變徑提升管反應器擴徑段內氣固流動特性研究

吳文龍，韓超一，李春義，楊朝合

(中國石油大學(華東)重質油國家重點實驗室，山東青島266580)

變徑提升管反應器擴徑段內氣固流動特性研究

吳文龍，韓超一，李春義，楊朝合

(中國石油大學(華東)重質油國家重點實驗室，山東青島266580)

在變徑提升管冷模裝置上，以空氣和催化裂化平衡劑為介質，考察了顆粒濃度的軸徑向分布情況，并對擴徑段內的微觀流動特性進行了分析。結果表明，變徑提升管內顆粒濃度整體上呈“上稀下濃”的分布形式，且沿軸向高度徑向不均勻指數逐漸減小。與傳統提升管底部相比，擴徑段內顆粒濃度及間歇性指數顯著增大，且沿徑向分布更均勻，說明氣固作用力顯著增強，并且氣固微觀流動行為沿徑向變化梯度減小。氣固微觀流動行為受反應器結構影響顯著，變徑提升管擴徑段內氣固流動行為類似湍流床，顆粒濃度波動幅度大，頻率高，稀相和濃相分布相對均勻，有利于強化氣固兩相的接觸及混合過程。

變徑提升管 擴徑段 氣固微觀流動行為 間歇性指數 顆粒濃度

中國石油大學(華東)開發了兩段提升管催化裂解多產丙烯(TMP)工藝[1-2]，該工藝采用重油與汽油或輕烴組合進料技術，在多產丙烯的同時，可兼顧高品質汽油的生產。然而，傳統等徑提升管反應器內顆粒濃度(εs)低，且存在嚴重的環-核流動結構及顆粒返混現象[3]，導致氣固接觸效率下降且油氣停留時間難以控制。為滿足TMP工藝對高氣固接觸效率的需求，需要開發新型氣固流態化反應器，其中，新型組合進料變徑提升管反應器得到了大量研究及應用[4]。

提升管反應器內的氣固微觀流動行為對反應器的設計及操作具有重要影響，如氣固兩相在提升管中的徑向分布顯著影響氣固間傳質、傳熱及反應性能等[5-6]。本課題組對變徑提升管內的顆粒軸徑向分布和操作條件的影響進行了大量研究[7-10]，然而這些研究基本都停留在宏觀流動行為方面，對于變徑提升管內的微觀流動特性缺乏深入的認識。因而，本研究在冷態模擬流態化裝置上對底部擴徑提升管內的宏觀及微觀流動行為進行分析，以深入探究擴徑段內的氣固微觀流動特性，這對新型變徑提升管反應器的設計及優化具有指導性意義。

1 實 驗

1.1 實驗裝置及操作流程

圖1 變徑提升管冷態模擬裝置示意1—流量計; 2—提升管底部氣體分布板；3—擴徑段環管氣體分布器； 4—輸送段進氣噴嘴； 5—過濾氣袋； 6—氣固分離設備； 7—三通切換閥； 8—測量筒； 9—伴床； 10，11—下料蝶閥； 12—下料斜管

圖1為變徑提升管冷態模擬實驗裝置示意。整套裝置由提升管、伴床、氣固分離設備、測量筒、氣體分布板、連接管路及相應控制閥件(蝶閥及三通切換閥)組成。其中，變徑提升管包括底部預提升段(高0.8 m，直徑0.1 m)、中部擴徑段(高1.8 m，直徑0.2 m)以及上部輸送段(高8.0 m，直徑0.1 m)三部分。該變徑提升管采用多層進氣方式，氣體分別從以上三部分的底部注入，三者進氣體積流量比為1∶2∶2。

實驗時，伴床內的固體顆粒經下料斜管進入提升管底部，預流化氣通過氣體分布板使顆粒流化，預提升氣和各段噴嘴進料氣將顆粒提升，氣體攜帶顆粒到達提升管頂部出口后進入氣固分離設備，分離后的顆粒返回伴床，完成循環流動。

