硫酸鹽還原作用對巴什托地區巴楚組生屑灰巖段儲層的改造

張斯楊，李映濤，伏美燕，袁曉宇，葉 寧

（1．成都理工大學a．油氣藏地質及開發工程國家重點實驗室，b．能源學院，成都610059；2．中石化石油勘探開發研究院無錫石油地質研究所，無錫214151）

硫酸鹽還原作用對巴什托地區巴楚組生屑灰巖段儲層的改造

張斯楊1a，b，李映濤1a，b，伏美燕1a，b，袁曉宇2，葉 寧1a，b

（1．成都理工大學a．油氣藏地質及開發工程國家重點實驗室，b．能源學院，成都610059；2．中石化石油勘探開發研究院無錫石油地質研究所，無錫214151）

通過對巴什托地區巴楚組生屑灰巖段的地層特征、區域沉積相帶和儲層微觀特征的研究，認為生屑灰巖段儲層的發育是在有利的蒸發臺地相帶基礎上，經歷了早期準同生白云石化作用，進入埋藏階段后又疊加了硫酸鹽還原作用的結果。海西期和喜山期兩期的油氣充注，使得生屑灰巖段成為含烴儲層，此后烴類作為弱還原劑參與了生屑灰巖段儲層的成巖作用，可以根據成藏期次和地溫變化具體分為早期有機酸溶蝕及微生物硫酸鹽還原作用（BSR）和晚期熱化學硫酸鹽還原作用（TSR）兩個階段。與硫酸鹽還原作用有關的H2S在溶于水后形成氫硫酸對生屑灰巖段頂部（含膏）粉晶白云巖產生了強烈的溶蝕作用，是后期改造生屑灰巖段頂部優質儲層的關鍵。

巴什托地區；生屑灰巖段；碳酸鹽巖儲層；硫酸鹽還原作用

0 引言

巴楚組的生屑灰巖段是整個巴楚－麥蓋提（巴麥）地區重要的勘探目的層，前人已從沉積特征、孔隙成因、主控因素和成藏期次等多方面對塔里木盆地石炭系生屑灰巖段儲層進行了大量的研究工作［14］。由于埋藏深度大，沉積或成藏后又被盆地構造運動所改造，生屑灰巖段的成巖和成藏過程十分復雜，對于此類儲層發育的主控因素研究，一直是石油地質工作者最關注的問題之一。普遍受到關注的主控因素主要包括：白云巖化作用［5－6］、風化殼巖溶作用［7］、深部熱液溶蝕作用［8－10］和有機酸溶蝕作用等。除此以外，構造抬升效應、烴－水－巖相互作用、硫酸鹽還原作用等近年來形成的一些新觀點正逐漸成為目前的研究熱點。因此深入研究巴什托地區巴楚組生屑灰巖段儲層特征，探索儲層的成因機理和主控因素，對該區下一步的油氣勘探開發具有重要意義。

1 地質概況

巴什托地區主體位于麥蓋提斜坡西北段與巴楚隆起交界處附近，被色力布亞斷裂帶、巴什托－先巴扎沖斷構造帶和玉代里克構造帶環繞，其中巴什托－先巴扎沖斷構造帶呈近東西向展布并與色力布亞斷裂斜交（圖1）。巴什托地區受其北緣和西南緣前陸系統控制以及多期構造運動的疊加改造，周邊次一級構造帶相對密集，區域構造復雜，與麥蓋提斜坡中部以及東南部都存在顯著地差異性。近年來在巴什托地區，已發現了以石炭系小海子組、巴楚組生屑灰巖段為儲集巖的巴什托油氣藏和亞松迪氣藏［11］。

圖1 巴什托地區區域地質概況圖Fig．1 Geologic aspects of Bashentuo region

整個巴麥地區的巴楚組地層自下而上分別由下泥巖段、生屑灰巖段、中泥巖段和標準灰巖段組成［14］，為典型的碎屑巖與碳酸鹽巖交互式沉積特征，各巖性段在區域上分部穩定，巖性和電性特征都比較明顯，易與地層的劃分和對比。其中生屑灰巖段主要為較高能環境下沉積的泥粉晶與生屑、粒屑灰巖，厚度約為30m～50m，區域上分布穩定，可以充當地層對比的標志層。研究區的生屑灰巖段可分為上、中、下三段，頂部有一層向西增厚的蒸發臺地相的白云巖［12－13］，主要包括（含膏）粉晶白云巖、細－晶白云巖、泥微晶白云巖等，其有效儲集空間主要包括粒間孔、晶間孔、溶孔和構造縫，其中尤以（含膏）粉晶白云巖中的晶間孔、晶間溶孔最為發育，是整個生屑灰巖段最理想的儲集層。

