趙曦,李娟,黃藝,陸克定,肖朝明,肖遙
1.深圳市環境科學研究院,深圳 518001 2.北京大學環境科學與工程學院,北京100871 3.深圳市人居環境技術審查中心,深圳 518057
珠三角某垃圾焚燒廠周邊植物葉片汞含量空間格局及影響因素
趙曦1,*,李娟1,黃藝2,陸克定2,肖朝明3,肖遙1
1.深圳市環境科學研究院,深圳 518001 2.北京大學環境科學與工程學院,北京100871 3.深圳市人居環境技術審查中心,深圳 518057
為研究珠三角某城市生活垃圾焚燒廠周邊汞污染空間格局及影響因素,于2014年1月,采集了馬占相思、荔枝和芒萁等優勢種的葉片樣品192份,并同步采集相應表層土壤樣品64份,采用冷原子吸收法測定樣品總汞含量,并運用ADMS模型對2013年大氣汞年均濃度進行模擬,分析了植物葉片汞含量與土壤和大氣汞濃度之間的關系。結果表明,植物葉片的汞含量范圍為0.0029~0.1741 mg·kg-1,荔枝葉片汞含量最高,為(0.0766±0.0395) mg·kg-1,其次為芒萁((0.0599±0.0370) mg·kg-1)和馬占相思((0.0556±0.0396) mg·kg-1)。植物葉片汞含量與土壤汞含量無顯著相關性,而受風向和距污染源的距離影響顯著,與ADMS模擬的大氣年均汞濃度存在顯著相關性。研究表明,植物葉片汞含量變化與煙氣擴散濃度的空間分異格局基本吻合,葉片對大氣中汞的吸收在植物與環境的汞交換中占據主導地位,對葉片的生物監測可以反映城市生活垃圾焚燒廠汞排放對生態環境的實際影響。
汞; 城市生活垃圾焚燒廠; 植物葉片; 生物監測
汞(Hg)在環境中具有高毒性和生物富集性,其中氣態單質汞又具有遠距離遷移性。環境中的汞來源于人為排放源和自然排放源。在我國,人為排放源主要包括燃料燃燒、城市生活垃圾焚燒、非鐵金屬熔煉、貴金屬生產、建筑材料生產、氯堿工業、溫度計生產、熒光燈生產和電池生產等多個行業[1]。我國城市生活垃圾大多未分類,其中含有溫度計、血壓計、熒光燈和電池等多種含汞廢物[2],使得城市生活垃圾焚燒廠成為汞的一個重要排放源。據統計,珠三角的所有城市垃圾焚燒廠2008年汞排放總量達到3 264 kg,占該地區汞人為排放量的21%[3]。而隨著城市生活垃圾焚燒廠的不斷增加,這一比例還在不斷增長。據文獻預測,2015年我國城市垃圾焚燒廠排放的汞將比2010年增加40%[4]。
城市生活垃圾焚燒廠排放的汞分為氣態和顆粒態(HgP),前者又分為氣態單質汞Hg0和氣態二價汞Hg2+[5]。Hg0由于其較高的蒸汽壓和極低的水溶性,可在大氣環境中停留長達0.5~2年;Hg2+易溶于水,可擴散到幾十到幾百公里,隨干、濕沉降到地面,影響局部區域的生態系統;HgP一般在排放源的附近沉降下來,主要影響當地的生態系統[6]。
為控制汞的生態風險,有必要對垃圾焚燒廠周邊環境的汞進行跟蹤監測。目前的監測主要集中在大氣和土壤樣品上。然而,大氣環境汞監測往往只能反映采樣時間段和采樣點位的污染情況,受即時氣象條件影響較大,不能反映汞的時間累積影響,且受限于采樣方法和監測成本,也難以像常規污染物那樣開展多點位的長期連續監測。土壤環境汞監測受土壤汞背景含量的自然變化干擾較大,且大量研究表明,垃圾焚燒廠對周邊土壤中的汞含量沒有明顯的影響[7-9]。另外,珠三角地區氣溫高、降水量大,當地無碳酸鹽巖石風化殼上發育的酸性土壤受到強烈的風化和淋溶作用,土壤中的汞存在較高強度的輸出過程[9],土壤汞含量不能很好地反映垃圾焚燒廠汞污染的影響程度。
生物監測法是目前發展較好的一項大氣污染研究技術,其優點在于能夠獲取空氣質量的時間積累效應,特別是不可移動的植物被認為是最合適的監測有機體[10]。植物葉片汞含量與大氣汞濃度的線性關系表明葉片可以用于大氣汞污染的植物監測。與傳統的儀器監測相比,大氣污染的植物監測具有分布廣泛、采樣便利、監測時間長、維護費用低且能直接反應污染物對生態系統的影響等優點[11]。目前,已有研究者用菠菜(Spinacia oleracea L.)和甘藍(Brassica oleracea L.)對荷蘭某垃圾焚燒廠排放的汞和其他污染物進行了長達10年(2004~2013年)的生物監測,結果表明綠葉植物可以用來監測垃圾焚燒廠排放的汞在大氣中的沉降[12]。不過,雖然已有一些研究對城市生活垃圾焚燒廠周邊植物的汞污染進行了監測,但主要集中在汞含量范圍以及不同時期的監測對比上,對植物汞含量與垃圾焚燒廠周邊大氣汞濃度之間的相關性研究甚少。
