多球譜儀測量BNCT醫院中子照射器中子束能譜

陳 軍，李春娟，李 瑋，宋明哲，張紫竹

(1.中國原子能科學研究院 計量測試部，北京 102413；2.北京凱佰特技術有限公司，北京 102413)

自1936年Loche[1]提出中子俘獲治療的概念以來，作為二元輻射療法的硼中子俘獲治療(BNCT)因其潛在的功效引起了人們極大的關注。目前，我國首個BNCT醫院中子照射器(IHNI-Ⅰ)已建設完成，在其投入臨床應用前，需對中子束的源項參數進行測量，以確保治療的有效性和安全性。中子能譜在BNCT源項參數中扮演著重要的角色：中子通量密度和中子劑量等參數的確定強烈依賴于中子的能量分布，為此，本文利用改進的多球譜儀測量熱中子束和超熱中子束能譜，以驗證設計結果的準確性。

醫院中子照射器的主體為30 kW微型反應堆，配有2個中子照射孔道和1個血硼濃度分析孔道，均為錐形準直。2個照射孔道由反應堆徑向對稱引出，分別提供熱中子束和超熱中子束，孔徑為12 cm，滿功率運行時，設計中子通量密度分別為2×109cm-2·s-1和4×108cm-2·s-1。血硼濃度分析孔道由熱中子照射孔道切向引出，提供血硼濃度分析用熱中子束，孔徑為2 cm。

1 測量裝置

1.1 多球譜儀

多球譜儀法廣泛應用于中子譜學和中子劑量學領域[2-3]。由于常規多球譜儀的響應函數在0.1～100 keV之間顯著重疊，使其在該能區的能量分辨率很差[3]，而對于BNCT中子束，尤其是超熱中子束，100 keV以下能區的中子十分重要，因此需對譜儀進行改進，以提高其在該能區的能量分辨率，從而滿足BNCT中子束中子能譜測量的需要。如圖1所示，本工作中建立的多球譜儀包含由1個SP9型球形3He正比計數器和9個直徑為6.35～30.48 cm的聚乙烯球組成的常規單元，以及4個由直徑為7.62 cm聚乙烯球包裹于4、10、30 mm厚硼殼(以1 mm厚鋁為壁的碳化硼殼)內和直徑為10.16 cm聚乙烯球包裹于40 mm厚硼殼內組成的擴展單元。測量時，常規單元還將包裹于1 mm厚鎘套內組成包鎘單元。各探測單元對應的標識列于表1。

a——常規單元；b——擴展單元

表1 多球譜儀探測單元標識

1.2 響應函數的計算與校準

1) 響應函數的計算

在西安脈沖反應堆熱柱[4]上利用熱中子參考輻射場對3He原子數密度進行標定，并確定聚乙烯球和硼殼的密度，然后利用MCNP程序計算多球譜儀的響應函數。由于探測單元的幾何結構對響應函數有很大影響，因而，計算中應盡可能詳細和準確地描述各部分的結構材料，尤其是靠近探測器靈敏區附近的材料[5]。根據響應函數的具體變化情況，對于小球、大球和帶有硼殼的探測單元，分別計算了36個、56個和120個能量點，再通過對數等間隔內插得到207個能量群的響應函數，結果如圖2所示。由圖2可看出，包硼單元響應函數的峰位恰好位于常規單元響應函數的嚴重重疊區(0.1～100 keV)，極大地改善了常規單元在此能區的能量分辨。

2) 響應函數的校準與驗證

利用標準252Cf中子源校準多球譜儀響應函數。在相同條件下獲得死時間修正后的各探測單元凈計數率，然后通過MAXED程序[6]進行解譜，調整控制參數χ2，使結果譜與標準252Cf源中子能譜[7]一致，可得到由252Cf中子源能譜和響應函數計算的各探測單元計數率Ncalc與測量的計數率Nmeas的比值，結果如圖3a所示。根據圖3a即可得各探測單元響應的平均修正系數。繼續調整控制參數χ2至運算收斂時的最小值，得到響應函數修正前測量的252Cf源中子能譜，如圖4所示。

