2.北京大學 介觀物理國家重點實驗室，北京 100871）

近幾十年來，以太陽電池為主的現代光伏技術獲得了迅速發展.作為第1代的單晶Si太陽電池、多晶Si太陽電池和化合物單晶GaAs太陽電池，它們具有相對較高的轉換效率，但是其制作成本也相對較高；作為第2代的薄膜太陽電池耗材少，工藝簡單，顯著降低了制作成本，但是由于材料性質等方面的限制，其能量轉換效率有待提高；2003年，Green［1］提出了以低成本、高效率、無毒性、長壽命和高可靠性為特點的第3代太陽電池，由此開辟了新概念太陽電池研究與開發的新時代［2］.

在各類太陽電池中，熱光伏太陽電池占有重要的地位.由于它對紅外波段的光子能量具有很好的吸收特性，可以顯著拓寬光譜的能量吸收范圍，故能量轉換效率可以大大提高.理論計算指出，1個熱光伏系統理想條件下的預期轉換效率可以達到60%［3］.熱光伏系統具有很多優點，如能量輸出密度高、轉換效率高、污染小、壽命長、發電的同時可以產生熱能等［4－5］，這使得它不僅在游艇、汽車、爐壁等民用設施領域具有重要應用，而且在軍工和航天領域都具有廣泛的應用前景.熱光伏電池是熱光伏系統的主要組成部件，本文將對熱光伏系統的工作原理和熱光伏太陽電池的研究進展進行簡要評述.

1 熱光伏系統的工作原理

一個熱光伏系統應包括以下幾個部分：熱源、熱輻射器、光學濾波器、熱光伏電池、熱回收器以及輔助組件等，圖1a示出了一個基本的熱光伏系統的結構.其工作原理是：熱源把能量（如太陽能、化學能、生物能等）傳給熱輻射器，熱輻射器把接收到的能量轉換成熱輻射能，并經過濾波器輻射到熱光伏電池表面.其中，能量低于電池禁帶寬度的光子不能通過濾波器將被反射回熱輻射器表面，能量高于熱光伏電池禁帶寬度的光子將會被電池吸收以產生光生載流子，從而實現熱輻射能向電能的轉換.此外，由于燃料燃燒后排出系統的是高溫氣體，如果這些高溫氣體直接排放，就會帶走大量的熱能，為了提高系統的熱電轉換效率還需要安裝熱回收器.圖1b給出了1個以SiC輻射器和以GaSb光伏電池為主構成的實際太陽能熱光伏系統裝置圖.

圖1 熱光伏系統結構組態示意（a）與1個實際太陽能熱光伏系統裝置（b）Fig.1 Structural configuration of TPV system and apparatus of a practical solar thermophotovoltaic system

目前，由于實際熱光伏系統的轉換效率受到各種因素的制約，因而與理論相比存有較大差距.所以，如何進一步提高效率是熱光伏系統研究所面臨的一個重要課題［6］.目前研究工作主要集中于熱光伏電池的結構設計和性能優化方面，本文將對各種熱光伏電池的研究進展進行簡要評述.

2 不同類型的熱光伏電池

熱光伏電池是TPV（熱光伏）系統的核心部件，它的原理是利用紅外光電器件將熱輻射能轉換為電能，其效率高低直接影響著系統的效率.由于熱輻射器的典型溫度為1 000～1 500 ℃，輻射光子能量主要處于紅外光譜范圍，這就要求與之相匹配的熱光伏電池的禁帶寬度相對較窄.目前，重點研究的熱光伏電池是采用Si，Ge，Ⅲ－Ⅴ族直接帶隙半導體以及量子阱等材料與結構制作而成.

