南黃海北部晚更新世以來常量元素記錄的化學風化作用①

梅 西 張訓華 李日輝 藍先洪

(1.國土資源部海洋油氣資源與環境地質重點實驗室 山東青島 266071;2.青島海洋地質研究所 山東青島 266071)

0 引言

南黃海為典型的半封閉陸架淺海，位于中國大陸和朝鮮半島之間，長江、黃河等河流每年輸入巨量的泥沙，因此南黃海陸架沉積物記錄了海陸的相互作用、海侵和海退過程。南黃海陸架區的地層學、沉積動力學以及古環境等的深入研究對于解析海陸相互作用過程并預測不同尺度的海洋—氣候系統演化具有重要意義。

南黃海地區冰期—間冰期旋回尺度上的研究主要集中在地層格架和物源方面，如Liu等(2010)通過南黃海西南部3口60～71 m深度不等的淺鉆(SYS-0701，0702，0803)和 4 100 km 地震剖面的對比，結合測年結果，獲取了MIS 6～MIS 1期以來的沉積地層記錄［1］;楊子庚等(1993)通過對南黃海南部QC2孔的綜合研究，建立了南黃海地區1.6 Ma年來的沉積地層格架［2］;在南黃海東部，韓國地質資源研究院(KIGAM)和青島海洋地質研究所于1995年合作鉆取了 6 口淺鉆(YSDP102，103，104，105，106 和 107)并進行了綜合分析，其中最長的YSDP104孔記錄了MIS 3期以來的沉積歷史［3］;Ge等(2006)建立了南黃海中部泥質區EY02-2孔880 ka以來的磁性地層剖面［4］;李雙林等(2001)對南黃海北部的YA01孔進行了稀土元素分析［5］，梅西等(2011)對臨近的DLC70-3鉆孔沉積物通過稀土元素分析進行了物源探討［6］。但是南黃海地區晚更新世以來的古氣候和古環境演化研究相對薄弱，僅有南黃海B10孔的微體古生物以及地球化學指標的少量研究報道［7～9］。

元素地球化學在古環境、古氣候研究中扮演著重要角色。如常微量元素常常用來作為東亞邊緣海沉積物的物源分析指標［10～12］，化學風化指數(CIA)可以定量地表示硅酸鹽巖的化學風化強度，可以作為一個判斷源區化學風化程度的指標［10，13，14］。可見，對海洋沉積物進行元素地球化學研究，可以追蹤大陸風化以及沉積環境變化等信息。此外，不同的元素或元素組合可反映不同側重的氣候環境變化記錄，彼此之間可進行相互補充、印證，再結合其他替代性指標，可以靈活、寬泛地對古氣候和古環境變化展開研究。本文對采自南黃海北部的鉆孔沉積物進行常量元素地球化學分析，主要目的是利用化學風化指數CIA值來恢復源區的化學風化作用變化并探討CIA值變化的主要控制因素。

1 地質背景

黃海屬于西太平洋邊緣陸架淺海，位于中國和朝鮮半島之間，總面積約為 40×104km2［15］，黃海絕大部分區域水深＜100 m，平均水深為55 m［16］。陸源物質經由河流搬運注入黃海，雖然黃河和長江現在的入海口都不在南黃海，但是由它們攜帶的沉積物仍被認為是南黃海全新世以來陸源物質最主要的來源［17］。黃河每年輸入海洋的細粒沉積物為1.08×109t，其中9%～15%向南輸送并沉積在南黃海中部地區［17，18］。長江每年輸送海洋的細粒沉積物為5×108t，沉積物主要在南黃海西南部和東海北部沉積［19］。中國其他小河流輸入黃海的沉積物每年少于2×107t，其中，淮河每年輸送的沉積物超過了1×107t［12］。朝鮮半島河流輸入黃海的沉積物每年少于1×107t，主要沉積在黃海東部地區［20，21］。此外，黃海暖流攜帶的細粒沉積物估算也可達到106t/a［22］。南黃海是典型的半封閉型陸架海，各種海洋動力包括風浪、潮流及環流等的綜合作用導致沉積環境復雜，對河流輸入的陸源物質的搬運、擴散以及沉積物的侵蝕和改造起著直接的控制作用:南黃海中部為黃海冷水團中心區，細粒沉積物的供應和低能環境共同控制泥質沉積體系的形成;東南部呈現斑狀分布的泥質沉積是低能環境下的反氣旋沉積［23］;東部、南部等高動力區形成了砂質沉積體系，發育了砂質沉積［24］。

