不同鈾濃度對混合燃料超熱熔鹽堆的增殖率及石墨壽命的影響

摘 要：當前，國際上對熔鹽堆燃料熔鹽性質的研究層出不窮。為了更充分地利用現有的易裂變核素來增殖鈾233，許多學者試圖尋找一種對PuF3具有較高溶解度的熔鹽。通過對LiF-CeF3-ThF4系統的一系列測試，找到了下文提到的這種化學性質優異的熔鹽，但其中子學特性尚待研究。文章運用MCNP5對不同235U含量的這種燃料熔鹽搭配LiF-BeF2-ThF4（50-25-25mol%）的增殖區熔鹽在固定石墨孔徑的超熱譜熔鹽堆中的中子學特性及石墨壽命進行了研究和計算，并對該堆的燃料初始裝堆量、最優鈾钚比，適宜功率等給出建議。文章結論可對超熱熔鹽堆的設計提供參考。

關鍵詞：蒙特卡羅；石墨壽命；中子學特性；超熱熔鹽堆

引言

作為第四代反應堆六種堆型中唯一的液態燃料反應堆，熔鹽堆一直備受研究人員關注。其中釷基熔鹽堆（TMSR）已經成為了中科院未來十年的先導項目之一[1]。這種反應堆堆芯通常分為裂變區和轉換區[2]，裂變區核燃料為溶解有易裂變核素的氟化熔鹽，并不斷地從堆芯外流過由石墨孔道構成的堆芯。而轉換區的熔鹽為只溶解有可轉換核素的氟化熔鹽，在反應堆中，232Th會俘獲中子最終變成易裂變的233U，233U又可以再重新作為燃料參與反應。我國釷資源非常豐富，而鈾資源較為缺乏。有學者對此建議[3]：先將釷放在快堆的轉換區中，使得232Th轉化為233U，再將233U作為燃料在熱堆中燃燒。然而快堆對材料的抗輻照能力要求極其嚴格，成本較高，而堆芯石墨可以適當軟化中子能譜，可先發展超熱堆。還有學者對常用的幾種易裂變材料與可轉換材料組合的物理特性進行了研究，發現從節約核燃料與延長堆芯壽命及不進行在線換料的情況下，在超熱堆中232Th比233U表現更好[4]。有學者對添加有裂變核素的熔鹽溶解度進行研究，找到了一種熱力學性質優異的LiF-232ThF4-239PuF3（69.9-28.4-1.7mol%）熔鹽，熔點為818K（545℃）[5]。可將此熔鹽ThF4的部分換成UF4，得LiF-232ThF4-238UF4-235UF4-239PuF3（69.9-11.9-（16.5-n）-n-1.7mol%）熔點不變[5]，使其在快譜或者超熱譜中達到臨界。此類熔鹽可將壓水堆乏燃料存留的235U與239Pu再利用[6]，轉換232Th得到233U。文章用MCNP5對上述不同鈾濃度熔鹽在超熱堆中的中子學特性以及石墨壽命進行研究，并試圖對超熱熔鹽堆的設計提出建議。

1 理論模型

設定裂變區（以下簡稱內區）石墨孔道半徑為8.5cm，轉換區（以下稱外區）石墨孔道半徑均為10cm。所有石墨孔道高均為320cm。整個堆芯的半徑約為185cm，高420cm。如圖1，圖2，圖3，A區域代表石墨，B區域代表燃料熔鹽，C區域為轉換熔鹽。熔鹽的密度均取4.3g·cm-3，熱解石墨密度取2.3g·cm-3，堆芯上下和四周采用50cm厚的石墨反射層。模擬中所用截面庫為ENDF-B-VI，裂變元素使用ENDF62MT（溫度為900K）的核素截面數據。模擬中不考慮緩發中子先驅核流出堆芯對堆芯臨界特性以及中子特性的影響[7，8]。為防止6Li吸收熱中子產生氚，導致HF酸腐蝕。通常使熔鹽中7Li的富集度高達99.995%以上[9]。故模擬中，我們只使用7Li。

臨界運行時，（m隨235U含量的變化規律如圖8，圖8顯示快中子通量的最大值在（1，0）與（0，1）號孔道處。由圖8，堆芯最大通量與235U含量呈單調遞減關系。再結合式（6）可知，235U濃度越高，堆芯最大通量越低，堆芯石墨的壽命會延長。取235U濃度分別為2.37mol%與3.30mol%時對應的通量值，得相應石墨壽命區間。當單堆熱功率為2500MWth時，堆芯中的石墨壽命為0.5762-0.6300年。若降低為500MWth，則壽命可延長至2.5-3年。因此石墨慢化超熱熔鹽堆更適合設計成兼顧發電與轉換的小功率堆。

3 結束語

文章對以LiF-232ThF4-238UF4-235UF4-239PuF3（69.9-11.9-（16.5-n）-n-1.7mol%）為燃料熔鹽的超熱譜熔鹽堆在不同235U濃度下的中子學特性及石墨壽命進行了研究，得到如下結論：

（1）在保證足夠反應性以及U235富集度不超過20%的條件下，均可增殖燃料鈾。初次啟動時，混合熔鹽中的239Pu與235U的初始總濃度應大約為4.07mol%-5mol%。

（2）235U濃度升高能夠降低堆芯內最大通量，最大化堆芯壽命，因此，超熱熔鹽堆在滿功率運行時，仍應及時在線添料，保證235U含量始終在較高值。相比MOX燃料組件，熔鹽燃料比其簡單、安全。而目前我國尚未掌握MOX燃料的關鍵技術，發展兼具發電與轉換功能的混合燃料超熱熔鹽堆是刻不容緩的。

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作者簡介：楊陽（1989-），男，湖北黃石，在讀碩士研究生，專業：粒子物理與核物理。