江蘇省級區域空氣質量數值預報模式效果評估

朱莉莉，晏平仲，王自發，李 杰，張祥志，湯莉莉，李健軍，劉 冰

1．中國科學院大氣物理研究所，大氣邊界層物理和大氣化學國家重點實驗室，北京 100029

2．中國科學院大學，北京 100049

3．江蘇省環境監測中心，江蘇 南京 210036

4．中國環境監測總站，國家環境保護環境監測質量控制重點實驗室，北京 100012

隨著中國城市化進程的加快，區域灰霾污染現象頻繁發生，引起社會的廣泛關注。在巨大的能源消耗和污染物排放背景下，相當長的一段時間內，中國大部分地區的空氣質量仍將處于重污染頻發期，區域大氣污染聯防聯控成為一項長期而艱巨的任務，需要建立完善的空氣質量預報預警系統，及時有效地支持重污染天氣應急減排，緩解空氣污染對公眾健康、交通出行等多方面的影響。

2010—2012年，江蘇省 PM2.5年均值均超過國家二級標準［1］50%以上，大氣污染問題已非常嚴峻。2013年，國務院印發了《大氣污染防治行動計劃》，明確要求“建立監測預警應急體系，妥善應對重污染天氣”［2］。2014年夏季，南京舉辦第二屆夏季青年奧林匹克運動會，對江蘇省空氣質量保障工作提出了更高的要求。

空氣質量數值預報以大氣動力學理論為基礎，在給定的氣象場、源排放以及初始和邊界條件下，通過一套復雜的偏微分方程組描述大氣污染物在空氣中的各種物理化學過程(輸送、擴散、轉化、清除等)，并利用高性能計算集群進行數值求解計算，預報污染物濃度動態分布和變化趨勢。研究采用中國科學院大氣物理研究所嵌套網格空氣質量模式系統(NAQPMS)空氣質量模式，建立江蘇省級區域空氣質量數值預報系統，實現對PM2.5質量濃度的未來24 h預報和未來7 d趨勢預測。并利用2013年6—8月PM2.5質量濃度觀測資料評估了該系統對江蘇省PM2.5質量濃度未來24 h預報和7 d潛勢預測效果。

1 模式的業務化及評估指標的確立

1.1數值模式及設置

NAQPMS［3］是中國科學院大氣物理研究所基于“一個大氣”的理念自主開發的三維歐拉化學傳輸模式，廣泛應用于區域大氣污染數值模擬研究。NAQPMS模式考慮氣溶膠及其前體物排放后在大氣中的平流、擴散、干沉降和濕沉降等物理過程以及氣相化學、液相化學和氣溶膠非均相化學等化學過程，模式方案詳細介紹見文獻［4］。目前，北京、上海、廣州等多個城市已采用NAQPMS模式建成數值預報業務系統，并在北京奧運會［5-6］、上海世博會［7］和廣州亞運會［8］成功應用。

模式區域覆蓋中國中東部地區，中心經緯度為115°E、25°N，水平網格格距為 45 km，網格數為120(東西向)×162(南北向)。采用Sigma-Z地形追隨坐標系，垂直方向不均勻地劃分為20層，其中2 km高度以下劃分8層，近地層中心高度約47 m，模式層頂海拔高度為20 km。

采用中尺度氣象模式WRFv 3.5預報未來天氣過程，以驅動空氣質量模式預測未來區域污染形勢和城市空氣質量。氣象預報的初始、邊界條件取自美國國家環境預報中心(NCEP)的GFS全球氣象預報資料，時間間隔為24 h，空間分辨率為0.5°×0.5°。以前日北京時20:00為模式起始時刻，每日計算未來192 h。WRF模式輸出逐時氣象要素，包括氣壓場、風場、溫度場、濕度場、云量和降水等。

人為排放清單采用日本國立環境研究所編制的亞洲區域大氣污染物排放清單REAS 2.0［9］，空間分辨率為0.25°×0.25°，基準年為2007年，排放物種類包括二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOx)、非甲烷揮發性有機物(NMVOC)、黑碳(BC)、一氧化碳(CO)和一次排放的細顆粒物(PMF)等。碳氫化合物的自然源排放取自全球散發物質名錄行動［10］。圖1給出了中國中東部地區SO2排放速率的水平分布。