2 材料和方法

研究所用DLC70-3孔巖芯樣品，由上海海洋石油局第一海洋地質調查大隊“勘407”輪海洋工程地質綜合調查船于2009年9月在南黃海北部鉆取(36°38'15″N，123°32'56″E;水深73.0 m)(圖1)。該孔巖芯長71.20 m，取芯率為93.0%，主要由粉砂、砂質粉砂和粉砂質砂組成。

常量元素分析按照30～50 cm間距取樣，避開生物碎片含量較高層位，共取得172個樣品，在國土資源部海洋油氣與環境地質重點實驗室利用荷蘭帕納科公司Axios PW4400 X-射線熒光光譜儀進行。流程如下:將樣品在120°C的烘箱內烘8 h，稱取已烘干的樣品4.0 g，放入模具內撥平，用低壓聚乙烯鑲邊墊底，在30 t壓力下壓制成試樣直徑為32 mm、鑲邊外徑為40 mm的圓片，送儀器測試，獲得各種氧化物SiO2、Al2O3、TiO、Fe2O3、MgO、MnO、CaO、K2O、Na2O和P2O5的質量分數。測試過程中利用海洋沉積物標樣GBW07315對測試結果進行標定，結果表明元素質量分數的相對標準偏差＜5%。

圖1 南黃海DLC70-3孔和文中提及鉆孔位置及周邊海流示意圖(據文獻［12］修改)Fig.1 Location of Core DLC70-3 and other coresmentioned in the text，superimposed by surface currents in the South Yellow Sea(modified from reference［12］)

黏土礦物分析也按照30～50 cm間距取樣，共取得172個樣品，取10～20 g沉積物樣品加入適量H2O2去除有機質。待有機質去盡后，加濃度為0.1 mol/L的六偏磷酸鈉分散劑靜置過夜;依據Stokes沉降原理提取＜2 μm的懸浮液，至少提取5次;將提取到的黏土組分，分別制成甘油飽和定向片及自然定向片，然后進行上機分析。所用儀器為日本產D/max-RA型高功率轉靶衍射儀。進行黏土礦物含量估算時所用強度因子為蒙皂石 ∶伊利石 ∶(高嶺石+綠泥石)=2∶4∶1.5，本文測試方法和計算方法與文獻［25］一致。

年代測定在美國伍茲霍爾海洋研究所、國土資源部海洋油氣與環境地質重點實驗室利用AMS(加速質譜儀器)和OSL(光釋光)對原生有孔蟲、貝殼和粉砂質砂進行測年測試，在區分了“樣品年齡”和“真實年齡”后確定了測點年齡，在此基礎上結合底棲有孔蟲群落分布特征，建立了鉆孔的年代地層框架［26］。

3 結果

3.1 常量元素

DLC70-3孔的常量元素化學成分主要為SiO2和Al2O3，二者含量總和的平均值為75.72%;其次為Fet(全鐵)、MgO、CaO、Na2O 和 K2O，它們含量的均值在2%～5.5%之間;另外還含有少量的 TiO2、P2O5和MnO，三者含量總和的平均值不到1%。DLC70-3孔沉積物常量元素氧化物含量隨深度變化特征如圖2所示，含量變化具有較好的分層性，結合巖性變化，將其分為5層，各層變化簡述如下:

(1)0～4.20 m:各常量元素含量變化不大，SiO2和Na2O百分含量總體處于高值，特別是Na2O含量值在整個鉆孔中為最高值，其它常量元素則均在第1層出現較低值。

(2)4.20～27.80 m:SiO2和Na2O百分含量總體處于低值，Na2O百分含量從上部到下部逐漸降低，Al2O3、Fe2O3、MgO、TiO2和 K2O 的百分含量值變化趨勢則基本相反，總體為較高值，從上到下整體逐漸增高，MnO和 CaO含量總體處于高值，但在20.00～27.00 m含量值變得極低。

(3)27.80～38.00 m:本層位沉積物粒度較粗［26］，元素含量變化明顯受到粒度的制約，SiO2和Na2O含量在此層位為最高值，平均含量都遠高于整個鉆孔中的平均含量。Al2O3、Fe2O3、MgO、TiO2、K2O、MnO和CaO含量全處于低值，較上段都有明顯下降。

(4)38.00～54.30 m:SiO2和Na2O含量在此層位為低值，較上一層位明顯下降。Fe2O3、MgO、TiO2、MnO和CaO含量全處于高值，較上層位明顯增加，而K2O含量變化較上一層位不明顯。

(5)54.30～71.20 m:SiO2、Na2O、Fe2O3、MgO 和TiO2百分含量較上一層位變化不明顯，都略有增加。Al2O3和K2O較上一層位明顯增加，而MnO和CaO的百分含量則顯著下降。

3.2 黏土礦物

南黃海北部DLC70-3孔的黏土礦物主要由伊利石、蒙皂石、綠泥石和高嶺石組成(圖3)。伊利石組分含量最高，在49%～73%范圍內變化，平均為63%;蒙皂石組分含量其次，在4%～35%范圍內變化，平均為20%，含量變化總體趨勢上與伊利石相反;綠泥石組分含量較低，在1%～19%范圍內變化，平均為10%，在0～19.00 m含量較高，之后顯著降低;高嶺石組分含量最高值為16%，最低值為2%，平均為6%，整體變化與綠泥石含量有相反的趨勢，在0～19.00 m含量較低，之后顯著增加。

圖2 DLC70-3孔常量元素含量隨深度變化Fig.2 The variations of the contents of macroelements with depth in DLC70-3 Core

圖3 DLC70-3孔黏土礦物相對含量變化特征Fig.3 Relative proportion changes of clay minerals in DLC70-3 Core

4 討論

4.1 DLC70-3孔沉積物物源分析

DLC70-3孔沉積物的可能物源主要有長江、黃河以及朝鮮半島河流(漢江、錦江、榮山江)的輸送。本鉆孔沉積物REE元素上地殼(UCC)標準化后的分布模式呈現近直線型，REE分異弱，與長江和黃河沉積物稀土元素UCC標準化分布模式較為接近，而與韓國河流富集LREE的曲線形態有著明顯不同，表明本鉆孔沉積物受朝鮮半島河流影響非常小［6］。雖然稀土元素能較好地區分中韓河流沉積物，但在區分長江、黃河物源時可能不夠敏感［27］。長江與黃河沉積物的常量元素組成特征不同，長江相對富K、Fe、Al等常量元素，而黃河相對富Ca、Na等元素。長江CIA值平均為69，而黃河的化學風化指數CIA值平均為55，這表明長江沉積物所處的硅酸鹽風化階段要強于黃河［14］。此外，長江與黃河由于地質環境和氣候條件的差異，黏土礦物組合和化學成分有所差異。長江入海物伊利石貧K，蒙皂石富Fe;黃河入海沉積物伊利石富K，蒙皂石富Ca［28］。雖然黃河和長江的沉積物具有相同的黏土礦物組成(伊利石+綠泥石+高嶺石+蒙皂石組合)，但是在黏土礦物含量上有區別，比如黃河以伊利石含量低(60%左右)、蒙皂石含量高(15%左右)、伊利石與蒙皂石比值＜6為特征;而長江沉積物以伊利石含量高(70%左右)、蒙皂石含量低(5%左右)、伊利石與蒙皂石比值＞8為特征［25］。所以通過沉積物的CIA值，結合黏土礦物組合特征，可以較好地將沉積物中長江和黃河來源進行區分。