2.1 Si與Ge光伏電池

Si是典型的光伏材料，在1個太陽光照射條件下，Si p－n結太陽電池的理想轉換效率接近30%［1］.由Si材料制備的熱光伏電池具有耐高溫的特點，因此可以把它放置在離熱輻射器較近的位置.最早的熱光伏系統中的電池也是用Si材料制作的，但是由于它的禁帶寬度為1.12eV，不能很好地和熱輻射器光譜匹配，因此選用Yb2O3作選擇輻射器可以較好地解決這個問題［7］.使用Yb2O3作選擇輻射器Si作光電池的系統有幾點要求：1）選擇輻射能量在1.05～1.27eV 可調，這是因為禁帶寬度在1.1～1.5eV 的半導體材料正好處在最佳的光譜吸收范圍；2）是應該盡量減小外部反射；3）是應盡量減小背表面復合；4）是輻射密度至少是太陽輻射的5倍，而且串聯電阻要足夠小.

Bitnar等人［8］用Yb2O3作選擇性輻射器，以石英做濾波器和采用Si光伏電池設計制作了熱光伏系統.室溫下測得短路電流密度為171mA／cm2，開路電壓為0.738V，輸出功率密度為81.2mW／cm2，系統效率為2.4%.Qiu等人［9］把多孔結構的Yb2O3應用于輻射器并與聚光Si太陽電池陣組成TPV 系統.由于多孔結構可以使燃料和空氣按照預期比例混合，從而提高燃燒效率，進而大幅提高輻射功率密度，圖2a示出了該聚光電池的短路電流和開路電壓隨輻射功率密度變化的關系.從圖2a可以看出，短路電流會隨著輻射功率密度的增加而大幅度增加.當燃燒空氣被預熱到550 ℃時，Si電池陣列能夠產生200mW／cm2的功率.

Ge也是一種很好的Si基半導體材料，其禁帶寬度為0.66eV.由于它具有較窄的帶隙，使其在對紅外波段光子吸收方面具有明顯優勢.此外，與Ⅲ－Ⅴ族直接帶隙半導體相比，Ge材料的價格低廉，制作Ge熱光伏電池襯底的成本比GaSb要低，而且Ge電池表面不像GaSb電池表面那樣需要鈍化.迄今，人們已對Ge作為底電池的疊層或三結結構進行了大量的研究［10］.

Er2O3作選擇輻射器能夠較好地與Ge光伏電池相匹配，主要是因為它的輻射能量范圍與Ge材料帶隙非常接近［11］.Andreew［10］按照黑體輻射計算結果指出在0～1 820nm 光譜范圍電池效率可達16%，雖然該效率低于具有0.72eV 帶隙的GaSb光電池，但是Ge電池對低能量光子的反射率比GaSb電池要高.由于Ge對自由載流子的吸收較少，所以可在Ge電池的背部增加反射層，把沒有被電池吸收的可用光子重新反射回電池重新利用，從而達到更好的光學匹配，同時還可以把不能被電池吸收的光子反射回熱輻射器以維持輻射器表面較高的溫度.Datas等人［12］利用等金屬有機化學氣相淀積（MOCVD）的方法制作了Ge熱光伏電池，將鎢熱輻射器做成圓柱形，并在其周圍分別設置7個和8個串聯的Ge電池.圖2b是電池轉換效率和電池陣列功率隨輻射功率密度變化的曲線，從圖中可以看出，當溫度為2 000K，輻射功率密度為885mW／cm2時，電池的最大效率為10%，8個電池的輸出功率為0.58 W.Heide等人［13］采用液相外延（LPE）和MOCVD的方法制作了Ge電池，并用非晶硅層對Ge的表面進行鈍化，然后在非晶Si鈍化層上分別蒸一層Pd和Ag，再用激光燒蝕的方法做線接觸.在1個太陽光照條件下，測得該電池的開路電壓為205.5mV，短路電流密度為42.1mA／cm2，填充因子為61.8%，電池最高效率可達5.34%.

圖2 聚光Si電池陣列短路電流、開路電壓與電池轉換效率隨輻射功率密度的變化Fig.2 Short circuit current，open circuit voltage and TPV cell efficiency as a function of radiant power density for a silicon concentrator cell array.