圖2 多球譜儀的響應函數

圖3 響應函數修正前(a)、后(b)的Ncalc/Nmeas

響應函數修正后重新解譜，得到的252Cf中子源能譜如圖5所示，同時可得到由解得的252Cf中子源能譜和修正的響應函數計算的各探測單元計數率Ncalc與測量的計數率Nmeas的比值，如圖3b所示。

利用校準后的多球譜儀測量241Am-Be源的中子能譜，并與標準241Am-Be中子源能譜[7]進行比較，結果示于圖5。

圖4 響應函數修正前的252Cf中子能譜

2 IHNI-Ⅰ中子束能譜測量

2.1 實驗方法

由于孔道口處中子束不能覆蓋所有探測單元，且多球譜儀探測效率高，無法選擇適當的反應堆功率消除死時間過大的影響，為此設計了如下實驗方法：1) 優化設計一個孔徑為3 cm的準直器塞入錐形孔道口進行限束，該準直器具有良好的限束效果，且對中子能譜無較大影響[8]；2) 在探測單元距準直器口110 cm處進行測量，散射本底即可通過影錐法扣除，當反應堆運行于最小穩定功率時，各探測單元計數率死時間影響均在可修正范圍，同時，測量位置的中子束可覆蓋所有探測單元；3) 由于IHNI-Ⅰ照射器孔道為錐形準直，中子束呈發散狀不均勻分布，因而通過掃描中子束的方法獲得測量位置的徑向中子分布，然后利用MCNP程序計算實際中子分布和均勻中子分布時探測單元的計數率比值，從而將各探測單元的計數率從不均勻束修正到均勻束；4) 考慮空氣和準直器的影響，利用MCNP程序通過反迭代的方法[9]將110 cm處測得的中子能譜修正到孔道口處。

2.2 測量結果

以理論計算的中子能譜作為初始譜，利用MAXED程序解譜，結果通過多次反迭代得到孔道口處的中子能譜，如圖6所示。

此外，利用加拿大BTI公司生產的ROSPEC譜儀[10]分別測量了熱中子束和超熱中子束的能譜，如圖7所示，以驗證多球譜儀的測量結果。該譜儀包含1個直徑2 cm的3He正比計數器、1個直徑2 cm的包硼3He正比計數器(測量能量范圍為熱能～50 keV)、3個直徑2 cm的充H2(氣壓分別為1.01×105、4.05×105、7.09×105Pa)正比計數器(測量能量范圍為50 keV～1.5 MeV)及1個直徑為6 cm、氣壓為1.01×106Pa的充CH4正比計數器(測量能量范圍為1.5～4.5 MeV)，各探測器固定于一個可旋轉的底盤上，由計算機控制繞底盤中心勻速旋轉。由于ROSPEC譜儀在熱能～50 keV能區只有2個探測器進行測量，能量分辨率很差，因而在該能區僅能給出類似矩形的分布，但仍可看出，其譜面積(表示積分通量密度)與多球譜儀測量的相應能區的譜面積基本一致。在高能區(50 keV～4.5 MeV)，ROSPEC譜儀的測量結果更高，盡管由于ROSPEC譜儀的測量范圍不能覆蓋更高能區，無法對更高能量中子產生的下散射(高能中子與含氫正比計數器中的H相互作用，產生的反沖質子落在脈沖幅度譜的相對低能區)影響進行修正，且由于譜儀的旋轉和大小不同，無法對尺寸不同的探測器進行不均勻束歸一修正，但由此可定性判斷中子束中可能存在相對較多的高能中子。

