基于魚皮明膠的可食膜改性及其應用

劉俊豪，黃　珊，楊文鴿

（寧波大學海洋學院，浙江寧波315211）

基于魚皮明膠的可食膜改性及其應用

劉俊豪，黃珊，楊文鴿*

（寧波大學海洋學院，浙江寧波315211）

魚皮明膠是一種資源豐富、具有良好成膜性的蛋白源，可食性魚皮明膠膜的研制已成為食品包裝領域的研究熱點。本文介紹了魚皮明膠的基本結構和特性，詳細綜述了魚皮明膠可食膜的改性及其應用，旨在為魚皮明膠可食膜的開發利用提供依據。

魚皮明膠，可食膜，改性，應用

我國水域遼闊，魚類資源十分豐富，市場對魚類加工品多樣化需求不斷增加，推動了我國水產品加工業的發展。在魚類加工過程中會產生大量副產物，其重量約占魚體總重的40%～55%，其中包括富含膠原蛋白的魚皮，通常被加工為飼料或肥料，深度利用率較低[1]?？墒衬な且蕴烊豢墒承晕镔|（如蛋白質、多糖、脂類等）為原料，添加可食用的增塑劑、交聯劑等，通過分子間的相互作用而形成的具有多孔網絡結構的薄膜，能防止氣體、水汽和溶質等的遷移，保持食品質量，延長食品貨架期[2]。近年來，利用魚皮膠原蛋白獲得的明膠制備可食膜為魚皮的高值化利用開辟了一條道路。

然而與哺乳動物明膠相比，魚皮明膠膜的機械強度和熱穩定性較差，而限制了其應用范圍。本文在介紹魚皮明膠基本結構和特性的基礎上，綜述魚皮明膠可食膜改性的研究進展及其在食品中的應用前景，旨為更好地生產滿足市場需求的魚皮明膠可食膜提供依據。

1　魚皮明膠的結構和性質

明膠是膠原部分水解后得到的一種可溶性蛋白混合物，其性能在很大程度上取決于明膠的氨基酸組成、分子結構及其分子量大小，而各種氨基酸的含量與魚種有關，分子結構及其分子量大小則取決于膠原變性時的處理條件。

魚皮明膠的氨基酸組成類似其膠原的氨基酸組成，包含18種氨基酸，富含甘氨酸、脯氨酸和羥脯氨酸，但不同來源的明膠，其氨基酸各組分的含量不同?？傮w上，魚皮明膠的亞氨酸（脯氨酸和羥脯氨酸之和）含量比哺乳動物低，在溫水性魚類魚皮明膠中為22%～25%，冷水性魚類魚皮明膠中約為17%，而一般陸生哺乳動物明膠的亞氨酸含量高達30%[3-6]。由于亞氨酸中的吡咯環及由羥脯氨酸的羥基所形成的氫鍵有利于穩定明膠的螺旋結構，亞氨酸含量越高，明膠的穩定性越好，因此與哺乳動物明膠相比，魚皮明膠往往具有凝膠強度低、熱不穩定、流變性能差等缺點。哺乳動物來源明膠的凝膠強度約為200～300g，魚皮明膠的凝膠強度因魚的種類及生活環境不同而差異較大，一般魚皮明膠的凝膠強度不超過270g，而一些冷水性魚如狹鱈、沙門魚等的凝膠強度僅在70～110g之間[7]；明膠凝膠具有熱可逆性，哺乳動物明膠的凝膠化溫度和熔化溫度分別在20～25℃和28～31℃之間，而魚皮明膠因亞氨酸含量較低，減弱了分子間肽鏈形成螺旋的穩定性，從而導致熔膠溫度和凝膠溫度較低（分別在8～25℃和11～28℃之間），特別是冷水性魚魚皮明膠，其凝膠化溫度和熔化溫度往往只有10℃左右[8]。