圖1 江蘇省SO2排放速率與空氣質量監測站點分布圖(圖中圓點表示監測站點位置)

由圖1可以看出，華北平原和長江中下游平原為SO2排放速率的高值區。江蘇省北部與華北平原高排放區相連，南部處于長三角排放高值區。江蘇南部SO2排放速率可達1 μg/(m2·s);江蘇北部的徐州、宿遷等部分地區SO2排放速率也在0.4 μg/(m2·s)以上。江蘇相鄰省份中，南部的浙江省和西部的安徽省SO2排放速率相對較低，北部的山東省SO2排放速率較高，國內外廣泛應用的其他幾個排放源清單均顯示類似的分布特征［11］。

選取2013年6—8月江蘇省13個城市未來7 d PM2.5的預報預測結果進行效果評估，每日預報以前日北京時20:00為起始時刻，預測未來192 h的污染物濃度的時空分布，未來7 d預報預測值分別用 F1、F2、F3、F4、F5、F6 和 F7 表示。預報系統從5月1日開始模式初始化(spin-up)，每日預報初始條件取自前日模式結果，區域邊界條件設置為模式缺省值。模式的PM2.5組分包含硫酸鹽(SO42－)、硝酸鹽(NO3－)、銨鹽(NH4+)、BC、有機物(OM)、PMF、沙塵和海鹽等。

1.2 觀測資料

PM2.5觀測資料來源于全國城市空氣質量實時發布平臺［12］的江蘇省72個國控站小時濃度數據。觀測站點位置信息見圖1。考慮到模式水平網格格距為45 km，多個觀測站點可能位于同一模式網格，采用網格內觀測數據的站點平均值與網格預報值進行驗證。參考《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)［1］，采用每日 00:00 開始的24 h濃度平均值進行驗證。在觀測資料預處理時，首先選取位于相同模式網格的所有站點的每小時濃度的平均值作為該網格的小時濃度，然后計算該網格每日24 h濃度平均值。每日參與計算的小時濃度數據少于20 h時，當日濃度平均值記為缺測。

1.3 評估指標的確定

在氣象、環境的模式研究領域通用的統計指標中，選取相關系數(r)、均方根誤差(RMSE)、平均偏差(MB)、平均誤差(ME)、標準化分數偏差(MFB)、標準化分數誤差(MFE)、標準化平均偏差(NMB)和標準化平均誤差(NME)共8項指標對PM2.5數值預報效果進行評估，具體指標定義和計算公式參見文獻［13］。其中，r反映預報值與觀測值隨時間變化趨勢的相似程度，是一個無量綱數;r＞0表示預報值與觀測值正相關，r＜0表示預報值與觀測值負相關，通過統計顯著性檢驗判定預報值和觀測值的相關性。此外，RMSE、MB和ME 3項參數的單位是μg/m3，使用時需要結合觀測濃度大小進行評估，這3項指標只適用于觀測濃度值接近的情況。而NMB和NME 2項指標克服了上述3項指標在觀測濃度差異較大時難以直接比較的缺點。MFB和MFE數值的變化范圍分別為(－100%，∞)和(0，∞)。但是NMB在預報值低估與高估時的數值大小并不對稱(如預報值僅為觀測值的二分之一時NMB等于－50%，但預報值為觀測值的2倍時NMB等于200%)。NME也存在類似的問題。

Boylan等［13］認為 MFB和 MFE指標更適用于評估顆粒物的模式預報效果。這2項參數克服了NMB和MFE在預報值低估與高估時的數值大小不對稱的問題，并且考慮到觀測值的不確定性，采用觀測值和預報值的平均值作為效果評估的參考值。同時，給出了模式預報的“合理”范圍為－60%≤MFB≤60%、MFE≤75%，模式預報效果達到“理想”水平的范圍為 －30%≤MFB≤30%、MFE≤50%。