1.2 實驗介質及操作條件

流化介質為常溫空氣，表觀氣速Ug由轉子流量計測量。固體顆粒采用山東石大勝華煉油廠的催化裂化平衡劑(ρP=1 500 kg/m3，平均粒徑dP=96 μm)。提升管輸送段Ug變化范圍為8～12 m/s，對應擴徑段內氣速為1.2～1.8 m/s。顆粒循環速率Gs對應于提升管輸送段為180～308 kg/(m2·s)，伴床內顆粒靜床高度為3.0 m。

1.3 測量儀器及方法

采用中國科學院過程工程研究所研制的PC-6D型光纖探頭測定變徑提升管內的局部顆粒濃度εs，采樣頻率為1 000 Hz，采樣時間為30 s。采用切換法測定Gs，即在裝置的穩定操作條件下，通過切換氣固分離設備底部的三通切換閥至測量筒，記錄一定時間(10 s)內的催化劑體積，并基于提升管輸送段截面積進行換算，從而獲得Gs。

2 結果與討論

2.1 宏觀流動行為分析

(1)

式中，εsmf為臨界流化狀態下的εs，在此εsmf=0.57。

圖2 變徑提升管與傳統提升管各軸向位置和分布傳統提升管：■—Ug=12 m/s，Gs=308 kg/(m2·s)；□—Ug=8 m/s，Gs=189 kg/(m2·s)變徑提升管：●—Ug=12 m/s，Gs=295 kg/(m2·s)；○—Ug=8 m/s，Gs=193 kg/(m2·s)

2.2 微觀流動行為分析

提升管反應器內的氣固微觀流動行為對氣固兩相傳質、傳熱及催化接觸反應具有重要的影響[5，12]。采用間歇性指數γ可從微觀上定量分析氣固兩相的相互作用，該概念由Brereton等[12]提出，定義為床層中某點處的εs波動標準偏差[σ(εs，P)]與該點處假定具有相同平均εs的最大標準偏差[σmax(εs，P)]之比[見式(2)]。γ越大代表床層湍動越劇烈，氣固作用力越強[13-14]，并且γ可用于分析氣固兩相的分離現象，γ=0代表處于理想環-核流動結構，γ=1代表處于理想顆粒絮狀流結構。此外，瞬時εs波動信號可直接反映顆粒微觀流動行為，再結合瞬時εs信號的概率密度分布即可定性判斷氣固兩相的接觸情況。因此，擴徑段內的微觀流動行為將主要通過徑向顆粒γ分布及瞬時εs信號來進行分析。

(2)

2.2.1εs及γ徑向分布 圖3為變徑提升管擴徑段與傳統提升管底部不同軸向位置(z=1.31，1.55，1.74 m)εs和γ沿徑向分布情況。由圖3可見，兩種提升管中εs在徑向上均大致呈現出“中心稀，邊壁濃”的不均勻分布規律，與文獻[15]的結果一致。這主要是由于氣體易于從中心區(r/R=0～0.3)通過，而顆粒則傾向于在邊壁區(r/R=0.7～1.0)發生團聚作用。然而，變徑提升管擴徑段中心區εs(0.22～0.35)與傳統提升管εs(0.05～0.12)相比明顯提高，其徑向εs分布也更加均勻，從而顯著強化中心區氣固兩相的接觸、混合。另外，隨著高度的增加，中心區及過渡區εs迅速降低，而邊壁區εs變化緩慢，說明流態沿軸向的發展，徑向上遵循從中心到邊壁的發展規律，該規律與文獻[16]的結論一致。這主要是由于中心區εs低，顆粒受氣體加速作用快，而邊壁區εs高且受邊壁效應影響，發展較為緩慢。

圖3 變徑提升管擴徑段和傳統提升管底部各軸向位置的徑向εs和γ分布傳統提升管：Ug=8 m/s，Gs=189 kg/(m2·s)； □—Z=1.31 m； ○—Z=1.55 m； △—Z=1.74 m變徑提升管：Ug=8 m/s，Gs=193 kg/(m2·s)； ■—Z=1.31 m； ●—Z=1.55 m； ▲—Z=1.74 m

