鄂爾多斯盆地東勝砂巖型鈾礦床成礦水化學(xué)過程探討

吳兆劍, 易 超, 韓效忠, 祁才吉, 惠小朝

1)中國地質(zhì)大學(xué)(北京)地球科學(xué)與資源學(xué)院, 北京 100083;

2)中國煤炭地質(zhì)總局特種技術(shù)勘探中心, 北京 100073;

3)核工業(yè)北京地質(zhì)研究院, 北京 100029; 4)中化地質(zhì)礦山總局地質(zhì)研究院, 河北涿州 072754

鄂爾多斯盆地東勝砂巖型鈾礦床成礦水化學(xué)過程探討

吳兆劍1,2), 易 超3), 韓效忠2), 祁才吉4), 惠小朝3)

1)中國地質(zhì)大學(xué)(北京)地球科學(xué)與資源學(xué)院, 北京 100083;

2)中國煤炭地質(zhì)總局特種技術(shù)勘探中心, 北京 100073;

3)核工業(yè)北京地質(zhì)研究院, 北京 100029; 4)中化地質(zhì)礦山總局地質(zhì)研究院, 河北涿州 072754

為了研究鄂爾多斯盆地東勝砂巖型鈾礦成礦水化學(xué)過程, 利用光薄片、電子探針、X射線衍射、掃描電鏡和化學(xué)分析等方法對比分析了氧化帶無礦化樣品、氧化還原過渡帶中低礦化及高鈾樣品的礦物學(xué)和地球化學(xué)特征。礦物學(xué)研究表明: ①所有樣品中斜長石均表現(xiàn)出強(qiáng)烈粘土化和絹云母化的特征; ②鈾礦物主要為鈾石, 呈膠狀吸附在礦物顆粒(部分為炭屑)表面、粒間或裂隙中; ③相對氧化帶, 氧化還原過渡帶往往含有更多的炭屑和碳酸鹽膠結(jié)物。稀土元素地球化學(xué)研究表明, 氧化帶無礦化樣品和過渡帶低礦化樣品表現(xiàn)出較平坦的低分異的稀土配分模式; 而過渡帶高鈾含炭屑樣品表現(xiàn)出 MREE富集的配分模式, 高鈾富碳酸鹽膠結(jié)物的樣品表現(xiàn)出輕稀土強(qiáng)烈左傾、重稀土平坦的配分模式。對比分析上述差異后認(rèn)為, 鈾成礦與水化學(xué)作用密切相關(guān), 且成礦水溶液中無機(jī)絡(luò)陰離子以 CO32-為主, 傾向于絡(luò)合 UO22+和 HRE3+; 而陽離子主要為斜長石的粘土化釋放的 Ca2+和 SiO44-。當(dāng)水溶液從盆地邊緣向中心運(yùn)移時(shí), 物化環(huán)境從氧化及酸性環(huán)境向還原及堿性環(huán)境轉(zhuǎn)變, 此時(shí)發(fā)生鈾酰離子的還原并與 SiO44-沉淀形成鈾石、Ca2+與 CO32-沉淀形成碳酸鹽以及HREE的沉淀富集。

鄂爾多斯盆地; 砂巖型鈾礦; 水化學(xué)過程; 鈾成因機(jī)理

鄂爾多斯盆地是多能源礦產(chǎn)共存疊加的大型克拉通盆地, 蘊(yùn)藏了豐富的煤、石油、天然氣、煤成氣和鈾礦等資源(李增學(xué)等, 2007)。近十年來, 本區(qū)勘探發(fā)現(xiàn)了一系列大中型鈾礦床, 吸引了諸多生產(chǎn)和科研單位的關(guān)注。以往工作對與鈾成礦相關(guān)的沉積體系、鈾礦床地質(zhì)地球化學(xué)及流體包裹體特征、鈾成礦模式等方面進(jìn)行了深入探討(朱西養(yǎng)等, 2003; 李榮西等,2006; 趙宏剛等, 2006; 張復(fù)新等, 2006; 韓效忠等,2008), 而對成礦過程中流體-巖石的化學(xué)作用過程和鈾礦物沉淀機(jī)制的研究相對較少。因此, 本文在水成鈾礦理論的基礎(chǔ)上, 對比分析直羅組砂巖不同地球化學(xué)分帶的鈾含量和稀土元素行為, 同時(shí)結(jié)合掃描電鏡和電子探針等礦物學(xué)研究, 初步探討了鈾成礦的水化學(xué)反應(yīng)過程及其對鈾成礦機(jī)理的指示。

