液閃TDCR測量裝置研制

呂曉俠，陳細(xì)林，姚順和

(中國原子能科學(xué)研究院 計(jì)量測試部，北京 102413)

采用液閃方法測量3H、14C及63Ni等低能純β核素的活度，具有制源簡便及探測效率高等優(yōu)勢，因此液閃測量在輻射環(huán)境監(jiān)測、反應(yīng)堆安全防護(hù)及工業(yè)測井等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用。常規(guī)的液閃測量裝置是雙管符合型液閃譜儀或液閃計(jì)數(shù)器，此類儀器采用兩個(gè)獨(dú)立的光電倍增管測量液體閃爍放射源，對兩個(gè)光電倍增管探測到的信號進(jìn)行符合。通過測量與放射源猝滅程度對應(yīng)的猝滅指示參數(shù)，及預(yù)先標(biāo)定的猝滅指示參數(shù)——效率刻度曲線，來確定探測效率。因此，測量結(jié)果的準(zhǔn)確性受效率刻度標(biāo)準(zhǔn)源準(zhǔn)確度的限制。液閃三管兩管符合比(TDCR)方法是一種放射性活度絕對測量方法，采用TDCR方法的液閃測量裝置，不需進(jìn)行效率刻度且測量結(jié)果準(zhǔn)確。目前，國內(nèi)外有10余個(gè)計(jì)量實(shí)驗(yàn)室(如英國NPL實(shí)驗(yàn)室、美國NIST實(shí)驗(yàn)室、德國PTB實(shí)驗(yàn)室、法國LNHB實(shí)驗(yàn)室、中國計(jì)量科學(xué)研究院電離輻射研究所實(shí)驗(yàn)室等)相繼建立了TDCR裝置。國防科技工業(yè)電離輻射一級計(jì)量站新建了一套TDCR液閃測量裝置，以提高β核素活度測量的準(zhǔn)確性。本文介紹TDCR方法的測量原理和采用的效率計(jì)算公式，以及新建裝置采用的實(shí)驗(yàn)電子學(xué)線路和結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，通過3H放射源活度測量結(jié)果及其不確定度分析，驗(yàn)證裝置的可靠性。

1 TDCR方法原理

在液閃測量中，放射性核素與閃爍液混合，形成穩(wěn)定、均相的溶液體系，液體閃爍體受到放射性核素發(fā)射的粒子或光子激發(fā)，發(fā)射熒光，光電倍增管收集閃爍光并將其轉(zhuǎn)化為電流脈沖而被探測。作為非常規(guī)液閃測量裝置，TDCR裝置采用3個(gè)獨(dú)立的光電倍增管測量液體閃爍放射源。這種獨(dú)特的探頭設(shè)計(jì)的目的在于通過3個(gè)光電管輸出的3路信號，分別組合得到3路雙管符合AB、BC和AC信號，3管符合T(ABC)及邏輯相加D(AB+BC+AC，即3個(gè)雙管符合相加)信號，通過應(yīng)用物理模型、選定合理參數(shù)對每路探測效率進(jìn)行計(jì)算，可獨(dú)立得到放射源活度，避免效率外推帶來的不確定性。而各道計(jì)數(shù)率之間的相互驗(yàn)證，也保證了測量系統(tǒng)的準(zhǔn)確性。上述各路輸出信號的探測效率為：A道，1-pA；B道，1-pB；C道，1-pC；AB道，(1-pA)(1-pB)；BC道，(1-pB)(1-pC)；AC道，(1-pA)(1-pC)；AB+BC+CA道，(1-pA)(1-pB)+(1-pB)(1-pC)+(1-pC)·(1-pA)-2(1-pA)(1-pB)(1-pC)；ABC道，(1-pA)(1-pB)(1-pC)。其中，pA、pB、pC分別為3個(gè)光電倍增管的探測零幾率。

若統(tǒng)計(jì)模型采用泊松分布，零幾率可近似表述為：

p=e-EQ(E)/3λ

(1)

其中：λ為系統(tǒng)的FOM值[1]，其物理意義為光陰極產(chǎn)生1個(gè)光電子所需要的有效能量；E為粒子能量；Q(E)為電離猝滅修正。

(2)

其中：dE/dx為能量損失，MeV·cm2·g-1，可由Bethe-Bloch公式計(jì)算或查表得到；kB為系統(tǒng)自由參數(shù)，由實(shí)驗(yàn)確定；Iexc為激發(fā)能。

對于能譜分布為S(E)的β粒子，每個(gè)光電倍增管的探測效率由其能譜積分得到。由于3個(gè)光電倍增管的量子效率不同，對應(yīng)的FOM值分別為λA、λB、λC。此時(shí)雙管符合探測效率εxy和3管符合探測效率εT分別為：

xy=AB，BC，CA

(3)

(4)

通過求式(5)中f的最小值，從而迭代求解得到λA、λB、λC。

(5)

3管符合計(jì)數(shù)率NT與雙管符合邏輯相加的計(jì)數(shù)率ND之比為實(shí)驗(yàn)TDCRexp值，系統(tǒng)FOM值確定后，該值與計(jì)算得到的TDCRth值一致，即：

TDCRth=εT/εD

(6)

其中，εD為雙管符合相加效率。

當(dāng)光電倍增管聚焦電極電壓變化時(shí)，光電管的輸出產(chǎn)額相應(yīng)變化，符合計(jì)數(shù)、TDCR值及符合效率亦發(fā)生變化，樣品活度A為多組Ai的平均值，即：

(7)

