脈沖中子－裂變中子探測鈾黃餅的MCNP模擬

張坤明，張雄杰，瞿金輝，湯彬

東華理工大學教育部核技術應用工程研究中心，江西南昌 330013

脈沖中子－裂變中子探測鈾黃餅的MCNP模擬

張坤明，張雄杰，瞿金輝，湯彬

東華理工大學教育部核技術應用工程研究中心，江西南昌 330013

利用MCNP程序模擬研究脈沖中子－裂變中子探測鈾黃餅，采用脈沖式中子源，利用氦三管中子探測器記錄裂變中子，得到鈾黃餅中的鈾含量信息。通過對14 MeV脈沖中子源和產生的裂變中子在不同鈾含量模型中的輸運計算，分析了裂變中子與鈾含量的關系。結果表明：利用裂變超熱中子衰減時間譜，可以確定鈾黃餅中的鈾含量；通過對熱中子衰減時間譜進行校正，可以提高鈾黃餅中鈾含量計算結果的準確度。

MCNP；脈沖中子源；裂變中子；鈾黃餅；鈾含量

鈾黃餅是核工業中的一種重要原料［1］。目前，鈾黃餅中已確定的成分包括重鈾酸鈉［2-4］、重鈾酸氨、硫酸鈾、鈾的氫氧化物以及其他形式的鈾的氧化物。由于鈾黃餅的成分復雜，采用常規的化學分析方法，分析成本高、周期長［5-6］。中子穿透能力強，中子探測技術在核材料的非破壞性測量中具有重要作用。其重要特征是不帶電，不存在庫侖勢壘的阻擋，這就使得任何能量的中子同任何核素都能發生反應，在實際應用中，低能中子起更重要的作用。本文就是利用外加14 MeV脈沖式中子源，慢化而來的熱中子誘發鈾235裂變，探測鈾黃餅的鈾含量。

MCNP是一種常用的利用蒙特卡洛方法解決核粒子輸運問題的程序［7］，以其靈活、通用以及強大的功能廣泛應用于輻射防護、射線測定、輻射屏蔽和反應堆設計等領域。本文利用MCNP程序［8］模擬研究脈沖中子－裂變中子探測鈾黃餅中的鈾含量，分析了源中子慢化而來的熱中子和鈾發生裂變，產生裂變中子的時間規律。研究了裂變中子與鈾黃餅含鈾量的關系，進而確定鈾黃餅的鈾含量。

1 裂變中子鈾黃餅探測原理

鈾235為易裂變核，在不同的中子能量條件下具有不同的裂變反應截面，和快中子可以發生快裂變，和熱中子可以發生熱裂變，而且熱裂變截面大于快裂變截面［9］。裂變過程中放出的中子，統稱為裂變中子。裂變中子99%以上都是在裂變的瞬間釋放出來，稱為瞬發中子；不到1%的裂變中子是在裂變發生一段時間后，由某些裂變碎片經一系列的衰變過程放出的，稱為緩發中子。熱中子和鈾235發生熱裂變產生的瞬發中子能量較高，平均能量為1．98 MeV，因此中子源脈沖結束后，記錄的是超熱中子能量范圍的瞬發中子。因此，產生的超熱中子數目與鈾含量成一定比例，據此可用來實現對鈾黃餅的探測。鈾235與熱中子的反應截面很大，為5 182×10－26m2。脈沖中子源發射出中子，誘發鈾235發生裂變，產生2～3個瞬發裂變中子，其裂變的一般反應式如下：

式中X、Y為裂變碎片。此反應中，裂變發射出來的瞬發中子通量密度與脈沖中子源的強度、以及鈾核材料中鈾的含量是直接相關的，當設置好脈沖中子源的發射強度后，通過對裂變中子通量密度的測量就能直接反映出鈾核材料中的鈾含量。

2 鈾黃餅模型及模擬方法

2．1 計算模型

利用MCNP程序建立鈾黃餅的數值計算模型［10］：外殼內外徑分別為50和55 cm，由內向外，分別由2．5 cm的聚乙烯慢化體與2．5 cm的石墨反射體組成。黃餅直徑為20 cm，長20 cm。探測器直徑為5 cm，長20 cm，距離中子源30 cm。采用柵元通量計數，根據能量分段計數超熱中子與熱中子。脈沖中子持續發射時間為10μs，周期為2 ms，模擬中子源粒子數為4×108個，如圖1所示。

圖1 模型示意圖

2．2 瞬發裂變中子鈾黃餅探測模擬

瞬發裂變中子探測技術利用氦三探測器，記錄鈾黃餅中由于發生瞬發裂變而增加的超熱中子計數。中子源脈寬為10μs，周期為2 ms，改變黃餅中鈾的含量分別為0、0．1%、0．5%、1%，探測器分別記錄0～2 000μs超熱中子和熱中子衰減時間譜。

圖2 不同鈾含量黃餅超熱中子時間衰減譜

圖3 不同鈾含量黃餅熱中子時間衰減譜

由圖2、3可以看出，鈾黃餅中的鈾含量對超熱中子的影響較大，當不含鈾時，由源中子慢化產生的超熱中子在t＜100μs的時間內完全消失；而當鈾黃餅中含鈾時，超熱中子通量明顯增加，而且鈾黃餅中鈾含量越高，增加的超熱中子越多。這主要是由于鈾黃餅中含鈾時，中子與鈾235發生裂變反應，產生的瞬發裂變中子增加了超熱中子的通量。記錄脈沖結束后一段時間內的超熱中子通量計數，可以反映鈾黃餅中鈾的含量。而鈾黃餅中鈾含量對熱中子時間譜影響不大。