鄂爾多斯盆地位于華北北部, 黃河呈“幾”字形包圍本區(qū)(馬麗芳, 2002)。盆地北部以磴口—托克托斷裂帶為界與陰山古陸為鄰, 南以渭河盆地北界斷裂為界與秦嶺造山帶相隔, 西以桌子山—平?jīng)鰯嗔褳榻缗徺R蘭山—六盤山, 東以離石斷裂為界鄰接呂梁山脈(鄧軍等, 2005; 邢秀娟等, 2008)(圖1)。區(qū)內(nèi)沉積蓋層齊全, 僅缺失志留紀(jì)、泥盆紀(jì)及下石炭紀(jì)地層(王峰, 2007)。本次工作對東勝地區(qū)鈾礦床氧化帶和氧化還原過渡帶的直羅組中粗粒砂巖分別取樣, 其中氧化帶無礦化樣品 4個(gè), 過渡帶鈾礦化樣品10個(gè), 過渡帶高鈾樣品13個(gè)。所取電子探針樣品送往核工業(yè)北京地質(zhì)研究院使用JXA-8600/EXL型號(hào)的電子探針分析儀完成; 粘土礦物 X射線衍射分析樣品送往華北油田勘探開發(fā)研究院使用D8 DISCOVER型X射線衍射儀完成; 微量元素分析樣品送往核工業(yè)北京地質(zhì)研究院使用Finnigan-MAT公司生產(chǎn)的 ELEMENT型號(hào)的高分辨電感耦合等離子質(zhì)譜儀(ICP-MS)完成, 精度優(yōu)于10%。

1 巖石學(xué)特征

直羅組砂巖石英含量中等, 巖屑和雜基含量較高(圖 2a)。石英多見裂隙和波狀消光, 少量顆粒可見次生加大邊和港灣狀溶蝕邊(圖 2b); 巖屑常見花崗片麻巖屑、火山巖巖屑、燧石等, 后期蝕變強(qiáng)烈(圖 2c); 鉀長石多為微斜長石和條紋長石, 斜長石表面多見高嶺土化或絹云母化(圖 2d); 黑云母含量較低, 多呈片狀或扭曲狀; 部分樣品可見炭屑(圖2e)。巖石分選較差, 粘土礦物含量較高(圖 2f), 高者可達(dá) 25%。膠結(jié)物主要為方解石和黃鐵礦, 其中方解石呈它形充填在碎屑顆粒間, 使碎屑顆粒看起來呈現(xiàn)“漂浮狀”(圖 2g), 為典型的后生成因; 而黃鐵礦呈它形充填在碎屑顆粒間, 表面多麻點(diǎn)(圖2h)。在宏觀上, 巖石多疏松易碎, 指示沉積期后成巖作用的影響較小(吳兆劍等, 2013)。

圖1 東勝地區(qū)區(qū)域地質(zhì)簡圖(據(jù)馬麗芳, 2002; 鄧軍等, 2005修改)Fig. 1 Simplified geological map of the Dongsheng area(modified after MA et al., 2002; DENG et al., 2005)

圖2 直羅組砂巖巖石學(xué)特征Fig. 2 Petrologic characteristics of Zhiluo Formation of the sandstones

2 鈾礦物類型與形態(tài)