沉積物的化學風化程度可以用化學風化指數(CIA)、Al/Na和風化 ACNK 圖解來反映［14］。

式中:氧化物取用摩爾質量百分比，CaO*指巖石硅酸巖中的CaO，除了要去除碳酸鹽之外，該值還取決于全巖的P2O5和Na2O含量，McLennan提出 n(CaO')=n(CaO)-10×n(P2O5)/3，若計算后的 n(CaO')＜n(Na2O)，則認為需要的 n(CaO*)=n(CaO');若計算后 n(CaO')＞n(Na2O)，則認為需要的 n(CaO*)=n(Na2O)［29］，本文用此方法校正后計算得到DLC70-3孔沉積物的CIA值。如圖4所示，CIA值在42.8～66.5之間變化，平均值為58.7，Al/Na值與CIA值具有非常好的相關性，表明其也可以作為硅酸鹽化學風化的替代性指標，本鉆孔CIA值與圖中所示現代長江沉積物CIA(均值69)和黃河沉積物的CIA值(均值55)［14］相比，更接近黃河沉積物。此外，本鉆孔沉積物中蒙皂石組分含量較高，平均為20.0%，伊利石/蒙皂石值在1.5～15.5之間變化，均值為3.5，其中比值＞6的樣品數僅為6個，與黃河沉積物伊利石與蒙皂石比值＜6［25］的特征較為一致(長江、黃河黏土礦物數據來源文獻［12，25，30］)。綜上所述，本鉆孔CIA值和黏土礦物的特征都表明沉積物主要來源于黃河物質的輸送。

圖4 DLC70-3孔CIA和Al/Na相關圖(a)、伊利石/蒙皂石和高嶺石/綠泥石相關圖(b)(黃河和長江沉積物CIA和Al/Na數據來源文獻［14］，黏土礦物數據來源文獻［12，25，30］)Fig.4 Plot of Al/Na ratio and CIA(a)，plot of illite/smectite and kaolinite/chlorite ratios(b)of Core DLC70-3(Al/Na ratio and CIA data are from reference［14］，clay mineral data are from references［12，25，30］)

4.2 CIA值變化及其控制因素

影響沉積物CIA值的因素主要有源區化學風化變化、沉積物搬運過程中的沉積分異作用對礦物組成的影響以及物源變化［31］。黃河所搬運的物質是本鉆孔沉積物的主要組成部分，所以物源不會成為本孔化學風化強度整體變化趨勢的影響因素。而碎屑物質搬運過程中，沉積分異作用引起礦物組成變化會影響沉積物中元素組成，此外，沉積物源區化學風化強度的變化也會影響到沉積物CIA值，本文從這兩方面來討論DLC70-3孔沉積物CIA值的主要控制因素。