圖5 響應函數修正后解得的252Cf源和241Am-Be源的中子能譜

圖6 多球譜儀測量的中子束能譜

圖7 ROSPEC譜儀和多球譜儀測量的中子能譜比較

為進一步定量驗證多球譜儀測量的準確性，利用金箔測量了熱中子束在PMMA體模內的中子通量密度深度曲線(可反映中子譜的軟硬程度)，并與以測量譜為源項的MCNP模擬結果進行比較，結果示于圖8。由圖8可見，兩者符合較好，間接證明了測量結果準確可靠。

2.3 不確定度評估

本工作所關注的中子能量區間可劃分為熱中子能區(0.5 eV以下)、超熱中子能區(0.5 eV～10 keV)和快中子能區(10 keV以上)，因而針對以上能區的譜積分中子通量密度的不確定度進行評估，結果列于表2。

圖8 熱中子束在PMMA體模內的中子通量密度深度曲線

表2 測量結果不確定度評估

3 結論

針對BNCT中子束，設計了改進的主動式多球譜儀，并對其響應函數進行了校準與驗證，同時通過大量實驗對影響探測單元計數率的因素(如探測器的定位、反應堆功率變化等)進行了多次測試和校對，以確保數據的準確可靠。同時，針對醫院中子照射器的特點，通過相應的實驗方法研究，解決了不均勻發散束測量、探測系統死時間過大、散射本底扣除等問題。此外，利用ROSPEC譜儀和金箔對中子能譜和PMMA體模內的中子通量密度深度曲線進行了測量，驗證了多球譜儀測量結果的可靠性。本工作為醫院中子照射器臨床試驗研究的開展提供了重要的源項參數，同時也為BNCT中子束能譜的測量提供了相應的技術手段。

參考文獻：

[1] LOCHE R G L. Biological effects and therapeutic possibilities of neutrons[J]. American Journal of Roentgenology, 1936, 36: 1-13.

[2] BRAMBLETT R L, EWING R I, BONNER T W. A new type of neutron spectrometer[J]. Nucl Instrum Methods, 1960, 9: 1-12.

[3] ALEVRA A V, THOMAS D J. Neutron spectrometry in mixed fields: Multisphere spectrometer[J]. Radiat Prot Dosi, 2003, 107(1-3): 37-72.

[4] 劉書煥,江新標,于青玉,等. 西安脈沖堆熱柱孔道中子束流參數測量[J]. 核動力工程,2007,28(4):1-4.

LIU Shuhuan, JIANG Xinbiao, YU Qingyu, et al. Parameter measurement of thermal neutron beam in thermal column of Xi’an Pulse Reactor[J]. Nuclear Power Engineering, 2007, 28(4): 1-4(in Chinese).

[5] WIEGEL B, ALEVRA A V, SIEBERT B R L. Calculations of the response functions of bonner spheres with a spherical3He proportional counter using a realistic detector model, PTB-N-21[R]. Germany: PTB, 1994.

[6] REGINATTO M, GOLDHAGEN P. MAXED: A computer code for the deconvolution of multisphere neutron spectrometer data using the maximum entropy method, EML-595[R]. USA: USDOE, 1998.

[7] ISO 8529-1:2001(E) Reference neutron radiations, Part 1: Characteristics and methods of production[S]. Geneva, Switzerland: International Organization for Standardization, 2001.

[8] 陳軍,李春娟,宋明哲,等. BNCT醫院中子照射器輻射場特性參數初步測量[J]. 中國工程科學,2012,14(8):106-112.

CHEN Jun, LI Chunjuan, SONG Mingzhe, et al. Preliminary characterization of radiation fields of IHNI-Ⅰfor BNCT[J]. Engineering Sciences, 2012, 14(8): 106-112(in Chinese).

[9] ROBERTS N J, PARFITT M J. MCNPX modeling of the NPL manganese bath facility based on a converted CAD model[J]. Radiation Measurements, 2010, 45(10): 1 346-1 349.

[10] ING H, CLIFFORD T, MCLEAN T, et al. ROSPEC: A simple reliable high resolution neutron spectrometer[J]. Radiat Prot Dosi, 1997, 70(1-4): 273-278.