2 儲層物性特征

圖2 巴什托地區生屑灰巖段頂部云巖物性特征Fig．2 Physical property of dolomite in top of bioclastic limestone section

對巴開2井、玉2井、麥6井等單井生屑灰巖段頂部的白云巖巖樣進行孔滲實測分析（圖2（a），2（b））。結果表明，巴什托地區生屑灰巖段頂部云巖總體孔隙度較好，雖然最小值只有0．4%，但最大值達到了16．3%，平均值為6．9%，頻率分布直方圖顯示分布由小到大呈平穩上升趨勢，小于1%的樣品僅占總樣品數的5%左右，56%的樣品孔隙度在3%～9%范圍內，另有23%的樣品孔隙度大于9%；在滲透率方面，最大值為22．4×10－3μm2，最小值為0．006×10－3μm2，平均值為1．988×10－3μm2，頻率分布直方圖呈單峰狀態，近45%的樣品數滲透率集中在0．01μm2～0．1×10－3μm2之間，整體來看，滲透率較低。對這35個樣品進行孔隙度和滲透率的相關性分析，發現這些云巖樣品具有弱相關性（圖2（c）），相關系數為0．501 2，尤其是孔隙度大于9%的巖樣，相關性最佳，表現出滲透率隨孔隙度增加而增大的特征。通過對毛管壓力曲線的分析（圖2 （d））［14］，生屑灰巖段的三類主要巖性的孔隙結構有明顯差異。粉晶白云巖的孔隙結構最好，排驅壓力小，孔喉半徑大，顯示出偏粗歪度，孔隙分選中－好。泥晶灰質白云巖和亮晶生屑灰巖／重結晶生屑灰巖的普遍較差，排驅壓力較高，孔喉半徑小，孔隙分選較好。

3 儲層發育的控制因素

3．1 有利的沉積相帶

沉積相帶直接控制了沉積物的結構、組分和原生孔隙。所以有利的沉積相帶提供了優質儲層發育的先決條件。在生屑灰巖段沉積早期，麥蓋提斜坡西北部發育了臺地邊緣淺灘相沉積，從而削弱了由西部廣海方向推進而來的波浪作用，較大程度地限制了水體的循環，提升了海水的鹽度，加上當時干燥炎熱的氣候使麥蓋提北斜坡的沉積相以蒸發潮坪相為主，同時沉積了構成生屑灰巖段下部的灰質云巖、含泥灰巖及薄層潮坪白云巖沉積（圖3）；隨后水體因海侵規模的擴大而加深，水動力減弱，從而沉積了泥晶灰巖和生屑灰巖；隨著海退過程的持續進行，蒸發臺地的面積不斷擴大，形成了（含膏）粉晶白云巖、細－晶白云巖、泥微晶白云巖為主的沉積，局部地區如先巴扎－亞松迪、海米羅斯－瑪扎塔格等地區則因較強水動力的長時間，改造而形成了以顆粒灰巖（生屑灰巖等）為主的臺內淺灘相沉積。除此以外的巴麥其他廣大區域則以低能的局限臺地泥（晶）灰巖沉積為主。生屑灰巖段頂部的蒸發臺地含膏云坪微相、灰云坪微相和局限臺地中的顆粒灘相，都是相對有利的沉積相帶［15］，成為了優質儲層發育的基礎。

圖3 巴楚組生屑灰巖段平面沉積相圖Fig．3 Sedimentary facies of bioclastic limestone member of Bachu formation

3．2 準同生期的白云石化作用

圖4 巴楚組生屑灰巖段頂部白云巖的微觀特征Fig．4 Microscopic characteristics of dolomicrite in top of bioclastic limestone section

生屑灰巖段頂部蒸發臺地云坪相的（含膏）粉晶白云巖，一般認為是準同生期白云巖化作用的產物［14，16，35］，代表了干旱炎熱、強烈蒸發的環境，海水鹽度的升高促使了石膏的沉淀（圖4（a）、4（b）），提高海水Mg／Ca比的同時又消耗了大量的SO2－4，這有效地減少了的毒化作用［17］，并且有助于克服白云巖化過程中的動力學障礙［18］。古鹽度指數Z值為137～142，在如此高鹽度的流體環境中，由于干擾競爭離子的影響，白云石結晶速度相對較快，所以相比其他晶型的白云石晶體，有序度往往最差［19］，取自巴開2井頂部含膏斑狀白云巖的白云石樣品的X射線衍射結果顯示其有序度很低，僅為0．47～0．67（此數據由成都理工大學分析測試中心提供），也證實了這一特征的存在。陰極發光則顯示泥微晶白云巖顏色為橘紅色（圖4（c）、4（d）），同樣指示了氧化性較強的蒸發環境，在這樣的環境中，Fe，Mn離子由于價態偏高，往往難以進入白云石晶格中，陰極發光較亮［17］。