4.2.1 海平面變化引起的沉積分異作用

DLC70-3孔保存了130 ka以來的沉積記錄，有孔蟲分布較為連續，主要為淺海以及海陸過渡相的沉積［26］。海平面頻繁的波動使得沉積物輸送距離發生較大的變化，導致搬運過程中發生明顯的機械沉積分異作用，而使得沉積物粒度發生變化。前人對長江下游地區沉積物CIA值的研究發現，河漫灘沉積物和懸浮物CIA值與平均粒徑的相關性都很好，但粒度的影響在不同的粒級有所不同，對于較粗粒沉積物(φ＜7.0)，平均粒徑與CIA值的相關性高，說明水動力分選可以影響長江河流懸浮物CIA值在空間上的變化，粒度越細、黏土組分相對富集，CIA值就高［32］。DLC70-3鉆孔碎屑物質在遠源搬運過程中經歷了高度混合過程，成份變得相對均一，沉積物以黏土、粉砂為主，搬運過程中的機械沉積分異作用對上述元素比值的影響很小。如圖5所示，雖然MIS 5和MIS 3期海平面發生了的較大的變化(海平面變化曲線據文獻［33］)，但是對應的 DLC70-3孔 71.20～38.00 m(MIS 5)和27.80～4.20 m(MIS 3)兩個層位的沉積物粒度均較細，CIA值也都處于高值，并未隨著海平面的變化而波動。去除27.80～38.00 m層位后，計算本鉆孔CIA值和平均粒徑Mz值的相關性，結果為R2=0.20(粒度數據來源于文獻［26］)(圖6)，表明海平面變化對這些細粒沉積的層位的CIA值影響有限。但是DLC70-3孔38.00～27.80 m沉積物粒度較粗(φ＜6.0)，本層位的沉積對應MIS4期低海平面時期，沉積環境為濱岸沉積，較強的水動力使得沉積物的粒度明顯比其他層位粗很多。本層位沉積物的CIA值也為全鉆孔最低值(均值為50.1)，所以粒度對本層位沉積物CIA值的影響較大。比較大陸硅酸鹽化學風化時最好選用代表性的懸浮物，或者是相同粒級的沉積物來做比較［32］。所以，將本層位的CIA值與其他層位的CIA值直接比較來討論硅酸鹽風化作用的變化，會產生較大的誤差。綜上分析，認為海平面變化引起的機械沉積分異作用對本鉆孔38.00～27.80 m層位(MIS4期)沉積物的CIA值起主要控制作用，而對其他層位影響很小。

4.2.2 源區的化學風化作用

東亞夏季風的強度變化會引起降水量的巨大變化，進而影響沉積物物源區的化學風化程度。夏季風強盛時，明顯增多的降水使黃河流域的化學風化作用增強，因此黃河輸運物質含相對較多的伊利石、蒙皂石等風化程度較高的黏土礦物;反之，黃河輸運物質含更多的斜長石、石英等未風化或弱風化的礦物［34］。源區沉積物礦物組成的變化將直接決定沉積物的元素組成，進而影響沉積物化學風化指標CIA值。此外，Al和Ti等元素在風化過程中非常穩定，幾乎被等量地遷移到碎屑沉積物中，而K、Ca和Na等元素則較容易從源巖分解出來而被溶液帶走，因此Ti/Na和Al/K等也常用來作為反映沉積物源區化學風化強度的指標［35］，DLC70-3孔沉積物 CIA值與 TiO2/Na2O值垂向變化有著較好的相關性(如圖6，R2=0.88)。DLC70-3孔沉積物主要為黃河輸送入海沉積的物質，其化學風化指標CIA值主要反映了黃河流域的累積化學風化程度。洛川剖面黃土—古土壤序列中的磁化率值［36］和87Sr/86Sr值［37］可以指示黃土高原地區化學風化及季風降雨的變化。如圖5所示，DLC70-3孔沉積物 CIA值、TiO2/Na2O值與黃土高原磁化率值［36］和87Sr/86Sr值［37］的變化趨勢在冰期—間冰期旋回上具有較好的一致性:

(1)71.20～38.00 m為MIS 5期時的沉積，本階段是以東亞夏季風強盛為基本特征，是晚更新世以來最溫暖濕潤的時期。洛川黃土剖面磁化率記錄表明MIS 5期黃土高原整體較潮濕［36］，化學風化指標87Sr/86Sr亦指示同期化學風化作用非常強［37］。DLC70-3孔沉積物CIA和TiO2/Na2O值在本層位均為高值，指示了較強的化學風化作用。表明當時黃河流域受控于較強的夏季風作用以及相對溫暖濕潤的氣候條件。