ADMS(atmospheric dispersion modeling system)模型是由英國劍橋環境研究中心(CERC)開發的一套先進的大氣擴散模型,屬第二代大氣擴散模型。ADMS模型耦合了大氣邊界層研究的最新進展,利用常規氣象要素來定義邊界層結構,使得污染物濃度模擬結果更準確、更可信,因而能更好地描述大氣擴散過程,特別適用于對高架點源的大氣擴散模擬[13]。
本研究通過對珠三角某垃圾焚燒廠周邊植物葉片和土壤樣品的汞含量進行分析,并采用ADMS模型對研究區域大氣汞長期濃度進行模擬,對植物葉片中汞含量與土壤汞含量和大氣汞濃度之間的相關性進行統計分析,對植物葉片汞含量的影響因素進行探討,以期為垃圾焚燒廠周邊的生物監測提供理論依據。
1.1 研究區域概況
本研究中的焚燒廠所屬區域位于珠三角東部某市,區內呈現亞熱帶海洋性氣候。氣候溫和,年平均氣溫22.4 ℃。雨量充沛,每年4—9月為雨季,年降雨量1 933.3 mm。日照時間長,平均年日照時數2 120.5 h,太陽年輻射量5 225 MJ·m-2。常年主導風向為東北風,平均每年受熱帶氣旋(臺風)影響4~5次。垃圾焚燒廠西側和南側均為山體,高程在70 m至180 m之間,起伏較大,東側和北側地勢平坦,高程在70 m左右。
1.2 垃圾焚燒廠概況
垃圾焚燒廠分為一期(WI-A)和二期(WI-B)。WI-A的焚燒爐設計規模為675 t·d-1,安裝有3臺225 t·d-1的爐排爐垃圾焚燒鍋爐和1臺12 MW的汽輪發電機組,日常實際處理規模為滿負荷。WI-B的焚燒爐設計規模為1 000 t·d-1,安裝有4臺250 t·d-1的爐排爐垃圾焚燒鍋爐和1臺12 MW及1臺6 MW的汽輪發電機組,日常實際處理規模為滿負荷。WI-A和WI-B的煙氣處理設施均為爐內SNCR脫硝、石灰半干法除酸、活性炭噴射和布袋除塵器,煙囪高度均為80 m。

圖1 研究區域等高線圖及采樣布點示意
1.3 采樣布點
本研究在項目廠界及周邊環境共布設16個植物葉片和土壤樣品采樣點,于2014年1月進行1次采樣。采樣布點以垃圾焚燒廠煙囪為中心,以主導風向(東北風)的下風向為軸,按垂直十字交叉的方式確定東北、東南、西南和西北4個采樣方向。采樣點采取等距離環狀布點結合主導風向布點的方式,以WI-A和WI-B的煙囪連線中點為污染源中心,在距污染源中心200 m、500 m、1 000 m和1 500 m處,共布置16個采樣點位。采樣點使用GPS導航系統定位。
1.4 樣品采集
研究區域的植被類型主要為人工植被,包括相思類次生林、荔枝次生林、桉樹次生林和園林綠地等小類。在前期的生態調查工作中,在污染源中心周圍1 500 m范圍內的植被共發現了9個優勢植物物種,分別為馬占相思(Acacia mangium)、芒萁(Dicranopteris dichotoma)、臺灣相思(Acacia confusa)、桉樹(Eucalyptus robusta)、春花(Rhaphiolepis indica)、野牡丹(Melastoma candidum)和荔枝(Litchi chinensis)。在考察4個方向不同距離的16個點位上植物分布特征后,結合生態調查中的優勢種調查結果,選擇在各點位均有分布的馬占相思、荔枝和芒萁3種優勢種作為主要研究對象。在各采樣點10 m×10 m 范圍內,每個物種選擇4株分別采集1年以上的老葉,采集4份平行樣品,裝入密封袋內保存。同時在各樣點采集0~20 cm的表層土壤,每個采樣點采集4份平行樣品。
另外,在位于《環境空氣質量標準》(GB3095—2012)一類區內的某水庫內采集上述3種植物葉片作為對照,各采集4份平行樣品。
1.5 樣品分析
植物樣品采集后,先后用自來水和去離子水沖洗干凈表面灰塵,然后烘干(65~70 ℃)至恒重,再粉碎過60目篩,取0.125 g用硝酸-雙氧水在最佳的消解條件下進行微波消解。土壤樣品經自然風干、磨碎過100目篩,取0.20 g用反王水-雙氧水在最佳的消解條件下進行微波消解。