鈾礦物的類型和賦存狀態(tài)關(guān)系到成礦過程模擬和礦床開采過程中浸用劑的選擇和浸出的難易程度。本文利用高倍電子顯微鏡和電子探針技術(shù)對鈾礦石樣進(jìn)行形態(tài)分析和成分分析。由表1和圖3可知, 鈾礦物主要以鈾石為主, 次為水硅鈾礦, 這與前人結(jié)果基本一致(彭云彪等, 2006; 苗愛生等,2009; 楊曉勇等, 2009)。可能受取樣位置和樣品數(shù)量限制, 本文未觀察到前人發(fā)現(xiàn)的晶質(zhì)鈾礦、鈾釷石、方釷石和鈦鈾礦。鈾石主要呈膠狀結(jié)構(gòu)(圖3a, b),生長在碎屑顆粒表面(圖3b)、粒間(圖3a, c)或裂隙中(圖 3d), 也可見鈾石被炭屑吸附, 在其周邊生長(圖3d)。另外, 圖3c清晰表明鈾石常與粒間充填物共生。同時(shí), 對鈾礦物進(jìn)行電鏡掃描, 結(jié)果可知(圖3e, f), 鈾石一般呈叢狀、花朵狀(單體為短柱狀)吸附在碎屑顆粒表面或粒間。

表1 鈾礦物電子探針分析結(jié)果/%Table 1 Electron microprobe analyses of uranium minerals

圖3 鈾礦物賦存狀態(tài)Fig. 3 Mode of occurrence of uranium minerals

表2 不同分帶砂巖樣品REE和U含量(×10-6)Table 2 REE and uranium element content in different geochemical zones (×10-6)

圖4 砂巖樣品稀土元素PAAS標(biāo)準(zhǔn)化圖解(PAAS數(shù)據(jù)源自McLennan, 1989)Fig. 4 PAAS-normalized REE patterns of the Zhiluo Formation of sandstones(after McLennan, 1989)

3 地球化學(xué)特征

不同分帶砂巖樣品的稀土元素?cái)?shù)據(jù)見表 2。由表2可知, U從1.49×10-6～1341×10-6均有分布, 其中氧化帶巖石樣品 U≤10×10-6(后文稱之為組 I); 而氧化還原過渡帶樣品依據(jù) U含量可分為組 II(10×10-6＜U＜200×10-6)和組 III(U≥200×10-6)。將三組數(shù)據(jù)分別進(jìn)行稀土元素PAAS標(biāo)準(zhǔn)化(Mclennan, 1989)。結(jié)果可知, 組 I的稀土元素 PAAS標(biāo)準(zhǔn)化配分模式圖較平坦, 具有弱的Ce負(fù)異常、弱的Eu正異常以及輕微的 HREE虧損等特征, 稀土總量約為 PAAS的1/2, 而組II除Zk4-2與Zk6-1顯示出輕微HREE富集特征外, 其余樣品與組 I稀土配分模式區(qū)別不大(圖4a)。對于組III樣品, 本文首次觀察到東勝砂巖型鈾礦床高U樣品具有REE強(qiáng)烈分異的配分模式。其中, 大部分高 U砂巖樣品表現(xiàn)出輕微的 Ce負(fù)異常和Eu正異常, LREE顯著左傾, 而HREE平坦且高度富集的分配模式(稱之為組 III-1); 但也見少量樣品表現(xiàn)出La至Eu呈明顯上升、Eu至Lu明顯下降的MREE富集、HREE虧損模式的配分模式(稱之為組III-2)(圖4b)。這表明, 在成礦作用過程中,特別是U高度富集地段, 發(fā)生了強(qiáng)烈的水-巖反應(yīng)。

4 討論

據(jù)上文可知, 鈾成礦過程對應(yīng)著強(qiáng)烈的水-巖反應(yīng), 因此水化學(xué)過程中元素行為特別是REE行為可用于反演鈾的礦化富集機(jī)理。而成礦流體-巖石作用是一個(gè)多組分參與、多因素控制的復(fù)雜化學(xué)體系，粘土礦物和腐殖質(zhì)等的吸附作用會(huì)對 U的富集和REE的分異造成一定影響，故在水化學(xué)分析之前,應(yīng)先探討本區(qū)粘土礦物、腐殖質(zhì)等的吸附作用對水-巖過程的影響。