2 預報預測效果評估

2.1 未來24 h濃度預報效果評估

圖2(a)展示了中國中東部2013年夏季預報和觀測的PM2.5質量濃度日均值的空間分布，為清晰展示研究區域濃度分布，圖2(b)將江蘇省區域放大，其中預報值為未來24 h(即模式預報的第5～28 h)的預報結果。

圖2 2013年夏季PM2.5質量濃度預報及觀測結果空間分布

圖2(a)顯示，華北平原出現高污染區，PM2.5質量濃度超過 75 μg/m3，達到輕度污染［1］，江蘇北部位于該污染區南部;江蘇南部位于長三角次高污染區，PM2.5質量濃度超過 60 μg/m3，超過WHO 日平均指導值(25 μg/m3)［14］。

圖2(b)顯示，江蘇省內，PM2.5質量濃度預報結果呈現南北高、中部低的分布特征，與排放源的分布相對應。江蘇省多數城市的PM2.5質量濃度預報值與觀測值較為吻合，南部部分城市預報結果有所高估。

2013年夏季，南京市PM2.5質量濃度平均值為 45 μg/m3(標準差 18 μg/m3)，定義 PM2.5質量濃度超過國家二級標準為超標，則超標率為7%。選取無錫市和徐州市分別作為江蘇省南部和北部的代表城市進行預報效果評估。無錫市PM2.5質量濃度平均值為 43 μg/m3(標準差 22 μg/m3)，超標率為8%;徐州市PM2.5質量濃度平均值為52 μg/m3(標準差 46 μg/m3)，超標率為 17%。南京與無錫的情況較為接近，徐州市的PM2.5質量濃度和污染超標率較高，并且徐州市的樣本離散度也較高，濃度值波動更為顯著。

圖3為2013年夏季南京、無錫和徐州PM2.5質量濃度預報值與觀測值時間序列與散點圖，其中預報值為未來24 h預報結果。

圖3 2013年夏季南京、無錫和徐州PM2.5質量濃度預報結果與觀測時間序列、散點圖

由圖3可見，南京市PM2.5質量濃度的預報值與觀測值的變化趨勢較為一致，r值達到0.69，預報平均值為63 μg/m3，與觀測值相比高估18 μg/m3，高估現象較多發生在 7、8月。無錫市PM2.5質量濃度的預報值與觀測值的變化趨勢較為吻合，r值達到0.82，預報平均值為50 μg/m3，與觀測值相比略有偏高。徐州市7、8月的PM2.5質量濃度預報值出現了明顯的高估現象，而6月的PM2.5質量濃度預報值出現嚴重低估。

預報值處于觀測值的0.5～2倍范圍內即為合理。散點圖中采用FAC表示預報值落于觀測值的0.5～2倍范圍內的比例。南京市預報值的FAC為90%，無錫市 FAC高達97%，而徐州市FAC僅為55%。根據衛星火點資料推測［15］，6月中旬江蘇省北部大部分地區出現大量火點，而預報模式的排放源尚未動態考慮這些生物質燃燒排放，可能是導致江蘇北部城市(如徐州)預報低估的重要原因。

表1是2013年夏季江蘇省13個城市PM2.5質量濃度預報效果統計參數表，根據地理氣候特征將所有城市分為南部(沿江8市)和北部(蘇北5市)，其中MM和MO分別是模式模擬和觀測的PM2.5日均濃度的季度平均值。

表1 2013年夏季江蘇省各城市PM2.5質量濃度預報統計參數

由表1可見，沿江8市夏季PM2.5質量濃度預報與觀測的MB大部分都在±15 μg/m3范圍內，ME 均在 30 μg/m3以下，RMSE 均在 35 μg/m3以下，r值大部分在0.5以上，均通過99%顯著性檢驗。可見，對于沿江8市的預報系統性偏差較小，并且PM2.5質量濃度的預測值與觀測值的變化趨勢大致吻合。蘇北5市的MB全部為負值，即對蘇北5市2013年夏季的PM2.5質量濃度的預報整體偏低，并且大部分城市低估超過25 μg/m3;ME最大值可達到49 μg/m3;RMSE值大部分超過50 μg/m3;r值普遍低于0.35。可見對于蘇北5市的PM2.5濃度值和濃度變化趨勢的預報偏差較大。表1中MFB和MFE的計算結果顯示，沿江8市PM2.5預報結果均達到“理想”水平，而蘇北5市大部分城市的預報結果未達到“理想”水平，但所有城市的預報結果均在“合理”范圍內。總體看來，沿江8市的預報效果普遍優于蘇北5市。