利用美國PerkinElmer公司的FIMS-400型流動注射儀分析樣品中的汞含量。每批樣品同時用相同方法測定空白和平行樣品,每個樣品測定3次,誤差在±5%之內。用標準楊樹葉(GBW07604,汞含量(26±3) ng·g-1,國家標準物質中心)和標準黃色紅壤(GBW07406,汞含量(72±7) ng·g-1,國家標準物質中心)測定精確度。每消解一批樣品分別用上述2種標準物質進行質量控制,回收率在90%~110%范圍內。
1.6 大氣汞濃度年均值模擬
采用ADMS-評價3.0.0版軟件,根據WI-A和WI-B的2013年全年汞排放源強(見表1)對大氣汞濃度年均值進行模擬,數據來源于當地環境監測站的全年例行監測報告。
采用當地氣象站2013年逐日逐時氣象數據作為模型模擬使用的氣象數據。氣象參數包括:風速風向、地面溫度、相對濕度、降水、云蓋度等,以模型所規定格式(.met)貯存于文件中,并以文本文件的形式輸入模型。
地形數據從1:10 000的數字高程(DEM)中以一定間距讀取數據點的坐標和高程。地面粗糙度為0.3 m,Monin-Obukhov長度為10 m。
1.7 數據分析
采用Microsoft Office Excel 2003軟件對數據處理及制圖,利用SPSS17.0軟件進行統計分析。采用One-way ANOVA單因素方差分析和Tukey’s HSD多重檢驗法比較顯著差異性;采用Pearson相關系數分析葉片汞含量、土壤汞含量及大氣汞濃度之間的相關性。分析前對數據進行取對數處理,使其呈正態分布。

表1 大氣環境汞濃度模擬源強參數Table 1 Data of mercury emission for simulation in ADMS
2.1 植物葉片汞含量
2.1.1 汞含量對比
表2顯示,本研究區域內馬占相思、荔枝和芒萁葉片的汞含量范圍分別為0.0031~0.1741 mg·kg-1、0.0112~0.2361 mg·kg-1和0.0029~0.1422 mg·kg-1,顯著高于位于環境空氣質量功能區劃一類區的某水庫內的同種植物葉片Hg含量(P<0.01)。該水庫內馬占相思、荔枝和芒萁葉片的汞含量依次為(0.0010±0.0002) mg·kg-1、(0.0240±0.0069) mg·kg-1和(0.0180±0.0050) mg·kg-1。表明本研究區域內植物受到了一定的汞污染。
與文獻報道的其他垃圾焚燒廠附近區域內植物葉片汞含量對比(見表2),本研究中的3種植物葉片汞含量均值明顯低于西班牙、意大利等地的垃圾焚燒廠周邊植物葉片汞含量均值,與美國某垃圾垃圾焚燒廠周邊植物葉片汞含量均值基本相當,馬占相思葉片汞含量均值低于深圳市清水河垃圾焚燒廠周邊馬占相思葉片汞含量均值,可能與本研究中的垃圾焚燒廠周邊大氣環境汞濃度相對較低有關。
3種植物間對比,芒萁和馬占相思葉片汞含量無顯著差異,荔枝葉片汞含量顯著高于芒萁和馬占相思(P<0.01)。說明,荔枝葉片對汞的富集能力高于芒萁和馬占相思。
2.1.2 空間分布特征
不同方位的植物葉片汞含量對比結果表明,東北方向和西南方向均顯著高于東南方向(P<0.01)和西北方向(P<0.01)。但是東北和西南方向植物葉片汞含量沒有顯著差異。植物葉片汞濃度在不同方位的分布格局與2013年全年風向格局基本一致。根據風頻統計數據,2013年該區域全年主導風向為東北風,其次為西南風。說明植物葉片汞濃度在不同方位的分布格局與垃圾焚燒廠煙囪排放的汞擴散格局相吻合。
不同距離各植物葉片汞含量對比見圖2。從各個方向上來看,3種植物葉片汞含量隨著距污染源的距離增加而大致呈下降趨勢。200 m處葉片的汞含量最高;500 m處葉片汞含量顯著下降(P<0.05);而1 000 m處的汞含量與500 m處的無顯著差異;1 500 m處較1 000 m處顯著下降(P<0.01)。植物葉片汞濃度隨距離污染源的距離增加而下降,與垃圾焚燒廠煙囪排放的汞擴散格局相吻合。
另外,植物葉片汞含量和地形高程之間沒有顯著相關性。東北方向、東南方向、西南方向和西北方向的采樣點高程范圍分別為64~74 m、81~84 m、95~166 m和70~117 m,東北方向最低,而西南方向最高,而植物葉片汞含量較高值出現在西南和東北方向。這一點與趙宏偉等[15]的研究結果并不一致,該研究認為清水河垃圾焚燒廠西南方向的植物葉片汞含量與局部地形變化基本吻合。這表明,植物葉片汞含量與地形高程之間沒有直接聯系或簡單的相關性,地形高程只是通過影響污染物擴散而影響到了葉片汞含量。

