溫度與有效應力對頁巖擴散的敏感性研究

郭 肖，朱 爭，辜思曼，孟凡龍，董文強

(1.油氣藏地質及開發工程國家重點實驗室 西南石油大學，四川 成都 610500；2.中石化勝利油田分公司，山東 東營 257000；3.中油長慶油田分公司，寧夏 銀川 750006)

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溫度與有效應力對頁巖擴散的敏感性研究

郭 肖1，朱 爭1，辜思曼1，孟凡龍2，董文強3

(1.油氣藏地質及開發工程國家重點實驗室 西南石油大學，四川 成都 610500；2.中石化勝利油田分公司，山東 東營 257000；3.中油長慶油田分公司，寧夏 銀川 750006)

依據頁巖擴散原理，采用頁巖擴散系數測定裝置，對龍山筇竹寺組多塊頁巖巖心開展擴散系數測定實驗，分析溫度與有效應力對頁巖擴散系數的影響。研究表明：頁巖擴散系數與溫度呈較好的指數關系，擴散系數溫度敏感指數與溫度同樣具有較好的指數關系，通過擴散系數溫度敏感性評價，分析出弱、中等偏強、超強的溫度敏感區；有效應力對頁巖擴散系數有明顯的抑制作用，隨有效應力的增加，擴散系數下降，二者呈較好的指數關系；通過擴散系數應力敏感評價，分析出弱、中等的應力敏感區。該研究結果對于準確估算頁巖氣擴散損失量及資源評價具有重要意義。

溫度；有效應力；頁巖擴散；敏感性；擴散系數

引 言

頁巖的擴散能力在頁巖氣藏運移和成藏過程中發揮著至關重要的作用[1-4]。針對頁巖擴散機理研究，王瑞等人[5]為探究頁巖內納米級孔隙中氣體擴散能力與孔隙空間大小、氣體種類的關系，先由Kundsen數劃分流動區域，求出對應擴散系數，然后將其代入氣體在納米孔隙介質中的擴散方程，分析孔隙半徑大小和氣體種類對擴散量的影響。糜利棟等人[6-8]根據多孔介質中氣體分子的擴散形式，分析了頁巖儲集空間中頁巖氣的擴散機理，包括有機干酪根中溶解氣的擴散和納米孔隙中游離氣的擴散。根據Fick第二定律，建立相應的擴散模型，并重點討論了溫度、壓力、孔隙直徑以及氣體壓縮性等對納米孔隙中擴散機理的影響。許多學者針對頁巖擴散實驗方法做了大量研究，付廣等人[9]在分析天然氣擴散系數測試方法的基礎上，指出天然氣擴散系數測試中存在的問題，并建立了實測天然氣擴散系數的地層條件校正方法。婁洪等人[10]在分析天然氣擴散機理的基礎上，自行設計了可控溫壓的天然氣擴散系數測定儀，測定了天然氣通過人造石英粉砂巖干巖樣的天然氣擴散系數，并進行定量分析，得出天然氣擴散系數與其影響因子的綜合定量模型。王曉波等人[11]依據氣體在巖樣中的擴散原理，建立了高溫高壓致密氣藏巖石擴散系數測定方法，對四川盆地須家河組、鄂爾多斯盆地上古生界致密氣藏巖石樣品開展實驗分析，并分析物性、溫度、注氣平衡壓力、圍壓、飽和介質等因素對致密氣藏巖石擴散系數的影響。目前中國對頁巖氣的開發尚處于初期探索階段，在以往的研究中，對常規低滲儲層及致密儲層的擴散研究較多，對頁巖儲層的擴散研究頗少，同時頁巖的擴散能力對儲層成藏評價及擴散損失量至關重要。因此，選取湖南龍山區塊筇竹寺組頁巖巖心為研究對象，進行頁巖擴散系數測定實驗，對頁巖擴散系數的溫度與有效應力的敏感性進行分析。