2 實(shí)驗(yàn)電子學(xué)線路

電子學(xué)線路原理框圖如圖1所示，從光電倍增管陽極輸出的3路信號，經(jīng)放大、恒比甄別后，進(jìn)入多路符合單元進(jìn)行兩管符合、3管符合及邏輯相加。通過數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)，記錄3路光電管信號，兩管符合信號，3管符合信號，單管相加信號，雙管相加信號及活時(shí)間信號。3管采用ET公司9807型光電倍增管，由研發(fā)的分壓電路實(shí)現(xiàn)散焦功能。通過可編程高壓控制光電倍增管聚焦電極電壓，產(chǎn)生連續(xù)可變的聚焦電壓，改變光電倍增管輸出產(chǎn)額進(jìn)而改變探測效率。可編程高壓通過串行接口由計(jì)算機(jī)控制實(shí)現(xiàn)。電子學(xué)線路的核心是多路符合單元，該電路單元的研制參考了Bouchard等[2]設(shè)計(jì)的電子學(xué)插件MAC3，符合單元中包含所有的符合邏輯門和死時(shí)間擴(kuò)展電路，并采用擴(kuò)展死時(shí)間模式。

圖1 電子學(xué)線路原理圖

3 裝置探頭設(shè)計(jì)

圖2 裝置結(jié)構(gòu)示意圖

裝置結(jié)構(gòu)示意圖如圖2所示。探頭部分主要由樣品測量室(包括光學(xué)室)、換樣裝置及屏蔽組成。測量室中3個(gè)高增益光電倍增管水平放置，以光學(xué)室中心為頂點(diǎn)，互成120°夾角，樣品置于光學(xué)室中心，距離各管窗約1 cm。測量室外為鉛屏蔽。內(nèi)層屏蔽材料選用低本底無氧銅，銅屏蔽層內(nèi)為鋁光學(xué)室，光學(xué)室內(nèi)層襯以漫反射材料聚四氟乙烯，以增加光收集效率，探頭對3H標(biāo)準(zhǔn)源的探測效率可達(dá)65%。待測樣品在較長的送樣通道中進(jìn)行避光，通過送樣器送入測量室，送樣器下端裝有待測樣品的液閃玻璃瓶，上端為實(shí)心金屬桿，起到屏蔽和光密封作用。

4 驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)

光電倍增管工作電壓通過坪曲線測量確定為2 100 V，聚焦電壓從220 V逐漸增加至380 V，每間隔10 V作為1個(gè)測量點(diǎn)，多路符合單元的符合時(shí)間為44 ns、擴(kuò)展死時(shí)間為35 μs。放射源采用Perkin Elmer公司制造的3H無猝滅標(biāo)準(zhǔn)源，放射性活度標(biāo)定值為(2.999±0.014) kBq(歸一到測量日期)。最佳kB取值通過測量63Ni猝滅系列標(biāo)準(zhǔn)源活度與TDCR關(guān)系得到(圖3)。由于63Ni是中能β核素，發(fā)射β粒子的最大能量為(66.980±0.015) keV，平均能量為(17.434±0.004) keV，相比氚有較高的探測效率，故由63Ni來確定參數(shù)取值，采用擬合直線斜率接近0時(shí)所對應(yīng)的kB值作為最佳值。由圖3可知，kB取為0.012 cm/MeV時(shí)，擬合直線斜率最接近0。根據(jù)測量結(jié)果，應(yīng)用TCRB-02及TDCRB-2p程序計(jì)算3H無猝滅標(biāo)準(zhǔn)源活度，分別采用Poisson、Binomial及Polya分布計(jì)算光電倍增管的探測效率，從而計(jì)算出3H標(biāo)準(zhǔn)源活度分別為(2.988±0.018)、(2.976±0.018)和(3.005±0.018) kBq。測量結(jié)果與放射源活度標(biāo)定值的相對偏差均在0.9%以內(nèi)。

圖3 不同kB值對應(yīng)的TDCR與活度的擬合直線

5 不確定度分析

不確定度主要來自于測量的重復(fù)性、TDCR的統(tǒng)計(jì)誤差及kB取不同值時(shí)效率計(jì)算結(jié)果的差異。由TDCR引入的不確定度，可由貝塞爾公式計(jì)算，當(dāng)效率計(jì)算采用最佳kB值時(shí)，放射源活度獨(dú)立于TDCR值，此時(shí)由TDCR引入的不確定度可忽略。

kB值引入的不確度，由B類方法評定。國際各實(shí)驗(yàn)室公開的數(shù)據(jù)表明，kB取值在0.008～0.014 cm/MeV之間，最佳值在0.012 cm/MeV的概率最大，按三角分布估計(jì)，kB值引入的不確定度為：

(8)

對于3H標(biāo)準(zhǔn)源，kB值引入的不確定度小于0.5%(表1)。

表1 不確定度來源

從以上分析可看出，由kB值引入的不確定度是主要的不確定度來源。從近10年美國NIST、英國NPL、德國PTB、澳大利亞ANSTO、南非NAC、法國LPRI、波蘭RC各實(shí)驗(yàn)室應(yīng)用TDCR方法測量3H活度數(shù)據(jù)對比[3-6](表2)可看出，kB值選取范圍為0.008～0.014 cm/MeV，各實(shí)驗(yàn)室3H活度測量不確定度介于0.5%～1.1%之間。

6 結(jié)論

本工作建立了TDCR液閃裝置，其對3H標(biāo)準(zhǔn)源活度測量結(jié)果的不確定度小于1%，測量結(jié)果與標(biāo)定值在不確定度范圍內(nèi)符合，達(dá)到國際同類裝置的水平。

表2 近10年各實(shí)驗(yàn)室數(shù)據(jù)對比

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