圖5 巴什托地區地區石炭系生屑灰巖段粉晶／微晶白云巖碳氧同位素組成Fig．5 Carbon versus oxygen isotopes compositions of dolomite in top of bioclastic limestone section

除此以外強烈的蒸發作用導致了此類白云巖具有較高的δ13C值和18O值，分析結果分別為5．1‰～6．2‰和－2．3‰～1．9‰，其中碳值略高于全球早石炭系碳同位素值［40］（圖5），原因可能和巴什托地區在早石炭世區域性甲烷的形成和局部的高鹽度有關［18－19］。

3．3 硫酸鹽還原作用對含膏儲層的改造

取自生屑灰巖段的巖芯具有較濃的硫化氫氣味，且含有較多的黃鐵礦（Fe3＋被H2S還原的產物），對于這種含膏碳酸鹽巖儲層而言，其深部次生孔隙的形成與硫酸鹽還原作用之間是否存在聯系，應當引起我們足夠的重視。

巖石圈內的硫酸鹽還原存在兩種方式，①是硫酸鹽還原菌等微生物作用下發生的硫酸鹽還原作用（BSR），溫度要求較低，一般小于100℃；②是烴類和硫酸鹽發生的熱化學硫酸鹽還原作用（TSR），溫度一般大于120℃［14，23－25］。從改善儲層角度來說，不論是硫酸鹽還原菌等微生物作用產生的硫酸鹽還原作用（BSR），還是烴類和硫酸鹽發生的熱化學硫酸鹽還原作用（TSR），最重要的產物都是H2S［24］，那么在兩種機理中，究竟誰提供了造成生屑灰巖段次生孔隙發育的H2S氣體分子，這對于進一步研究生屑灰巖段儲層形成機理是具有重要意義的。

3．3．1 硫酸鹽還原作用發生的條件

硫酸鹽還原作用，對四川盆地三疊系飛仙關組優質云巖儲層改造的重要機理已得到廣泛證實［26－28］，其產生條件是相對苛刻的，首先硫酸鹽還原作用只能形成于特定的巖性組合當中（為了保證SO2－4的供給，儲層中必須發育有膏質巖類）；其次是要有足夠的烴類充注；最后必須要滿足相應的反應熱動力條件［27－31］。對比研究區的地質條件來看，含較多石膏團塊是研究區生屑灰巖段頂部混積型碳酸鹽巖儲層一個比較顯著的特點，同時巴楚組生屑灰巖段在整個巴麥地區發育了僅次于寒武系－中下奧陶統烴源巖的高有機質豐度烴源巖［32－34］，先后經歷了海西運動和喜馬拉雅運動兩期油氣充注［35］，現今且埋深超過4 700m，地層溫度超過140℃，這些都為硫酸鹽還原反應的發生提供了理論前提。

3．3．2 硫酸鹽還原作用對儲層的改造機理

生屑灰巖段儲層的形成是在有利的蒸發臺地相帶基礎上，經歷了準同生白云石化作用后，進入埋藏階段后又疊加了硫酸鹽還原作用的結果，而對于硫酸鹽還原作用過程，則可以根據成藏期次和地溫變化具體分為兩個階段。

1）第一個階段為有機酸溶蝕及BSR作用階段。多數盆地中液態烴及其伴生的有機酸，對儲層的溶蝕作用都是含烴儲層重要的成巖事件［33］。現今的生屑灰巖段正處于歷史最大埋藏深度，地層溫度也處于最高（約162℃），在此之前的最大埋藏深度為二疊世末的2 700m左右，埋藏溫度在100℃左右（圖6），當時正是巴什托－先巴扎構造帶斷裂活動的主要時期，寒武－奧陶系烴源巖也在此時開始進入生烴高峰時期，油氣通過斷裂垂向運移至生屑灰巖段聚集成藏（即海西晚期第一期油氣充注），提供了充足的烴類和有機酸，為地層的溶蝕創造了有利條件，先前已形成的原生孔隙因此產生了擴溶作用，烴類的殘余物質以瀝青的形式充填于溶孔之中（圖7 （a）、7（b））。隨著溫度的持續升高，有機酸脫羧反應生成了大量的CO2，此時地層水的化學性質開始受CO2氣體控制。殘余有機酸和CO2共同被禁錮在地層水中，進一步促進溶蝕作用的發生。