4.1 吸附作用的影響

4.1.1 粘土礦物的吸附

粘土礦物對U、REE及多種重金屬具有較強(qiáng)的吸附能力，且不同類型和不同含量的粘土礦物對不同金屬元素的吸附能力不同(馬騰等, 2001; 萬鷹昕等, 2004; 魏斌, 2011)。對區(qū)內(nèi)巖石粘土礦物的種類和含量進(jìn)行掃描電鏡和X射線衍射分析。結(jié)果顯示, 不同分組巖石樣品中粘土礦物含量和種類并未顯示出較大的差異(表 3), 均以蒙皂石(平均60.6%)(圖 5a)為主, 其次為高嶺石(平均 19.6%)(圖5b)、伊利石(平均 9.1%)和綠泥石(平均 10.9%), 無伊/蒙混層或綠/蒙混層。這表明, 本區(qū)粘土礦物的吸附作用對U和REE分異等的影響相對較小。盡管如此, 部分高鈾樣品卻表現(xiàn)出蒙皂石相對較少(～35%), 高嶺石相對較高(～25%)的特征, 這可能與斜長石的高嶺土化有關(guān), 關(guān)于這一點(diǎn)將在后文述及。

4.1.2 腐殖質(zhì)的吸附作用

腐殖質(zhì)是生物殘?bào)w在土壤、沉積物和水環(huán)境中經(jīng)過一系列生化作用分解形成的一類復(fù)雜高分子化合物(張亞萍等, 2012), 其對U和REE有較強(qiáng)的吸附作用(張亞萍等, 2012; 李兵等, 2007; 耿安朝,2005)。關(guān)于腐殖質(zhì)對U的吸附已有大量研究, 這在圖3d中也有很好體現(xiàn)。而腐殖質(zhì)對REE的影響主要從兩方面體現(xiàn): 不可溶腐殖質(zhì)的吸附和可溶性腐殖質(zhì)的有機(jī)絡(luò)合。已有研究表明, 水體中有機(jī)相明顯優(yōu)先富集中稀土和重稀土(于文輝, 2005)。同時(shí),于文輝(2005)的模擬實(shí)驗(yàn)表明, 稀土在水體中運(yùn)移時(shí), 其有機(jī)絡(luò)合物總體上表現(xiàn)為自 LREE向 HREE增大且MREE(Eu-Dy)上凸的配分趨勢。據(jù)此推測，大部分高U樣品的HREE富集可能不是由腐殖質(zhì)的吸附和絡(luò)合作用引起的(如組 III-1, 其具體水化學(xué)過程將在下文探討), 但也不能排除腐殖質(zhì)對部分地段的影響(如組 III-2的 MREE上凸的配分模式),這與鏡下觀察到的組 III-2含有較多的炭屑也較為相符。

4.2 水化學(xué)過程分析

4.2.1 流體中U與REE行為

水溶液中 UO22+、RE3+常與 CO32-、HCO3-、SO42-、F-、Cl-、NO3-、PO43-、OH-等無機(jī)絡(luò)陰離子絡(luò)合進(jìn)而運(yùn)移, 而不同絡(luò)陰離子與輕重稀土的絡(luò)合常數(shù)不一, CO32-、PO43-、OH-及 F-等與 HRE3+具有較強(qiáng)絡(luò)合作用; 而 SO42-、Cl-及 NO3-等離子則與 LRE3+具有較強(qiáng)的絡(luò)合作用(Mclennan et al., 1979)。

4.2.2 水化學(xué)反應(yīng)