變徑提升管擴徑段及傳統提升管底部γ沿徑向分布有明顯差異。首先，變徑提升管擴徑段內γ(0.20～0.72)整體上明顯高于傳統提升管內γ(0.05～0.62)，且沿徑向分布相對更均勻，尤其是中心區γ(0.60～0.72)約為后者中心區γ(0.20～0.50)的2倍，且變化梯度極小；其次，傳統提升管底部γ從中心到邊壁呈先增大后減小的變化趨勢，峰值出現在r/R=0.6～0.8位置，而變徑提升管擴徑段γ沿徑向則呈先維持不變或略增到逐漸減小的趨勢，最大值出現在r/R=0.1～0.3位置；另外，二者γ沿軸向均呈逐漸減小的趨勢。以上結果說明：變徑提升管擴徑段內氣固兩相微觀流動結構沿徑向分布更加均勻，并且氣固兩相湍動程度明顯高于傳統提升管底部，氣固作用力更強；變徑提升管擴徑段中心區氣固兩相作用力最強，而傳統提升管則在近邊壁區氣固兩相作用力最強；沿軸向發展，兩種提升管的局部顆粒流動行為逐漸由絮狀流動結構占主導向環-核流動結構轉變。

變徑提升管擴徑段與傳統提升管底部γ的差異可能主要是由床層內Ug不同導致的。變徑提升管的擴徑區域Ug低(1.2～1.8 m/s)，屬于湍動床范疇，而傳統提升管底部區域Ug高(4.8～7.2 m/s)，為快速流化床范疇。因而變徑提升管擴徑段和傳統提升管底部流態的不同導致了氣固微觀流動結構的差異。前者類似湍動床的流態，使得εs徑向分布更均勻，氣固兩相碰撞更劇烈，作用力更強[17]；而后者氣固兩相更接近環-核流動結構，氣固在徑向上的分離導致二者相互作用較弱[3]。

2.2.2 γ-εs變化關系 γ隨εs的變化關系可進一步反映出變徑提升管擴徑段與傳統提升管底部微觀流動結構的差異。圖4為變徑提升管擴徑段與傳統提升管的γ-εs變化關系。由圖4可以看出，在兩反應區內，隨εs增大，γ均呈先增大后減小的趨勢，與文獻[18-19]的結果一致，且最大值出現在εs為0.2～0.3之間，并且該趨勢在相同的反應器結構中受操作條件的影響不大。這主要是由于床層中某局部位置處εs過小(如εs<0.1)或過大(如εs>0.4)時，則該處的氣固兩相微觀結構將呈現出極少的顆粒在氣相中均勻分布或極稠密的顆粒均勻分散的形式，因而該位置處氣固兩相隨時間變化平穩，波動較小，即顆粒與氣體間作用力較弱(γ值小)；而當氣固兩相的分布相當(如0.1<εs<0.4)時，則該局部位置更易于出現氣相與顆粒聚集體交替的湍動形式，因而氣固作用力強(γ值大)。

從圖4還可以明顯看出，對于相同的εs，變徑提升管擴徑段內γ明顯高于傳統提升管底部，這更確切地說明了擴徑段與傳統提升管底部存在著不同的微觀流動結構[19]，且擴徑段內氣固兩相作用力更強，波動更劇烈。再結合之前對εs及γ徑向分布規律的分析可知，擴徑結構緩解了傳統提升管內徑向上嚴重的氣固兩相分離現象，使得擴徑段內形成了εs徑向分布相對均勻的類湍動流態結構。該結構使得氣固微觀流動在徑向上分布更均勻，從而強化了氣固兩相接觸，減少了氣體偏流現象。

圖4 變徑提升管擴徑段與傳統提升管的γ-εs變化關系傳統提升管：■—Ug=8 m/s，Gs=189 kg/(m2·s)； ●—Ug=12 m/s，Gs=308 kg/(m2·s)變徑提升管：□—Ug=8 m/s，Gs=193 kg/(m2·s)； ○—Ug=12 m/s，Gs=295 kg/(m2·s)

2.2.3 瞬時εs信號及概率密度分析 圖5為變徑提升管擴徑段和傳統提升管底部中心區(r/R=0)、過渡區(r/R=0.67)和邊壁區(r/R=0.87)在軸向高度1.74 m處εs瞬時信號波動及概率密度分布情況。由圖5可見，變徑提升管擴徑段在3個區域內的顆粒波動幅度和頻率均明顯強于傳統提升管底部，并且其中心區和過渡區的波動特性與湍動床相似[13]。與傳統提升管相比，變徑提升管擴徑段中心區εs的顯著提高及劇烈波動可避免大量氣體從中心通過，從而可緩解氣體偏流；而在邊壁區，其相對劇烈的顆粒波動說明更多的氣體從該區域通過，因而邊壁區顆粒利用率顯著提高。