和所有哺乳動物明膠一樣，魚皮明膠是膠原在酸、堿、酶等作用下，或受到光、輻照、熱等物理條件處理的變性產物，膠原在變性的過程中，維持其三螺旋穩定結構的范德華力、氫鍵、共價鍵及疏水作用遭到破壞的程度不一，故產生的明膠分子量分布及其分子結構存在很大差異。Zhang等[9]從鲇魚皮獲得不同分子量的明膠，大分子量明膠膜的機械強度比小分子量明膠膜要高，但膜的延展性卻相反；Carvalho等[10]從大西洋比目魚皮中得到兩類不同分子量分布的明膠，發現低分子量分布的明膠膜延展性更好，但拉伸強度更差。

明膠的提取條件，包括提取時的溫度、時間、溶劑種類、濃度等會對所提明膠特性產生影響。Gómez-Guillén等[11]利用0.05mol/L醋酸在45℃下隔夜提取秘魯魷魚皮中的明膠，所得明膠的凝膠強度為10g。為了增加魷魚皮明膠的凝膠強度，Giménz-Estaca等[6]對提取工藝進行改進，用胃蛋白酶和0.05mol/L的醋酸在60℃下隔夜提取秘魯魷魚皮中的明膠，所得明膠凝膠強度可以增至147g。

提取明膠時往往以明膠得率、凝膠強度、熱穩定性等指標進行優化。Kasankala等[12]利用響應面法優化草魚魚皮的明膠提取工藝，確定最佳提取條件為：先用1.19%HCl預處理草魚魚皮24h，進一步用52.61℃熱水浸提5.12h，此時，預測明膠得率為19.83%，凝膠強度為267g。大量實驗的結果都證明，并不是浸提時間越長，溫度越高，明膠的提取率就能提高，選擇合適的提取時間及提取溫度能夠有效的節約能源。

2　魚皮明膠可食膜的改性研究

魚皮明膠作為一種蛋白質，具有獨特的分子結構和巨大的分子間交聯潛力，成膜性好，可生物降解，含人體多種必需氨基酸，營養價值高，在食品中的用量不受限制，因而用明膠作可食膜較有優勢，已成為可食包裝中應用最廣泛的動物蛋白質。但由于魚皮明膠中亞氨酸的含量比哺乳動物低，導致魚皮明膠可食膜的機械強度和熱穩定性較低，水蒸氣阻隔效果相對較弱，這些都影響了可食性魚皮明膠膜的應用。大量研究表明，在魚皮明膠中添加其他蛋白、脂類或多糖類等，通過共混改性可以改善其機械性能和抗水性，制備可食性魚皮明膠復合膜，拓寬其在食品中的應用范圍。

2.1植物蛋白與多糖類物質對魚皮明膠可食膜的改性

魚皮明膠和其他高分子物質如植物蛋白、殼聚糖、纖維素、淀粉等共混成膜，不僅可改善其成膜性能，而且可制備出單一明膠膜所不具有的許多特性的復合膜，擴大其應用范圍，降低制膜成本。將魚皮明膠與植物蛋白共混制得的膜不但更加經濟實惠，而且膜性能得到增強。如Denavi等[13]將鱈魚皮明膠與不同濃度的大豆分離蛋白（SPI）共混，發現SPI和鱈魚皮明膠按1∶3共混所成的膜，較100%鱈魚皮明膠膜或100%SPI膜有更大的拉伸強度及水蒸氣阻隔率，明膠和SPI復合膜優于單組份的蛋白膜。

近年來，許多學者利用魚皮明膠與多糖（如殼聚糖、卡拉膠、褐藻膠等）共混制膜。陳麗[2]將不同比例的殼聚糖、褐藻膠和卡拉膠分別添加到狹鱈魚皮明膠中，共混制備可食性復合膜，改善了狹鱈魚皮明膠膜的性能，其中復合膜的粘度值隨著三種多糖添加量的增加而增大，添加卡拉膠能顯著提高其凝膠強度值，明膠-殼聚糖復合膜與明膠-褐藻膠復合膜的熱變性溫度比明膠膜分別提高10℃和8℃，三種復合膜的水溶性和水蒸氣透過系數都比明膠膜低，有效改善了明膠膜阻水性差的缺點；楊忠麗[14]利用改性魔芋葡甘聚糖與魚皮明膠復合制備新型可食膜，結果顯示明膠和糖按4∶1比例制成膜的透明度最好，隨著復合膜中明膠含量的增加，膜的抗張強度增強，斷裂伸長率減小。