表2 本研究區域內與文獻報道的其他垃圾焚燒廠附近區域內植物葉片汞含量對比Table 2 Comparison of mercury contents in this study and other literatures
2.2 表層土壤汞含量
2.2.1 汞含量對比
表3顯示,本研究區域內表層土壤汞含量在0.0207~0.1861 mg·kg-1范圍內,含量中值和均值均低于文獻報道該區域的背景值0.104 mg·kg-1[20]。與相關文獻報道的其他垃圾焚燒廠周邊表層土壤汞含量相比,處于中等水平。

圖2 4個方向葉片Hg含量隨距污染源距離的變化格局
2.2.2 空間分布特征
圖3所示,在距離污染源距離相同的情況下,表層土壤含量最高值出現在西南和東南方向,東南方向表層土壤汞含量顯著高于東北方向(P<0.01)和西北方向(P<0.01),西南方向表層土壤汞含量也顯著高于東南方向(P<0.01)和西北方向(P<0.01),不過東南和西南方向表層土壤汞含量沒有顯著差異。在相同方位下,土壤汞含量隨著距污染源的距離增加而大致呈先升高后下降趨勢。500 m處表層土壤汞含量顯著高于200 m處(P<0.05);而1 000 m處的汞含量與500 m處無顯著差異,也顯著高于200 m處土壤(P<0.01);1 500 m處則較200 m、500 m和1 000 m處土壤均無顯著性差異。另外,表層土壤汞含量和地形高程之間沒有顯著相關性。表層土壤汞含量與垃圾焚燒廠污染物擴散稀釋的格局并不完全吻合,表明垃圾焚燒廠汞排放并非土壤表層汞含量的主要來源。
2.2.3 植物葉片與表層土壤汞含量的關系
本研究計算了3種植物葉片對表層土壤(0~20 cm)總汞的富集系數。結果表明,植物葉片對表層土壤總汞的富集系數較低。富集系數(植物葉片汞含量與表層土壤汞含量的比值,無量綱)最高的為荔枝(1.193±0.869),其次為馬占相思(0.829±0.668)和芒萁(0.839±0.651)。

圖3 表層土壤汞含量空間分布特征
雖然富集系數能夠反應植物對土壤中重金屬的富集能力,但是Pearson相關性分析結果顯示,表層土壤汞含量與馬占相思、荔枝和芒萁葉片的汞含量均無顯著相關性(r=0.159,P≥0.05;r=-0.042,P≥0.05;r=0.069,P≥0.05)。
2.3 大氣汞濃度模擬
2.3.1 大氣汞濃度模擬結果
ADMS的模擬結果見圖4,16個采樣點的大氣總汞濃度年均值在0.0282~4.59 ng·m-3范圍內,最大值(4.59 ng·m-3)出現在西南側200 m處的采樣點,所有模擬點的汞年均濃度模擬值均滿足《環境空氣質量標準》(GB3095—2012)中的表A.1中的汞參考濃度限值(0.05 μg·m-3)。目前,對垃圾焚燒廠周邊大氣汞濃度的監測報道較少。Hu等[23]對臺灣中部某城市郊區垃圾焚燒廠周邊0.9~3.0 km范圍內8個監測點的大氣汞濃度監測結果為0.07~13.0 ng·m-3;湯慶和等[14]對上海浦東垃圾焚燒廠周邊300 m范圍內大氣Hg的實測值為5.0~10.5 ng·m-3。與之相比,本研究對大氣汞濃度的模擬值與之基本相當。
2.3.2 植物葉片汞含量與模擬大氣汞濃度相關性
Pearson相關性分析結果顯示,馬占相思、荔枝和芒萁葉片中的總汞含量均與采樣前1年內大氣汞濃度模擬年平均值呈顯著相關性(r=0.730,P<0.01;r=0.894,P<0.01;r=0.617,P<0.05)。線性方程的斜率表征了植物葉片對大氣汞的敏感程度,3種植物葉片依次為荔枝(0.894)>馬占相思(0.730)>芒萁(0.617)。結合3種植物葉片汞含量的空間分布格局,可知植物葉片與大氣之間的相互作用,在植物汞輸入輸出中占主導地位。

圖4 2013年大氣環境中汞濃度年均值模擬
2.3.3 表層土壤汞含量與大氣模擬大氣汞濃度相關性
Pearson相關性分析結果顯示,表層土壤汞含量與采樣前1年內大氣汞濃度模擬年平均值之間不存在顯著相關性(r=-0.040,P≥0.05),結合前文的土壤汞含量中值和均值均低于文獻報道該區域的背景值的分析結果,可知垃圾焚燒廠排放的汞并未在周邊區域的土壤中產生明顯積累。