2.2 GaSb電池

GaSb是一種重要的Ⅲ－Ⅴ族二元系化合物半導體材料，它的禁帶寬度約為0.72eV，與多種輻射體的光譜配合較好.由于p型GaSb表面載流子復合速率較低，人們大多采取在n型GaSb表面擴散p型雜質的方法制備同質結GaSb電池，采用這種方法制備的電池具有很高的量子效率.近年來，隨著GaSb研究的深入，Zn擴散方法憑借其工藝簡單、價格低廉的特點而成為主流，并應用于商業化生產.

GaSb一般可作為疊層電池的底電池而使用.Khvostikvo等人［14］利用LPE 方法制備了GaAs／GaSb太陽電池，其中GaAs作為頂電池，GaSb作為底電池，在300個太陽光的條件下測得其效率為6%.Wang等人［15］建立了GaSb吸收系數的解析模型，并對各參數進行了優化，圖4給出了該電池開路電壓、短路電流和填充因子隨溫度的變化曲線.由圖3a和3b可以看出溫度從1 200K 上升到2 000K，開路電壓Voc從0.39V上升到0.48V，短路電流密度Jsc從0.96A／cm2上升到32A／cm2，最高轉換效率為13.6%.Vlasov等人［16］利用LPE和Zn擴散的方法制作了GaSb 電池并在系統中加裝了聚光器，在聚光率為250 倍（AM1.5，AM1.5即光線通過大氣的實際距離為大氣垂直厚度的1.5倍）的條件下，測得電池效率為8%.Kim 等人［17］在TPV 單片互聯模塊方面取得了突破性的進展，他們利用晶片規模加工技術在半絕緣GaAs襯底上制作了單片集成GaSb電池陣列，使得在晶片上建立整體式互聯模塊陣列成為可能.

圖3 GaSb熱光伏電池光伏性能的溫度依賴性Fig.3 Temperature dependent properties of GaSb thermophotovoltaic cells＇s photovoltaic performance

2.3 InGaAs電池

InGaAs是一種三元合金，其帶隙在0.36～1.42eV 內連續可調.目前制備的以InP 為襯底的InGaAs電池的禁帶寬度約為0.6eV，與中紅外波段光譜配合較好，是制備熱光伏電池的理想材料.選用InP做襯底是因為它和電池成絕緣且對熱光伏有效波段的吸收率低.因此一般在InP襯底背面加裝背反射層，這樣做有2個好處，一是能夠把可吸收光子反射回電池有源區以提高轉換效率，二是可以把不能吸收的光子反射回熱輻射器以維持其較高的溫度.

Karlina等人［18］用液相外延和Zn、P氣相擴散的方法在InP襯底上制備了In0.53Ga0.47As／InP異質結結構的熱光伏電池，并在電池背面增加了MgF2／Au紅外反射層，結構如圖4a所示.圖4b中1，3曲線分別對應2種電池的外量子效率；2，4曲線分別對應2種電池的反射譜.測得當電流密度為1A／cm2時，開路電壓Voc＝0.465V，填充因子FF＝64%.Cederberg等人［19］用MOCVD 的方法，制備了采用一體連接模式設計的In0.68Ga0.32As熱光伏電池，并在InGaAs層和襯底之間生長了一層減少晶格失配的InPAs緩沖層.測得外量子效率在1 200nm 波長處可達82%，每個電池的開路電壓為348mV，填充因子為70%.譚明等人［20］通過對As組分漸變的InAsP緩沖層厚度的優化，將晶格失配引起的位錯完全弛豫在緩沖層內.與晶格失配沒有被完全弛豫的熱光伏電池相比，開路電壓為0.21V，比未優化的0.19V 高出0.3V，外量子效率最高可達85%，轉換效率也提高了30%.Ji等人［21］采用MOCVD 的方法，在InP襯底上制備了禁帶寬度為0.6eV的In0.69Ga0.31As熱光伏電池，也采用InPAs作為緩沖層并優化了其厚度，使得晶格失配僅為1.2%.在AM1.5光照強度下測得短路電流密度Jsc＝47.6mA／cm2，開路電壓Voc＝0.215V，轉換效率為6.9%.