1 實驗

1.1 實驗方案

實驗測定不同有效應力、溫度下頁巖中氣體擴散系數，研究溫度與有效應力變化對頁巖擴散規律的影響。巖心夾持器左右兩端分別以甲烷、氮氣作為擴散介質，保持注氣平衡壓力恒定為4 MPa，圍壓為17 MPa(模擬真實儲層的上覆巖層壓力)，溫度由25℃依次升至35、45、55、65、75、85℃，測定頁巖擴散系數；保持溫度為40℃，注氣平衡壓力恒定為4 MPa，測定圍壓為15、17、19、21、23 MPa的頁巖擴散系數，測定不同有效應力和溫度下頁巖擴散系數。

1.2 實驗裝置與巖樣

頁巖氣擴散系數測試裝置主要由4部分構成：加壓裝置(往復式增壓泵、圍壓追蹤泵)、多功能巖心夾持器(恒溫加熱裝置、氮氣和甲烷擴散氣室、巖心夾持器)、氣體組分分析裝置(多功能色譜儀)、抽真空裝置。實驗采用湖南龍山筇竹寺組頁巖巖心，筇竹寺組頁巖儲層厚度為50～300 m，由一套黑色碳質泥頁巖、灰色含粉砂泥巖、粉砂巖、細砂巖、灰巖構成，泥頁巖中脆性礦物含量高，其中隱晶質石英平均質量分數為15%，粒徑小于0.02 mm。筇竹寺組頁巖儲層平均孔隙度為0.81%～1.42% ，滲透率為0.002×10-3～0.008×10-3μm2，測試巖樣基礎參數見表1。

表1 湖南龍山區塊筇竹寺組頁巖樣品基本參數

1.3 擴散系數計算

擴散系數根據費克定律計算：

(1)

由式(1)得到：

(2)

2 實驗結果分析

2.1 擴散系數隨溫度的變化規律

在圍壓為17 MPa、注氣平衡壓力為4 MPa的條件下，4塊巖樣的擴散系數與溫度均呈較好的指函數遞增關系，圖1為其中2塊巖樣的頁巖擴散系數與溫度的關系曲線。由圖1可知，溫度為25～55℃，擴散系數增加幅度相對較小；溫度為55～85℃，擴散系數出現快速增加。溫度從25℃增至85℃，4塊巖樣擴散系數總體平均提高約8.36倍。出現上述現象的主要原因是，從微觀角度分析，分子擴散空間不變條件下，隨溫度的升高，分子無規則熱運動加劇，直接導致分子運動平均自由程增大，依據Kundsen數的定義，Kundsen數增大，分子擴散由Fick擴散轉變成Kundsen擴散，使氣體分子擴散能力顯著提升。

圖1 圍壓為17MPa、注氣平衡壓力為4MPa時

2.2 擴散系數隨有效應力的變化規律

有效應力主要用于模擬真實的地層受力環境。有效應力通常定義為上覆巖層壓力與流體壓力之差。溫度為25℃時4塊巖樣的擴散系數與有效應力均呈現較好的指函數遞減關系，圖2為其中2塊巖樣頁巖擴散系數與有效應力的關系曲線。當有效應力從11 MPa增至19 MPa時，巖樣LS2-2-4、LS1-1-5、LS1-9-4、LS1-4-3的擴散系數分別下降63%、60%、69%、66%，平均下降64.5%。有效應力升至15 MPa前，擴散系數出現快速下降，而當有效應力從15 MPa升至19 MPa，擴散系數出現緩慢降低。主要原因是隨著有效應力的增加，孔隙結構發生變形，巖石顆粒之間的結合程度更加緊密，納米級孔隙空間不斷縮小，部分孔隙甚至閉合，氣體擴散空間大幅度減少；隨著有效應力增加，依據Kundsen數的定義，分子自由程減小，Kundsen數不斷減小，分子擴散由Kundsen擴散轉變成Fick擴散，使氣體分子擴散能力顯著降低。

圖2 溫度為25℃時頁巖擴散系數與有效應力的關系

3 敏感性評價

3.1 擴散系數溫度敏感性評價

依據儲層滲透率各種敏感性評價方法[12]，同理推出擴散系數溫度敏感性評價公式：

(3)