本研究中的垃圾焚燒廠周邊1 500 m區域內的3種植物葉片和土壤汞含量沒有顯著相關性,這一點與文獻報道的結果一致,招遠市區土壤及常見綠化植物的汞污染特征研究結果表明,柏樹、冬青、松樹等植物的葉片汞含量與土壤汞含量沒有顯著的相關性[24];深圳市清水河垃圾焚燒廠周圍地區優勢植物的汞污染研究結果也表明,植物莖葉的汞含量與土壤汞含量無顯著相關性[15]。這可能是由于植物從土壤中吸收汞受到各種條件的制約[25]。一方面,土壤中含量較高的腐殖酸和有機質能與汞形成惰性化合物,影響汞的遷移[26],所以土壤中總汞含量并不能很好地評估其生物有效性及環境風險度[27],可被植物吸收的重金屬很大程度上來源于土壤溶液,而與土壤顆粒物緊密結合的部分一般是不能被植物所利用的[28]。另一方面,植物根部與其地上部分之間具有很強的阻礙汞遷移的機制[29-30],使得土壤中吸收的汞絕大部分滯留在根部,很難遷移到植物地上部分。由于植物吸收也可能會達到飽和,所以限制了吸收[31]。
另外,本研究區域內土壤汞含量與周邊大氣長期汞濃度均值也不存在顯著相關性,垃圾焚燒廠對周邊表層土壤汞含量沒有明顯的影響,與相關研究結論一致[7-9]。一方面,這與土壤汞含量背景值有關,本研究中表層土壤汞含量中值和均值均低于文獻報道該區域的背景值[20],說明土壤汞含量可能以土壤背景值為主。另一方面,本研究區域所處的珠三角地區氣溫高、降水量大,當地無碳酸鹽巖石風化殼上發育的酸性土壤受到強烈的風化和淋溶作用,土壤中的汞等重金屬存在較高強度的輸出過程[9],垃圾焚燒廠排放的汞并未在周邊區域的土壤中出現明顯積累。因此,就本研究區域而言,土壤汞含量并不是反映垃圾焚燒廠汞污染的一個合適的指標。
本研究證實了植物葉片與垃圾焚燒廠周邊大氣長期汞濃度均值存在顯著相關性,植物葉片與大氣之間的相互作用,在植物中汞輸入輸出占主導地位。一般情況下,垃圾焚燒廠排放的煙氣中的汞以Hg0和Hg2+等氣態汞的形式存在。氣態汞對于植物屬于高度有效性的形態[32],植物葉片對氣態汞有較強的富集作用,可以通過氣孔的呼吸作用直接從大氣中吸收[33]。另外,葉片還可以通過吸附氣態汞或通過降水間接吸收等途徑吸收大氣中的汞[34]。因此,植物葉片汞含量可以反映垃圾焚燒廠周邊大氣汞污染的時間積累效應,對葉片的生物監測可以用來監測垃圾焚燒汞排放對生態環境的實際影響。
本研究中荔枝葉片汞含量顯著高于芒萁和馬占相思,可能與植物葉片與大氣的接觸面積、葉片的氣孔結構差異以及植物年齡差異有關[32,34]。荔枝葉片較芒萁葉片和馬占相思葉片對垃圾焚燒廠汞污染更為敏感。因此,應通過對比研究,選擇合適的植物物種作為生物監測的采樣對象。
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Spatial Pattern and Influencing Factors of Mercury Levels in Leaves of Plants Surrounding a Solid Waste Incinerator in the Pearl River Delta
Zhao Xi1,*,Li Juan1,Huang Yi2,Lu Keding2,Xiao Chaoming3,Xiao Yao1
1.Shenzhen Academy of Environmental Sciences,Shenzhen 518001,China 2.College of Environmental Science and Engineering,Peking University,Beijing 100871,China 3.The Technology Review Center of Shenzhen Habitation and Environment,Shenzhen 518057,China
26 March 2015 accepted 13 May 2015