2.2脂類物質對魚皮明膠可食膜的改性

魚皮明膠含較多的親水性氨基酸，使明膠膜阻隔水的能力較差，無法包裝一些含水量較高或對干燥條件有較高要求的食品，但可通過添加油或蠟等脂類物質增加魚皮明膠膜的疏水區域，增強其隔水能力。Sztuka等[15]比較了不同濃度的莧菜油、油菜籽油、羊毛脂、蜂蠟、石蠟對鱈魚皮明膠可食膜水蒸氣透過性的影響，發現隨著這些疏水性物質添加量的增加，可食性膜水蒸氣透過率逐漸減小，如當蜂蠟添加量為60%時，水蒸氣透過率降低為1.09（g·mm/（m2·h·kpa）），比未添加時下降了3倍，若在此基礎上繼續添加卵磷脂，水蒸氣透過率還可進一步降低；Bertan等[16]發現巴西欖香脂結合硬脂酸、棕櫚酸能有效提高明膠膜的隔水性能；Pérez-Mateos等[17]向鱈魚皮明膠膜中添加一定量葵花油，通過增大魚皮明膠膜的疏水面積，有效降低其水蒸氣透過率，但隨著葵花油添加比例的增加，膜的機械強度下降了30%～60%。

2.3增塑劑、交聯劑對魚皮明膠可食膜的改性

明膠主要依靠氫鍵等作用形成三維網絡結構，體系經脫水而成膜，但僅依靠明膠分子相互交聯形成的膜較脆、柔韌性不足。為降低明膠膜的脆性，提高其柔韌性，可向明膠成膜液中添加增塑劑，增塑劑分子通過影響明膠分子鏈間氫鍵的形成，并將水分吸收到明膠網絡中，提高明膠膜網絡結構的流動性，增加膜的柔韌性。

增塑劑的分子大小是影響其增塑效果的一個重要因素，一般情況下小分子增塑劑有更好的增塑效果，同時增塑劑與高分子成膜劑的親和能力也會影響它的增塑效果。目前常用的增塑劑有甘油、山梨醇、乙二醇等。Vanin等[18]比較了甘油、丙二醇、二甘醇、1，2-乙二醇等多元醇對明膠膜機械強度、熱變性、水蒸汽透過率、透光率等性能的影響，發現甘油的增塑效果最明顯；Jongjareonrak等[19]利用鯛魚魚皮明膠制膜，研究添加甘油、乙二醇、聚乙二醇對魚皮明膠膜性質的影響，表明在相同的添加濃度下，不同增塑劑的增速效果是不一樣的，乙二醇-明膠膜的抗拉伸強度值最高，甘油-明膠膜的斷裂延伸率最高，且隨著醇類物質添加量的增加，魚皮明膠膜的透光率、水蒸汽透過率和斷裂延伸率增加，但抗拉伸強度值和黃度值下降，當甘油添加量達75%時，膜的斷裂延伸率可達到98.14%。在實際應用中，可以根據實際需要選擇合適的增塑劑對明膠膜的性質進行改進。

明膠含大量的親水性氨基酸，這會導致其膜的耐水性能較差。交聯劑能以特定的鍵和基團與明膠分子結合，或引起明膠分子內或分子間的交聯反應，從而有利于改善膜的阻濕能力和機械性能。常見的交聯劑有化學交聯劑和酶交聯劑等。通常使用的化學交聯劑醛類，通過醛基與蛋白質分子上的氨基形成希夫堿而產生交聯，形成網絡結構，其中戊二醛由于價格低廉、交聯效率高，已被應用于明膠蛋白膜的性質改良。如王晶等[20]研究了戊二醛用量對明膠共混膜的影響，發現隨著交聯劑用量的增加，共混膜的拉伸伸長率、吸水性和保水性隨之降低，共混膜的拉伸強度、撕裂強度、透水氣性和透光率先增加后減??；陳書霖等[21]發現在戊二醛的作用下，羅非魚魚皮明膠蛋白的β鏈、γ鏈及高于γ鏈的高分子組分之間易發生交聯反應，戊二醛改性將使明膠蛋白膜的機械性能出現一定程度的下降，但膜的耐水性能、阻濕性能及阻隔紫外線能力均顯著提高。