目前，國內關于長三角地區的PM2.5質量濃度的預報效果評估研究較少。Heather Simon等［16］對2006—2012年3月北美地區PM2.5質量濃度的數值預報進行了相關研究，其中r2為0～0.85，中位數為0.34左右;NMB范圍為±0.6;NME范圍為－0.35～0.75，中位數分別為0.01和0.42;MFB和MFE范圍為－0.55～0.25和0.25～0.7，中位數分別為0.15和0.5左右。江蘇省各個城市2013年夏季PM2.5質量濃度日均值的預報結果均在上述范圍內，其中南部城市的預報效果與北美的預報效果較為接近，北部城市的預報效果較差。

2.2 未來7 d污染趨勢預測效果評估

在環境空氣質量數值預報中，污染源短時間并未發生顯著變化時，天氣形勢和氣象要素的預報性能直接影響著污染物濃度的預報效果。氣象模式的預報誤差會隨著時間推移而不斷增大，因此不同預報起始時間的PM2.5質量濃度的預報效果也會存在差異。采用RMSE、NMB、MFB和MFE 4項指標評價不同預報時效F1～F7對江蘇省13個城市PM2.5質量濃度預測預報效果，如圖4所示。

由圖4可見，盡管大部分城市F1的RMSE和NMB明顯優于 F2～F7，F2～F7的 MFB和 MFE參數值也都處于“合理”范圍，特別是F2～F5的MFE數值也同樣達到“理想”范圍。同時F2～F5的RMSE和NMB水平較為接近。其中，F2～F5的RMSE超過F1約1.5倍，F2～F5的NMB超過F1 50%以上，這表明未來可以構建基于時間的集合預報產品。

利用F1～F7的7個預報值，可構造出每日PM2.5質量濃度預報值分布區間，提供更多預報信息。以無錫市(圖5)為例，當F1～F7較接近、離散度較小時，預報值與觀測值較一致，預報效果較優;當F1～F7差異較大、離散度較大時，預報效果有所降低。定義觀測值落于F1～F7預報值區間內為預報命中。2013年夏季，江蘇省13地市的預報命中率的平均值為50%，其中蘇州市預報命中率最高，達到70%。無錫市預報命中率為江蘇省平均預報命中水平50%。比較F1～F7發現，92 d中有26 d的F1預報值最接近觀測值，而65 d為F2～F7中某個預報值更接近觀測值。

圖4 NAQPMS對江蘇省各城市PM2.5質量濃度的7 d預測結果驗證參數箱線圖

圖5 無錫市2013年夏季PM2.5質量濃度預報和觀測結果的時間序列圖

3 結論

采用中國科學院大氣物理研究所NAQPMS空氣質量模式，在建立的江蘇省級區域空氣質量數值預報系統初步實現對PM2.5質量濃度的未來24 h預報和未來7 d趨勢預測基礎上，利用2013年6—8月PM2.5質量濃度觀測資料評估了系統對江蘇省PM2.5質量濃度未來24 h預報和7 d潛勢預測效果。結果表明，該系統可合理預測出江蘇省2013年夏季PM2.5質量濃度南北高、中部低的分布特征。對省屬13個地市的PM2.5質量濃度未來24 h預報值達到“理想”水平。其中，南部沿江8市的PM2.5質量濃度預報效果優于蘇北5市。系統對PM2.5質量濃度未來7 d趨勢預測效果達到“合理”水平，部分指標接近“理想”水平，可較好地為污染預警應急減排提供及時有效的技術支持。不同時段預測預報值區間對江蘇省13個城市的平均預報命中率可達50%，最高可達70%。今后可以通過提高模式分辨率、精細排放源清單(特別是本地源清單)、資料同化以及構建集合預報等方法進一步提高預報效果。

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