The spatial pattern of mercury (Hg) around a municipal solid waste incinerator (MSWI) in the Pearl River Delta was surveyed,and factors influencing the distribution of Hg were examined.A total of 192 leaf samples from three local dominant tree species,including Acacia mangium,Litchi chinensis,and Dicranopteris dichotoma,and 64 soil samples were collected in January 2014 from nearby area.The total Hg contents in the samples were measured by a cold vapor atomic absorption spectrometry.Hg contents in the leaves ranged from 0.0029 to 0.1741 mg·kg-1.The leaves of L.chinensis had the highest Hg contents ((0.0766±0.0395) mg·kg-1),followed by D.dichotoma ((0.0599±0.0370) mg·kg-1) and A.mangium ((0.0556±0.0396) mg·kg-1).Hg concentrations in the leaves did not correlate with those in the soils,but correlated well with the annual average Hg concentration in the atmosphere according to the simulation by ADMS.Leaf Hg levels were significantly influenced by the distance from the MSWI stack and the wind direction.These findings indicated that the major source of Hg in the tree leaves were the airborne Hg released from the MSWI.This study demonstrated that leafy vegetables can be used to monitor the influences of MSWI mercury emissions on the ecosystem nearby.
mercury; MSW incinerator; plant leaves; biomonitoring
國家自然科學基金項目(41375124); 國家環境保護公益性行業科研專項(201309034); 深圳市人居環境委員會環境科研專項基金 項目(SZGX2012118D-SCZJ)
趙曦(1982-),男,碩士,工程師,研究方向為重金屬和持久性有機污染物的環境影響與污染防治研究,E-mail: zhaoxi5257@sina.com
10.7524/AJE.1673-5897.20150326002
2015-03-26 錄用日期:2015-05-13
1673-5897(2015)4-105-10
X171.5
A
趙曦,李娟,黃藝,等.珠三角某垃圾焚燒廠周邊植物葉片汞含量空間格局及影響因素[J].生態毒理學報,2015,10(4): 105-114
Zhao X,Li J,Huang Y,et al.Spatial pattern and influencing factors of mercury levels in leaves of plants surrounding a solid waste incinerator in the Pearl River Delta [J].Asian Journal of Ecotoxicology,2015,10(4): 105-114 (in Chinese)