(1)溶液組成

由圖 2g可知, 高 U巖石樣品薄片中出現(xiàn)大量碳酸鹽膠結(jié)物, 而圖 3電子探針顯示本區(qū)鈾礦物主要為膠狀-似膠狀鈾石和水硅鈾礦, 且可見鈾石與碳酸鹽礦物同生。這表明, 鈾石和水硅鈾礦等鈾礦物形成時(shí), 水溶液中無機(jī)絡(luò)陰離子應(yīng)以 CO32-為主,且溶液中含有較高含量的Ca2+和SiO44-。

表3 不同分帶樣品粘土礦物平均含量(%)Table 3 Average content of different clay minerals in different geochemical zones (%)

圖5 粘土礦物掃描電鏡分析Fig. 5 SEM of clay minerals

(2)水-巖反應(yīng)

由上文可知, 水-巖反應(yīng)為成礦溶液提供高含量的 Ca2+和 SiO44-, 因而了解其成因?qū)Ψ治鲡櫝傻V機(jī)理具有重要意義。據(jù)薄片觀察, 斜長石含量較低且其表面多高嶺土化或絹云母化, 表明斜長石發(fā)生了明顯的后生蝕變(鄒海峰等, 2002)。同時(shí)據(jù)肖新建(2004)方解石流體包裹體溫壓實(shí)驗(yàn)可知, 區(qū)內(nèi)成礦流體平均均一溫度為114.9, ℃與長石溶解的最佳溫度(80～120)℃一致(武文慧等, 2011)。這表明, 斜長石的溶解為本區(qū)成礦水溶液提供大量硅和鈣。其反應(yīng)方程式如下:

鄒海峰等(2002)、張艷等(2010)認(rèn)為鉀長石和蒙脫石相互作用向伊利石轉(zhuǎn)變, 或蒙脫石和高嶺石向伊利石轉(zhuǎn)變時(shí), 可釋放硅質(zhì)。但粘土礦物X衍射分析和掃描電鏡結(jié)果顯示, 區(qū)內(nèi)粘土礦物以蒙皂石為主, 伊利石含量較低, 伊/蒙混層未見, 且薄片觀察鉀長石表面新鮮, 表明粘土礦物轉(zhuǎn)變和鉀長石蝕變不是本區(qū)SiO44-的主要來源。同時(shí), 碎屑顆粒多呈漂浮狀的基底式膠結(jié), 指示區(qū)內(nèi)壓實(shí)作用較弱, 且石英顆粒邊緣較為平直或平滑, 港灣狀溶蝕邊少見,因此石英壓溶提供硅的可能性較小。

苗愛生等(2009, 2010)觀察到黑云母常呈扭曲狀且見黃鐵礦和鈾石賦存其中, 認(rèn)為成礦過程與黑云母水化析出Ca2+、SiO44-、Fe2+等強(qiáng)烈相關(guān)。而大量電子顯微鏡和電子探針觀察表明, 樣品中黑云母含量較低, 且鈾石主要呈吸附狀在碎屑顆粒表面、周圍或在裂隙中生長。因此, 暗色礦物的水化作用可能是本區(qū)提供硅質(zhì)和鈣離子的重要方式之一, 但不是主要方式。

綜上所述, 水化學(xué)作用過程中, 對成礦有著重要作用的水-巖反應(yīng)為斜長石溶解釋放硅和鈣。

(3)鈾礦物和碳酸鹽的成因機(jī)理

由方程式(1)可知, 在酸性條件下, 斜長石易高嶺土化和絹云母化析出 Ca2+和 SiO44-。而弱酸性條件不利于碳酸鈣的形成以及硅的沉淀, 因此在氧化帶成礦水溶液中, 由于腐殖酸的存在, CO32-能很好的與 UO22+和 RE3+絡(luò)合運(yùn)移, 且 SiO44-能保持一定濃度而不發(fā)生沉淀形成石英次生加大邊; 而在氧化帶前鋒線附近, 隨著成礦水溶液中 O2的消耗和地層中烴類的增多, 溶液 Eh逐漸降低且向堿性環(huán)境轉(zhuǎn)變, 此時(shí)將發(fā)生鈾酰離子還原成U4+與SiO44-沉淀形成鈾石, 以及 Ca2+與 CO32-沉淀形成方解石膠結(jié)物。這與前文所述部分高鈾樣品高嶺土含量和碳酸鹽礦物含量相對較高也有很好的相符。