相對于戊二醛，酶交聯劑在可食膜中往往具有更加好的改性效果。陶忠等[22]比較了戊二醛和谷氨酰胺轉氨酶（TGase）對白鰱魚糜-明膠復合膜性能的影響，發現二者均可使成膜的蛋白分子之間發生交聯形成高分子聚合物，戊二醛不能提高膜的機械強度，不改變膜的透明性，但可增加膜的耐水性能，使膜顏色發黃；TGase可改良膜的機械性能、耐水性能和透明性，而且不會影響膜的色澤。TGase作為常用的酶交聯劑，能催化明膠蛋白Gln的γ-氨基和Lys的ε-氨基形成異肽鍵，提高明膠蛋白膜的機械性能和耐水性能。Liu等[23]向魚明膠中添加2%TGase，改性后的明膠凝膠強度顯著提高，其膜的抗拉伸強度和斷裂伸長率比對照組分別增加了38%和137.1%；Sztuka等[24]研究了TGase改性對明膠-殼聚糖共混膜的水蒸氣透過性、機械性質和水溶性的影響，改性后膜的水溶性降低，水蒸氣透過率和機械性能有所改善；葛曉軍[7]分別利用TGase、殼聚糖及TGase與殼聚糖復合，研究對魚皮明膠膜力學性能、水蒸氣透過性的改善效果，認為殼聚糖與TGase的復合改性效果最好，與單一明膠膜相比，復合改性膜的熱變性溫度提高32.1℃，水蒸氣透過性降低33.3%，拉伸強度、斷裂伸長率為51.69MPa和38.35%，達到了GB10457食品塑料自粘保鮮膜的標準。

2.4抗氧化劑和抗菌素對魚皮明膠可食膜的改性

食品中的腐敗氣味主要源于其中的油脂酸敗、微生物繁殖、蛋白降解等，酸敗的食物不但影響感官品質，而且大大縮短了貨架期。作為一種可食性包裝材料，明膠膜不僅被要求具備良好的機械性能和水分阻隔能力，對其抗氧化和抗菌性也有更高的要求。

天然多酚提取物具明顯的抗氧化性，用其替代合成抗氧化劑應用于食品已引起廣泛的關注。研究表明，多酚類化合物很容易和魚皮明膠混合成膜，可作為具有抗氧化活性的包裝材料。Gómez-Guillén等[25]利用生長在智利南部的一種野生灌木中提取的兩種富含多酚的提取物，與金槍魚魚皮明膠共混制膜，制得的明膠復合膜具有更好的抗氧化性能；Giménez等[26]和Nú?ez-Flores等[27]分別在商用魚皮明膠中添加綠茶提取物和水溶性木質素，同樣得到了有抗氧化活性的共混膜。

此外，維生素E和植物精油也被用于制備具有抗氧化作用的明膠復合膜。Jongjareonrak等[28]比較了維生素E和二丁基羥基甲苯（BHT）對鯛魚皮明膠膜的影響，發現維生素E-膜比BHT-膜有更強的自由基清除能力；在羅非魚魚皮明膠膜中，Tongnuanchan等分別添加不同的柑橘類（包括佛手柑、泰國檸檬、檸檬和酸橙）精油[29]和植物（包括姜、姜黃和姜蔘）根精油[30]，研究表明添加檸檬精油、姜黃和姜蔘根精油后明膠膜的水蒸氣阻隔性增加，并顯示出較高的抗氧化活性。

為增加魚皮明膠膜的抗菌性能，可以在魚皮明膠中添加溶菌酶或其他可食的抗菌酶、抗菌性物質。目前這方面的研究也有嘗試，Masschalck[31]發現添加了溶菌酶的魚皮明膠膜能夠明顯抑制革蘭氏陽性菌，如枯草芽孢桿菌和肺炎鏈球菌，但不能有效抑制大腸桿菌的生長，主要是因為溶菌酶無法進入革蘭氏陰性細菌的脂多糖層。

