洪永俠 操節寶 賈亞青 許 藎 鐘 軍(中國核動力研究設計院,四川 成都 610005)
4πβ(PC)-γ 符合測量方法是一種得到廣泛應用和發展的放射性活度絕對測量方法。它是目前放射性活度絕對測量準確度最高的方法之一。該方法建立在4πβ 計數法和β-γ 符合的基礎上,可分別用于復雜的β-γ 衰變和純β 衰變核素的測量。152Eu 是一種衰變比較復雜的核素,半衰期為13.2年[1],發射多支γ 射線,且覆蓋能區寬,在HPGeγ譜儀的能量刻度和效率校準中是常用的核素之一。因此準確測量其比活度具有重要的意義。本工作采用了4πβ-γ 符合測量裝置對152Eu 放射性溶液比活度進行了測量。
152Eu 的衰變非常復雜,包括72.1%的EC 衰變和27.9%的β-衰變,衰變子體退激過程中放出140 多條γ 射線,其中有12 條γ 射線絕對強度較大,分布在能量范圍為122keV~1408keV 之間(其主要衰變特性見表1)。由于1112.116 keV(13.35%)和1408.011 keV(20.57%)兩支γ 射線峰的峰支比較高且能量較高,不易受其他干擾,因此選取了上述2 支γ 射線作為NaI(Tl)探測器γ 窗能量。

表1 152Eu 衰變的主要γ 射線及能量
薄膜源的制備采用聚氯乙烯-醋酸乙烯酯共聚物(VYNS)為材料制成樣品承托膜,用真空鍍膜機鍍金;用高壓靜電噴涂裝置將硅膠懸浮液噴到膜中央,形成圓斑;用感量為0.01mg 的電子天平,采用差重法稱取約30mg152Eu 源溶液,并滴在預先蒸金、噴涂硅膠的VYNS 薄膜上,自然晾干,制成薄膜源。一共制備6 個薄膜源平行樣品。
4πβ(PC)-γ 符合測量標準裝置由4πβ 計數器、γ 探測器、符合電路等組成。其中4πβ 計數器為流氣式4π 正比計數器,γ 探測器為上下對稱的兩個NaI(Tl)閃爍探測器,這兩個探測器的輸出信號經相加電路后作為γ 道的計數。β 信號經延遲與γ 信號同時送入符合電路,其輸出信號作為符合計數。
當放射性核素發生級聯衰變時,發射β 和γ 射線,同時被β 和γ探測器探測并記錄,將β、γ 脈沖同時輸入符合電路,進行β-γ 符合,符合電路將同時輸出一個符合脈沖。經本底、死時間、內轉換電子等一系列的修正后,可得:

其中,

式中,
Nβ、Nγ和Nc分別為β、γ 和符合道的計數率;
εβ為β 道的探測效率;
Pk為第k 個β 分支的分支比;
εβk為第k 個β 分支的β 效率;
εcek為β 探測器對第k 分支的內轉換電子的效率;
εck為β 粒子不被探測時第k 個分支發生γ-γ 符合的概率;
εγk和分別為γ 探測器和β 探測器對第k 個分支γ 射線的探測效率;
ak為第k 個分支的總內轉換系數。
由(1)式看出,當θ 為常數時,NβNγ/Nc為(1-εβ)/εβ的線性函數。因此當εβ→1 時,即1→εβ→0,則NβNγ/Nc→A。即不需要對衰變復雜的放射性核素作參數校正,而只要改變其β 探測效率,然后再將β 探測效率外推到εβ=100%(效率外推法)處,就可得到待測樣品的活度值。本工作采用膜吸收的方法實現β 道的效率改變。
通過加不同厚度的吸收膜改變β 道的探測效率(εβ),進行效率外推,得到放射性溶液比活度。圖1 為樣品的效率外推曲線。

圖1 樣品效率外推曲線
表2 列出了4πβ(PC)-γ 符合裝置測量的結果。152Eu 比活度平均值為470.0kBq·g-1,平均值實驗標準偏差為0.6%。

表2 用4πβ(PC)-γ 測量結果
為了對測量結果進行驗證,將測量結果與本實驗室4πχ(PPC)-γ 符合測量裝置測量結果以及放射性計量一級站的測量結果進行了比較,結果見表3。

表3 測量結果比較
4πβ(PC)-γ 符合法測量結果不確定度來源及評定結果見表4。

表4 測量結果不確定度評定表
用4πβ(PC)-γ 符合測量標準裝置測量了152Eu 放射性溶液的比活度,并將測量結果與4πχ(PPC)-γ 符合測量標準裝置的測量結果以及放射性計量一級站的測量結果進行了比較,三者測量結果平均值的相對偏差為0.6%,表明該測量方法正確,測量裝置準確可靠。
[1]劉運祚.常用放射性核素衰變綱圖[M].北京:原子能出版社,1982.
[2]汪建清,姚順和,等.用反符合方法測量131I 和133Ba 的比活度[J].原子能科學技術,2008,42(3).