(4)HREE的高度富集

伴隨著 Ca2+與 CO32-沉淀形成方解石膠結(jié)物,RE3+特別是 HRE3+則因?yàn)?CO32-的析出及隨后絡(luò)合作用的迅速降低而大量沉淀。從而顯示出圖4b所示的HREE強(qiáng)烈富集的配分模式。

5 結(jié)論及意義

鄂爾多斯盆地東勝地區(qū)砂巖型鈾礦床不同分帶直羅組砂巖的礦物學(xué)和稀土元素特征表明, 砂巖型鈾礦床成礦過程是水化學(xué)成礦的典型, 鈾石富集地段常伴隨碳酸鹽膠結(jié)物的大量出現(xiàn), 且在水化學(xué)成礦過程中, 斜長石高嶺土化釋放鈣離子和硅離子是鈾石形成、方解石沉淀和重稀土富集的重要原因之一。

致謝:感 謝核工業(yè)二 〇 八 大隊(duì)對野外工作的支持。

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The Water-rock Interaction Process of the Dongsheng Sandstone-type Uranium Deposit, Ordos Basin

WU Zhao-jian1,2), YI Chao3), HAN Xiao-zhong2), QI Cai-ji4), HUI Xiao-chao3)
1)School of the Earth Sciences and Resources, China University of Geosciences(Beijing), Beijing100083;
2)Special Technology Exploration Center of China Coal Geology Bureau, Beijing100073;
3)Beijing Research Institute of Uranium Geology, Beijing100029;
4)Geological Institute of China Chemical Geology and Mine Bureau, Zhuozhou, Hebei072754

In order to investigate the relationship of the hydrochemical process to the uranium metallogenic mechanism of the Dongsheng uranium deposit in Ordos basin, the authors conducted contrastive mineralogical and REE geochemical analysis of non-mineralized samples in the oxidation zone and mineralized samples in the redox transitional zone by means of general slice, electron microprobe, clay mineral X-diffraction, SEM and chemical testing. Mineralogical studies show that argillic alteration and sericitization of plagioclase can be observed in all samples, and coffinite is the main uranium mineral and is always adsorbed by fragments or carbon dust. Another interesting phenomenon is that the mineralized samples in the redox transitional zone contain more carbon dust and carbonate than those in the oxidation zone. Geochemical studies indicate that non-mineralized samples in the oxidation zone and low mineralization samples in the redox transitional zone show flat REE patterns in PAAS-normalized rare earth element plots. However, samples with high uranium content in the redox transitional zone show two different REE patterns: samples with carbon dust show a MREE enrichment pattern and those with carbonate show a HREE enrichment pattern. Mineralogical and geochemical differences of samples from different zones indicate that aqueous chemical reaction is the main uranium mineralization rather than carbon absorption. In the aqueous chemical process, CO32-which prefers combining UO22+and HRE3+is the main inorganic complex anion in the mineralized hydrothermal water, and argillic alteration and sericitization of plagioclase with Ca2+and SiO44-play an important role in the metallogenic process.

Ordos Basin; sandstone-type uranium deposit; hydrochemical process; uranium mineralization

P619.14; P592

A

10.3975/cagsb.2014.03.08

本文由國家高技術(shù)研究發(fā)展計(jì)劃(863計(jì)劃)項(xiàng)目(編號(hào): 2012AA061801)資助。

2013-10-30; 改回日期: 2014-01-24。責(zé)任編輯: 閆立娟。

吳兆劍, 男, 1987年生。碩士, 助理工程師。主要從事巖石地球化學(xué)和鈾礦地質(zhì)研究。通訊地址: 100073, 北京市豐臺(tái)區(qū)西局南街甲15號(hào)中煤地質(zhì)工程總公司8433室。E-mail: wuzhj06@126.com。

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