隨后受海西運動控制，地層平穩抬升，至古近系末期，最大抬升幅度將近1 000m，在這段漫長的地質時期里，巴楚組的地溫都處于100℃以下，對巴開2井生屑灰巖段頂部的微晶白云石進行流體包裹體的均一溫度測定，結果在45．1℃～48．6℃之間，表明這套云巖中的白云石的形成于相對低的成巖溫度之中，這樣的低溫環境下，造成碳酸鹽巖溶解的H2S，可能是來自硫酸鹽還原菌等微生物作用產生的硫酸鹽還原作用（BSR），而非熱化學硫酸鹽還原作用（TSR），因此我們可以推論：生屑灰巖段頂部云巖在鏡下識別出的疑似準同生大氣水溶蝕現象，可能是細菌硫酸鹽還原作用的結果。這種構造抬升導致的地溫降低更有利于H2S對碳酸鹽巖的溶蝕。對于流體中H2S分子濃度的問題，由于H2S分子為中性，如果以氣體的形式存在則其本身是不具備溶解性的，只有融于水中才會形成具備溶蝕能力的低pH值流體，黃思靜等［37］研究認為H2S和CO2分子在常溫下更趨向于以氣體形式存在，并通過計算溶于水的H2S氣體與不溶于水的H2S氣體之間的反應平衡常數和吉布斯自由能增量得出結論：溫度越高，H2S氣體在水中的溶解度越低。因此只有在溫度相對降低，H2S和CO2才能有效地溶于水中形成更具溶蝕能力的低pH值流體，從而溶解相對較淺、溫度較低的碳酸鹽巖地層。在此過程中，Fe3＋作為近地表的淺埋藏成巖環境中最豐富且最易被還原的離子，則可以快速地與化學活性較強的H2S結合生成黃鐵礦，鏡下石膏與黃鐵礦伴生現象清晰可見（圖7 （c）、7（d））。

2）第二個階段為TSR作用階段。目的層頂部白云巖中原生沉淀的硬石膏和溶縫中充填的硬石膏以及巖心中分散的黃鐵礦的δ34S普遍偏高，且具有相同的分布區間（表1），推斷原生沉淀的硬石膏為黃鐵礦和溶縫中充填的硬石膏提供了硫的來源。而只有TSR充分進行并最終使硫化物和硫酸鹽中的硫同位素達到平衡，H2S才能呈現較高的δ34S［35］，加上生物成因產生的H2S分子δ34S

圖6 BK2井埋藏熱演化史圖［11］Fig．6 Burial thermal history of source rocks in BK2well

圖7 生屑灰巖段頂部含膏粉晶白云巖中與BSR作用相關的成巖特征Fig．7 Diagenesis characteristics related to BSR in the dolomicrite in top of bioclastic limestone section

表1 生屑灰巖段頂部白云巖中含硫礦物的硫同位素比值Tab．1 Theδ34S ratio of dolomite in top of bioclastic limestone section

通常偏負［36］，因此我們可以推斷生成這一部分黃鐵礦所需的δ34S來自于熱化學硫酸鹽還原作用（TSR）所產生的H2S，而非BSR作用。

圖8 生屑灰巖段頂部與TSR作用相關的成巖特征Fig．8 Diagenesis characteristics related to TSR in the dolomicrite in top of bioclastic limestone section

喜馬拉雅運動晚期，雖然麥蓋提斜坡北部石炭系烴源巖成熟度尚低，但其南部和葉城凹陷的石炭系烴源巖受到古近－新近系沉積巨厚地層的影響，埋深增大，有機質成熟度升高，油氣開始大量生成，此時麥蓋提斜坡發轉形成南傾斜坡，油氣由斜坡南部以及葉城凹陷向北運移注入巴什托圈閉，形成喜山第二期油氣充注。此時生屑灰巖段隨著埋深的加大，溫度急劇升高，巴開2井生屑灰巖段溶孔和裂縫充填的方解石包裹體測溫顯示，最晚一期鹽水包裹體的均一溫度平均可達167．6℃，鹽度為11．6wt．%NaCl。現今地層溫度大約162℃，表明生屑灰巖段成巖演化過程中存在熱液流體活動，裂縫中的鐵方解石δ18O高負偏，－11‰（PDB），氟離子隨深部熱液沿裂縫上涌時沉淀的螢石（交代石膏）（圖8（a）、8（b））也表明結晶溫度較高，當滿足了TSR反應所需的熱動力反應條件后，目的層開始進入TSR作用階段。溶蝕初期，烴類最先在油水（氣水）界面與SO2－4發生還原反應（所需的SO2－4由先期的膏巖溶解所提供），消耗烴類同時生成H2S，其反應的副產物CO2則在水中與鈣離子結合生成次生方解石，從而出現了膏巖的局部溶解和方解石的局部沉淀，鏡下觀察到的去膏化現象便由此而來（圖8（c）、8（d）），此外輕烴參與反應后不斷被消耗，最后剩下的重質組分以瀝青的形式殘留在溶孔中（圖8（e）、8（f）），實際上也是熱化學硫酸鹽還原作用的產物，反應方程式為：