(2)38.00～27.80 m為MIS 4期的低海平面沉積，沉積物粒度較粗導致CIA值受到機械沉積分異作用的強烈影響，難于與其他層位直接比較，用來作為氣候指標可能會造成較大的誤差。

(3)27.80～4.20 m對應于MIS 3(60～30 ka)的沉積，CIA值和TiO2/Na2O值在27.80～12.00 m(60～40 ka)處于整個鉆孔的最高值，在12.00～4.20 m(40～30 ka)卻明顯降低(圖5)，反映了化學風化作用在MIS 3早期非常強，晚期減弱。雖然有研究表明在MIS 3晚期(40～30 ka)青藏高原處于特殊的暖濕氣候階段，夏季風極為強盛［38］。但是在黃土高原地區的黃土—古土壤序列中，MIS 3晚期(40～30 ka)并沒有記錄到這樣的“暖濕期”［39］，如洛川剖面黃土—古土壤序列中的磁化率和87Sr/86Sr都指示了在MIS3早期黃土高原地區存在非常強的夏季風［36，37］。中國亞熱帶地區的石筍指標也指示MIS 3早期的季風降雨強度要超過 MIS 3晚期［40］。南海南部 MD05-2896 Ba/Ti指標反映的生產力在MIS 3期早期時達到高值，表明了季風降雨在MIS 3早期明顯增強［41］。本鉆孔記錄的CIA值也指示MIS3早期黃河流域化學風化作用非常強，與前人對黃土高原地區研究的結果較為一致。

圖5 黃土洛川剖面風化指標、全球相對海平面變化、DLC70-3孔CIA值以及TiO2/Na2O值對比(磁化率數據來源文獻［36］、87Sr/86Sr數據來源文獻［37］、海平面變化數據來源文獻［35］)Fig.5 Comparison of the chemical weathering indicators of Luochuan profile，relative sea level，CIA and TiO2/Na2O values of DLC70-3 Core(magnetic susceptibility data is from reference［36］，87Sr/86Sr data is from reference［37］and relative sea level curve from reference［35］)

(4)4.20～0 m為全新世早期11.5～11.0 ka的沉積。CIA值在本層位為低值，反映了非常弱的化學風化作用，與洛川黃土磁化率和87Sr/86Sr指標一致，指示了全新世早期干冷的氣候環境。

綜上，DLC70-3孔CIA值與黃土高原化學風化指標具有較好的相關性:CIA值可以指示黃河流域地區的累計化學風化作用;源區的化學風化作用是控制本孔CIA值的主要因素。

圖6 DLC70-3孔沉積物粒度平均粒徑(Mz)與CIA值(a)(不包括27.8～38.0 m層位)、TiO2/Na2O與CIA值(b)相關性分析(平均粒徑數據來源文獻［26］)Fig.6 Correlation between(a)Mz(φ)and CIA(excludes position of 27.8～38.0 m);(b)TiO2/Na2Oand CIA(mean grain size data is from reference［26］)

5 結論

通過對南黃海北部DLC70-3柱狀樣黏土礦物和常量元素地球化學特征的初步分析，可以得出以下認識:

(1)DLC70-3孔沉積物來源主要為黃河沉積物。

(2)DLC70-3孔化學風化指標CIA值受到海平面變化和源區化學風化作用控制，其中源區的化學風化作用為主要控制因素，海平面變化造成的分異作用主要影響27.80～38.00 m層位沉積物的CIA值。

(3)DLC70-3孔沉積物的CIA值可以很好地指示黃河流域的化學風化作用，表明在MIS 5和MIS 3期化學風化作用較強，尤其是在MIS3期的早期，黃河流域出現強季風降雨過程。

致謝 青島海洋地質研究所劉銳和李杰博士參與有益討論，審稿專家提出建設性的意見，在此一并表示衷心的感謝。

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