圖4 p－n型和n－p型InGaAs電池結構圖與InGaAs電池的外量子效率譜和反射譜Fig.4 Structure of the p－n and n－p thermophotovoltaic cell and spectra of the external quantum yield and reflection spectra for the InGaAs thermophotovoltaic cells

2.4 InGaAsSb電池

由于GaSb的禁帶寬度約為0.72eV，仍然不能很好地與溫度較低的輻射器相匹配.為了更充分的利用紅外光，以提高轉換效率，人們把目光轉向了禁帶寬度更窄的四元合金InGaAsSb 上，它的帶隙在0.5～0.6eV內.目前，熱光伏電池的研究工作主要集中于四元合金InGaAsSb上.InGaAsSb電池制作方法有多種：如液相外延（LPE）法、MOCVD 法和分子束外延（MBE）法等.

Qiu等人［22］在n型GaSb襯底上先生長n型InGaAsSb層，再擴散p型InGaAsSb層，其禁帶寬度為0.53eV，增加表面反射層可有效提高內量子效率.測得電池最高內量子效率達到90%以上，短路電流密度高于1A／cm2，開路電壓大于0.3V.Peng等人［23］為了研究設材料參數對開路電壓的影響，設計制作了p－GaSb窗口層／p－In0.2Ga0.8As0.18Sb0.82發射區／n－In0.2Ga0.8As0.18Sb0.82基區／n－GaSb襯底結構的TPV 電池，通過模擬發現InGaAsSb電池的暗電流主要來自于p區，由表面復合和俄歇復合造成.通過優化材料參數和使用表面鈍化技術可以有效降低表面復合速率并降低載流子濃度，從而提高開路電壓.而后他們又用PC－1D模擬了InGaAsSb熱光伏電池各個參數的溫度依賴特性，并給出了當溫度在200～400K 變化時短路電流、開路電壓、填充因子、輸出效率和光電轉換效率的溫度系數，它們分別為6.55 mA／（cm2·℃），－1.03mV／℃，－0.001 1／℃，－3.38 mW／（cm2·℃）和－0.155%／℃.Bouzid 等人［24］計算了In0.2Ga0.8As0.18Sb0.82作熱光伏電池的TPV 系統的熱電轉換效率，在該系統中，熱源為放射性同位素，輻射系數為0.78.當溫度為1 300K時，電池的表面復合速度為700cm／s，轉換效率可達29%以上.

2.5 量子阱電池

量子阱熱光伏電池就是在p－n結的基礎上添加了本征i層形成p－i－n結構，并在本征層中嵌入量子阱結構.這樣做的好處在于：首先通過改變量子阱材料的組分數、勢阱層寬度和勢壘層厚度，可以方便地調控其禁帶寬度和量子化能級間距；二是多量子阱結構中的界面缺陷相對較少，這將有效減少界面非輻射復合中心，由此可使暗電流進一步降低；更重要的是，多量子阱太陽電池無需像疊層太陽電池那樣，要在每個子電池中制作一個高濃度摻雜的超薄隧穿結，因而大大降低了工藝難度［2］.

Tokranov等人［25］GaSb襯底上制備了p溝道GaSb量子阱，并添加了AlGaAsSb超晶格緩沖層，其結構如圖5a所示.當樣品的摻雜濃度為1.1×1012／cm2時，空穴最大遷移率為1 070cm2／Vs.Carsten［26］等人在InP襯底上制備了InGaAsP量子阱電池，并用氧化鉺材料作為選擇性熱輻射器.圖5b是在1 500nm 的窄帶照射下InGaAsP量子阱電池和異質結體電池的I－V 特性.從圖中可以看出，InGaAsP量子阱電池的開路電壓、短路電流和輸出功率都大于體電池.