3　魚皮明膠可食膜在食品中的應用

可食膜的成膜物質主要有蛋白質、糖類、脂類等。其中，利用蛋白質制備的可食膜不僅機械性能好，而且隔氧性能也比多糖、脂類可食膜優越。而明膠是可食性包裝中應用最廣泛的動物蛋白質，可食性魚皮明膠膜的開發日益受到人們的重視，其在食品中的應用前景廣闊。

作為水解蛋白，魚皮明膠本身具有一定的抗氧化作用，在食品表面形成涂層使食品表面有光澤，可以避免食品氧化、延緩淀粉老化、防止粉末狀或顆粒狀的糖類食品吸潮結塊、防止外界顆粒狀雜質對食物的影響等。如陳麗等[2]對用狹鱈魚明膠膜對面包進行涂膜處理，與空白組相比，各涂膜組水分含量和比容相對較高，面包色澤較好，原因在于涂膜后，面包表面形成了一層具有一定阻隔性能和機械性能的保護膜，能有效阻止水分蒸發，降低老化速度，保持面包品質；葛曉軍[7]將添加了TGase和殼聚糖的狹鱈魚皮明膠復合成膜液涂膜保鮮南美白對蝦，該復合膜可有效抑制對蝦細菌生長、減緩TVB-N值的上升，經涂膜的對蝦保鮮期比對照延長3d。明膠涂膜還能應用到果蔬、肉制品、魚貝類等保鮮中，有效延長食品貨架期、保證食品的天然風味和新鮮度，提高揮發性食品成分的保存性。

目前，魚皮明膠可食膜已經被作為食品涂層材料、食品包裝及腸衣替代物等，但在實際應用方面還有極大的提升空間，如可進一步添加可食的抗氧化劑、抗菌劑等物質，使明膠膜作為包裝材料的同時賦有抗氧化、抗菌等功能，有效控制食品的氧化腐敗和微生物的生長；可用于像比薩、蛋糕這些組成較復雜的層狀食物，用可食膜將各層分開，避免不同水分含量和不同風味的組分之間的相互影響等。

4　展望

化學合成塑料包裝不易分解腐爛，造成嚴重的“白色污染”，這已成為目前世界性的環保難題。隨著人們對食品品質和保藏期要求的提高，以及人們環保意識的增強，可食性包裝已成為食品包裝領域的研究熱點。明膠是可食性包裝應用最廣泛的動物蛋白質，但由于宗教信仰的原因和瘋牛病的恐慌，豬、牛皮明膠的應用受到限制；在魚皮中，明膠的含量最高可達蛋白總量的80%以上，較魚體其他部位高許多。因此魚皮明膠是一種資源豐富、安全、不受宗教信仰限制的蛋白源。

盡管魚皮明膠膜的機械強度和熱穩定性較低，水蒸氣阻隔效果相對較弱，但通過向魚皮明膠中添加一些物質，如各種可食的蛋白質、油脂、多糖、增塑劑和交聯劑，可以改善明膠膜的機械性能和物理性質；還可進一步添加抗氧化劑、抗菌劑等物質，拓展明膠膜的生物學功能。利用魚皮明膠制作可食膜，這不但將有助于水產加工副產物魚皮的高值化利用，而且可為食品加工業提供安全、環保、可食、具有營養、保鮮等作用的多功能食品包裝材料。

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Modification and its application of edible film made from fish skin gelatin

LIU Jun-hao，HUANG Shan，YANG Wen-ge*
（School of Marine Sciences，Ningbo University，Ningbo 315211，China）

Fish skin gelatin，as a kind of the protein sources，is abundant with good film-forming property.The edible film made from fish skin gelatin has become a research hotspot in the field of food packaging.In this paper，the basic structure and features of fish skin gelatin were introduced，then the modification and its application of edible film made from fish skin gelatin were reviewed in detail.It offered the scientific basis for the development and utilization of edible film based on the fish skin gelatin.

fish skin gelatin；edible films；modification；application

TS206.4

A

1002-0306（2014）06-0373-05

2013－08－05*通訊聯系人

劉俊豪（1990-），男，碩士研究生，研究方向：水產品加工與高值化利用。

海洋公益性行業科研專項（201305013）；浙江省大學生新苗人才計劃項目（2012）。