式中：IT為溫度敏感指數；Di為不同溫度下的擴散系數，cm2/s；D0為25℃初始溫度下的擴散系數，cm2/s。

表2為不同溫度的溫度敏感指數評價結果。表2中溫度敏感指數的評價標準：IT>1.00，超強；1.00≥IT≥0.70，強；0.70>IT≥0.50，中等偏強；0.50>IT>0.30，中等偏弱；0.30≥IT>0.05，弱；IT≤0.05，不敏感。圖3為溫度敏感指數隨溫度的變化關系。由圖3擬合得出：

IT=0.03735e0.07459T

(4)

式(4)的擬合相關系數為0.990 4。

表2 不同溫度的溫度敏感指數評價

圖3 溫度敏感指數隨溫度的變化關系

由表2、圖3可知，溫度敏感指數與溫度具有較好的指數關系。當溫度從25℃升至35℃時，溫度敏感系數出現緩慢增長，4塊巖樣的溫度敏感強度呈現為無溫度敏感或弱敏感，即溫度為25～35℃是弱溫度敏感區；隨溫度繼續升至55℃過程中，巖樣均由弱敏感轉變成強敏感，即35～55℃溫度區間為中等偏強溫度敏感區，稱35℃為臨界溫度；當溫度從55℃升至85℃時，溫度敏感指數出現快速增加，巖樣均呈現強敏感，即55～85℃溫度區間為超強溫度敏感區，在該區間擴散系數增加幅度大。

3.2 擴散系數應力敏感損害率評價

通過類比石油行業標準中滲透率損害率計算公式[13]，推出擴散系數損害率公式：

(5)

式中：Ip為擴散系數損害率；D1為初始有效應力下擴散系數， cm2/s；Dmin為達到最大有效應力下的擴散系數，cm2/s。

基于式(5)，對不同滲透率的4塊巖樣進行擴散系數應力評價。研究表明，不同巖樣幾乎呈現相同的規律，當有效應力從11 MPa增至13 MPa時，頁巖擴散系數呈現弱或中等偏弱應力敏感，而有效應力增至19 MPa時，頁巖擴散系數呈現中等偏強應力敏感。說明有效應力變化的不同階段對頁巖儲層擴散系數的應力敏感影響不同，有效應力11～13 MPa為弱應力區，而有效應力13～19 MPa為中等應力區。

4 結 論

(1) 頁巖擴散系數與溫度呈現較好的指數遞增關系。隨溫度從25℃增至85℃，擴散系數出現快速增加，總體平均提高約8.36倍，溫度對擴散系數影響較大。擴散系數溫度敏感性評價結果表明，溫度敏感指數與溫度同樣具有較好的指數關系，25～35℃為弱溫度敏感區，擴散系數對溫度敏感程度為弱；35～55℃溫度區間為中等偏強溫度敏感區，擴散系數對溫度敏感程度由中等變強；55～85℃為超強溫度敏感區，在該區間擴散系數增加幅度大，擴散系數對溫度敏感程度為超強。

(2) 有效應力對頁巖擴撒系數有明顯的抑制作用，二者呈現較好的指函數遞減關系。隨有效應力從11 MPa增至19 MPa時，擴散系數下降64.5%。通過擴散系數應力敏感評價，有效應力變化的不同階段，頁巖擴散系數對其敏感程度不一樣，即有效應力為11～13 MPa為弱應力區，擴散系數降低較小；而有效應力13～19 MPa為中等應力區，擴散系數下降較大。

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編輯 王 昱

20141012；改回日期：20150212

國家“973”項目“頁巖氣多場耦合非線性滲流理論研究”(2013CB228002)

郭肖(1972-)，男，教授，博士生導師，1994年畢業于西南石油大學石油工程專業，1999年畢業于該校油氣田開發工程專業，獲博士學位，現主要從事油氣田開發工程的教學和科研工作。

10.3969/j.issn.1006-6535.2015.02.018

TE135

A

1006-6535(2015)02-0074-04