石膏在溶蝕后形成了石膏溶洞和呈零星狀分布的次生孔隙增加了水巖接觸面，使得儲集孔隙得到明顯地改善，隨后TSR持續進行，更多的H2S溶于水后形成的氫硫酸不僅開始溶蝕白云石晶體，更將早期已經形成的溶孔、晶間孔、裂縫等儲集空間進一步擴大，將巴楚組生屑灰巖段頂部的云巖儲層改造成為了更優質的儲集體。

4 結論與討論

1）生屑灰巖段儲層的發育是在有利的蒸發臺地相帶基礎上，經歷了早期準同生白云石化作用，進入埋藏階段后又疊加了硫酸鹽還原作用的結果。與硫酸鹽還原作用有關的H2S在溶于水后形成氫硫酸對生屑灰巖段頂部（含膏）粉晶白云巖產生了強烈的腐蝕性，是生屑灰巖段頂部優質儲層后期改造的關鍵。

2）巴楚組此前的最大埋藏深度為二疊世末的2 700m左右，埋藏溫度在100℃左右，隨后受海西運動控制，最大抬升幅度將近1 000m，地溫降低超過60℃，這樣的降溫過程必然會增加流體對H2S（或CO2）氣體的溶解能力，從而增強流體對生屑灰巖段的溶蝕作用，因此與海西運動有關的古隆起必然對地層次生孔隙的發育具有直接或間接的控制作用，與構造古地貌有關的構造高點應該作為勘探的重點區域。

3）對于細菌硫酸鹽還原作用（BSR）和熱化學硫酸鹽還原作用（TSR）這兩種機理，如果在海西期第一期油氣充注后至今，對儲層先后（或者共同）產生過改造作用的話，那么究竟誰提供了更具建設性的H2S（和CO2）。生屑灰巖段的孔隙形成過程中，兩種機制提供的H2S（和CO2）的定量關系又該如何確定，需要作進一步的研究。

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Thermochemical sulfate reduction in bioclastic limestone section of Bachu formation in Bashentuo region

ZHANG Si-yang1a，b，LI Ying-tao1a，b，FU Mei-yan1a，b，YUAN Xiao-yu2，YE Ning1a，b
（1．Chengdu University of Technology a．State Key Laboratory of Oil and Gas Reservoir Geology and Exploitation，b．Energy college，Chengdu 610059，China；2．Wuxi Institute of Geology，Wuxi 214151，China）

From the research on macro－characteristics of stratum，region sedimentary facies and microscopic characteristics of reservoir of bioclastic limestone member of Bachu formation in Bashentuo region．Came to the conclusion that the reservoir of bioclastic limestone member was developed on beneficial sedimentary facies，which suffered penecontemporaneous dolomitization and sulfate reduction after burial．Hydrocarbon charging during Hercynian and Himalayan period，made bioclastic limestone member to be a hydrocarbon－bearing interval，hereafter，as a reductant，hydrocarbon participate the diagenesis process．We can divide it into two stages by hydrocarbon accumulation period and the temperature change in stratum，which include organic acid corrosion plus microbial sulfate reduction in early stage and thermochemical sulfate reduction（BSR）in advanced stage（TSR）．H2S correlation with sulfate reduction was dissolved in water produced hydrosulfuric acid which made the dolomicrite on top of bioclastic limestone member be dissolution．The process is the key genetic mechanism of the top of bioclastic limestone member high quality reservoir．

Bashentuo region；bioclastic limestone member；carbonate reservoir；sulfate reduction

P 578．7

A

10．3969／j．issn．1001-1749．2015．03．18

1001-1749（2015）03-0388-09

2014-11-16 改回日期：2015-02-11

張斯楊（1987－），女，碩士，主要從事儲層地質與儲層地球化學研究，E-mail：545776447＠qq．com。