3 計算結果分析

鈾含量的變化對熱中子時間衰減譜影響很小，但超熱中子計數隨著鈾含量的不同變化較大，因此對超熱中子時間衰減譜做積分處理，由圖2可知，不含鈾黃餅在100μs前超熱中子通量遞減為零，即源中子慢化而來的超熱中子通量遞減為零，這之后產生的超熱中子基本上全是熱中子與鈾235發生熱裂變產生的裂變中子；而600μs后，統計漲落相對較大。因此將時間譜中120～600μs內共計60道的超熱中子計數進行累加，得到如表格1所示這4種鈾含量下的超熱中子相對計數，圖4為鈾黃餅中超熱中子相對計數與鈾含量的關系。

表1 不同鈾含量對應的超熱中子相對計數

圖4 超熱中子相對計數與鈾含量的關系

從圖4中可以看出，在鈾黃餅中，超熱中子相對計數與鈾含量有著很好的線性關系：

Qfission＝kCepi

式中：Qfission為鈾含量，k為刻度系數，Cepi為超熱中子計數。

模擬時，中子源很穩定，建立的模型都是在理想狀態下進行模擬的，而在實際測量過程中，中子源的不穩定性和結構的影響，會降低鈾含量的準確度。而超熱中子的增加是由于鈾黃餅中的鈾235發生熱裂變產生的，因此鈾黃餅的超熱中子衰減速度和熱中子相同。此時，可以利用超熱中子與熱中子的比值來確定鈾黃餅中的鈾含量，如圖5所示。

圖5 一個脈沖周期超熱中子與熱中子的衰減曲線

Qfission＝kCepi／Ct

式中：Qfission為鈾含量，k為刻度系數，Cepi為超熱中子在t1～t2的計數，Ct為熱中子在t1～t2的計數。

4 結論

1）脈沖中子源脈沖結束后產生的超熱中子能量范圍的裂變中子，和黃餅鈾含量呈正比關系，裂變中子計數越多，黃餅鈾含量越大。

2）在測量過程中，中子源的不穩定性和結構的影響，會降低鈾含量的準確度。超熱中子的增加是由于鈾黃餅中的鈾235發生熱裂變產生的，因此鈾黃餅的超熱中子衰減速度和熱中子相同。此時，可以通過熱中子計數來校正黃餅中的鈾含量，即利用超熱中子與熱中子的比值來確定鈾黃餅的鈾含量。

3）基于本文的理論運用于實際，還需考慮極限探測距離與不均勻、不規則的探測對象。

［1］馮建科．某難處理鈾礦石堆浸及黃餅沉淀工藝的改進［J］．鈾礦冶，2013（4）：173-176．

［2］鄧淑珍，謝望南，董春明，等．從低濃度鈾浸出液中生產合格黃餅產品的研究［J］．鈾礦冶，2013（4）：177-180．

［3］劉棟，李洪，何瑜，等．鈾酸鹽型黃餅不溶渣中鈾的測定［J］．鈾礦冶，2011（4）：200-203．

［4］龍紅福，陽奕漢．返晶漿沉淀工藝在黃餅生產中的應用［J］．鈾礦冶，2009（1）：53-55．

［5］夏德長．論低鈉優質黃餅的生產工藝、原材料和供貨前景［J］．鈾礦冶，2007（3）：148-152．

［6］DWIVEDIV N，MAHANTA P L，PREMADASA．An inte-grated approach to the complete chemical analysis ofmagnesi-um or sodium diuranate（yellowcake）sample［J］．Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry，2003（12）：575-581．

［7］高彥鋒，王瑞宏，張孝澤，等．MCNP程序在核技術中的應用研究［J］．計算物理，1995（2）：234-240．

［8］蔡曉波，申會堂．蒙特卡羅方法、核模擬程序MCNP及MCNP在核測井中的應用［J］．艦船科學技術，2003（S1）：58-61．

［9］GIVENSW W，MILLSW R，DENNISC L，et al．Uranium assay logging using a pulsed 14 Mev neutron source and de-tection of delayed fission neutrons［J］．Geophysics，1976，41（3）：468-490．

［10］KEEGANR P，Van AUSDELNL．Fissilematerial detec-tion using a prompt fission neutron chamber system［J］．Applied Radiation and Isotopes，2007，65：1293-1299．

The Monte Carlo Nparticle transport code simulation of pulsed neutron-fission neutron uranium yellowcake exp loration

ZHANG Kunming，ZHANG Xiongjie，QU Jinhui，TANG Bin
Engineering Research Center of Nuclear Technology Application，Ministry of Education，East China Institute of Technology，Nanchang 330013，China

The Monte Carlo Nparticle transport code（MCNP）is used to simulate how to explore the uranium yel-lowcake by using the pulsed neutron-fission neutron（PNFN）method．In order to obtain uranium yellowcake quan-titation，pulsed neutron source was used，prompt fission neutronswere detected by using the neutron detector．Un-der the condition of different uranium quantitation models，the transport of the 14 MeV pulsed neutron source and the released fission neutron were calculated．On the basisof these，the relationship between fission neutron and ura-nium quantitation was studied．The results show that using the epithermal neutron time decay spectrum，the urani-um yellowcake quantitation can be determined；the precision of the uranium yellowcake quantitation could be in-creased by the correction of thermal neutron time decay spectrum．

MCNP；pulsed neutron source；fission neutron；uranium yellowcake；uranium quantitation

TL271

A

1009-671X（2015）03-074-03

10．3969／j．issn．1009-671X．201411015

2014-11-28．

日期：2015-04-20．

國家863計劃資助項目（2012AA061804）．作者簡介：張坤明（1989-），男，碩士研究生；湯彬（1964-），男，教授，博士．

張坤明，E-mail：805062710＠qq．com．

http：／／www．cnki．net／kcms／detail／23．1191．U．20150420．1012．007．htm l