圖5 p溝道GaSb量子阱結構熱光伏電池的示意與InGaAsP量子阱電池和異質結體電池的I－V 特性曲線Fig.5 Schematic layout of the p－channel GaSb QW structure and I－Vcurves of InGaAsP quantum well cell and bulk heterojunction cell

為了把吸收光譜向中遠紅外范圍拓展，有人想到把中間帶的結構引入熱光伏電池的制作中.但是對中間帶電池的設計有2個相互矛盾的要求：一是中間帶材料要有特定的能量寬度，可以使價電子很好的從價帶躍遷到中間帶或從中間帶躍遷到導帶.二是中間帶應該足夠窄，從而減小載流子通過微帶的輸運.子帶間熱光伏電池的引入，可以很好地解決這個矛盾，它吸收輻射光子后產生的載流子可以在子帶之間躍遷，不再依賴于材料的帶隙，因此它把熱光伏電池的吸收譜范圍擴展到中紅外甚至遠紅外部分［27－28］.在具有InPAs緩沖層的InP襯底上生長晶格失配的InGaAs，其禁帶寬度為0.6eV.當熱源溫度為1 300K 時，該電池的功率約為0.8 W／cm2.在該結構中加入中間子帶，相同的溫度下通過模擬得出熱光伏電池的功率1.4 W／cm2［29］.

3 TPV 系統的主要應用

目前，熱光伏系統已在各個領域中獲得了重要應用.首先，在民用領域中，為了減少化石燃料的燃燒和降低對能源的浪費，基于TPV 技術的熱電聯產（CHP）系統受到了人們的廣泛關注［30－31］，Bianchi等人［32］設計的基于TPV 技術的CHP系統能為居民住宅供暖的同時提供電能，該系統能夠節省10%的燃料，并且每年能為用戶節省高達35%的用電費用.此外，Butcher等人［33］基于TPV 技術設計出一個自供電的燃油水暖系統，該系統的電功率為119 W，熱光伏電池陣列的功率密度超過1 W／cm2.隨著便攜式TPV 技術的發展，更多的小型TPV 系統應用于日常生活中，如手機、電腦、電瓶等小型設備的供電［33－34］.Butcher等人［33］利用TPV 技術設計了一個停車加熱系統并應用于各類汽車和卡車，與傳統的加熱系統相比，它不再依賴于汽車電瓶的存儲容量，而是利用TPV 直接供電.

熱光伏系統在軍事和航天領域也有很好的應用前景.為了減少戰場燃料消耗，Langham 等人［35］設計了用Sr－90，Cs－137，Cm－244等放射性輻射源作為熱源，熱光伏電池作為吸收器的熱電轉換系統，為遠征部隊提供電能.John等人［36］設計了InGaN／InN／InAs 3層熱光伏電池，該電池把核反應堆輻射的紅外波段的光子直接轉換為電能提供給核潛艇.此外，Ellis［37］正試圖把一種微熱光伏電池應用于一些MEMS元件中，并把它們應用于武器裝備.在航天領域，航天飛船采用布雷頓環能量轉換系統產生10kW 的功率系統質量為2.8 t，而采用熱光伏發電機產生相同的功率系統質量為390kg，后者僅為前者的14%.Kovacs等人［38］設計了熱光伏發電機為航天飛船執行多個連續任務，或執行長期探索任務提供電能，該發電機可以產生5kW～0.5 MW 的功率.

4 結束語

介紹了熱光伏系統的工作原理，評述了熱光伏電池最近的研究進展.隨著光伏產業的迅速發展，熱光伏技術得到了很大的發展，已經由最初的僅應用于航空航天和軍事領域擴展到了民用領域.熱光伏技術的未來發展仍然存在以下問題：1）目前用于熱光伏電池的材料種類較少，一般熱光伏電池的材料價格較為昂貴而且禁帶寬度仍然較大，不能很好地和熱輻射器相匹配，因此需要研制價格更為低廉、帶隙更窄的半導體材料.2）結構比較復雜，能量在各部件之間轉換時損失嚴重，實際的效率還很低.3）檢測技術不夠成熟，應該針對熱光伏系統建立完備的檢測機制，以獲得及時有效的數據信息.4）大多數研究都是針對熱光伏系統的單個部件進行的，尤以對熱光伏電池性能的改進為主，缺少對整體系統的優化.相信隨著熱光伏太陽電池制備加工手段的逐漸成熟和理論研究的不斷深入，熱光伏技術會得到更加迅速而全面的發展，其優勢也會進一步體現出來.

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