循環流化床中相結構按照氣固兩相的存在形式可分為稀相和濃相，稀相中顆粒濃度低，顆粒在其中呈均勻分散形式，而濃相中則以顆粒聚集體為主[20]。由圖5中εs瞬時信號波動的概率密度分布可知，變徑提升管擴徑段內從中心區到邊壁區均存在分別代表稀、濃兩相的雙峰，且其概率密度分布曲線較為均勻，說明顆粒在徑向位置分布更均勻，因而氣固混合更充分，接觸更好；而傳統提升管內中心區稀相占絕對優勢，邊壁區則幾乎只有濃相，唯有過渡區同時具有明顯的稀、濃兩相，這說明以氣體為主的稀相與以顆粒聚集體為主的濃相發生了嚴重的分離現象，氣固接觸效率差。因此，底部擴徑結構有利于強化氣體與顆粒以及顆粒之間的摩擦、碰撞過程，從而有利于促進氣固兩相間的接觸及顆粒間的充分混合。

圖5 軸向高度z=1.74 m處瞬時εs信號波動和概率密度分布傳統提升管底部：Ug=12 m/s，Gs=308 kg/(m2·s)； 變徑提升管擴經段：Ug=12 m/s，Gs=295 kg/(m2·s) —傳統提升管底部； —變徑提升管擴經段

3 結 論

(2)變徑提升管擴徑段內εs在中心區和過渡區明顯提高，徑向分布更加均勻；氣固兩相作用力最強位置分別出現在擴徑段中心區和傳統提升管近邊壁區；變徑提升管擴徑段各徑向位置(尤其在中心區)γ明顯高于傳統提升管底部，微觀流動結構更接近湍動流，氣固作用力更強，并且沿徑向變化梯度更小。

(3)傳統提升管底部和變徑提升管擴徑段內氣固作用力均在εs=0.2～0.3時最強，且在相同的εs條件下，變徑提升管擴徑段內γ明顯高于傳統提升管內γ，說明氣固相微觀流動行為受反應器結構影響顯著。

(4)變徑提升管擴徑段內瞬時εs信號波動幅度大，頻率高，稀相和濃相分布相對均勻，有利于強化氣固兩相及顆粒間的接觸、混合。

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STUDY ON CHARACTERISTICS OF GAS-SOLIDS FLOW IN DIAMETER-ENLARGED SECTION OF A NOVEL RISER REACTOR

Wu Wenlong，Han Chaoyi，Li Chunyi，Yang Chaohe

(StateKeyLaboratoryofHeavyOilProcessing，ChinaUniversityofPetroleum(EastChina)，Qingdao，Shandong，266580)

Axial and radial solid concentration profiles inside a novel riser reactor featured by bottom enlargement were investigated and the characteristics of gas-solid microflow behavior in the diameter-enlarged section were analyzed in a cold model apparatus.The results show that the solid concentration distributions are characterized by two regions：dense bottom region and dilute upper region with a reduced radial non-uniformity index along the axial direction.Compared with the bottom region of the conventional riser，higher solid concentration and intermittency index with more uniform radial distribution in the diameter-enlarged section are observed，demonstrating a stronger gas-solid interaction and a smaller radial gradient of the gas-solid microflow behavior.The gas-solid microflow behavior inside the diameter-enlarged section performs similarly to that in turbulent flow and is significantly affected by the structure of the reactor.The fluctuations of solid concentration in the diameter-enlarged section are characteristic of large amplitude and high frequency，and the distributions of dilute phase and dense phase are relatively uniform，which intensifies the gas-solid contacting and mixing process.

novel riser reactor；diameter-enlarged section；gas-solid microflow behavior；intermittency index；solid concentration

2014-04-25； 修改稿收到日期： 2014-07-16。

吳文龍，碩士研究生，主要從事石油加工及流態化方面的研究工作。

李春義，E-mail：chyli_upc@126.com。

國家重點基礎研究發展計劃(973)資助項目(2012 CB215006)。