組織殘留法在水生生物基準中的應用概述

張瑞卿，吳豐昌

1. 內蒙古大學環境與資源學院, 呼和浩特 010021 2. 中國環境科學研究院環境基準與風險評估國家重點實驗室, 北京 100012

組織殘留法在水生生物基準中的應用概述

張瑞卿1，吳豐昌2，*

1. 內蒙古大學環境與資源學院, 呼和浩特 010021 2. 中國環境科學研究院環境基準與風險評估國家重點實驗室, 北京 100012

水生生物基準已成為生態風險評價和水環境管理的主要參考依據，在水污染治理、控制和管理以及水生生物保護方面發揮著重要作用。環境和生物學參數對基于水體或沉積物等外暴露濃度的毒性閾值和環境基準存在影響，使其具有變異性和不確定性。而基于組織殘留的毒性劑量指標可以減少毒性值的變異性以及不確定性，特別是對于生物累積性物質而言，在毒性效應及環境基準研究中存在顯著優勢。針對組織殘留法在水生生物基準研究中的應用，對組織殘留法的概念、優勢、應用，以及組織殘留基準的推導方法等幾個方面進行了綜述，并提出了組織殘留法在應用中存在的關鍵問題及建議，旨在推動環境基準、生態風險評價理論和方法的研究，以及為水環境管理和污染防治提供技術支持。

水生生物；環境基準；生態風險評估；組織殘留法

隨著環境中污染物種類不斷增多以及環境污染的加劇，環境質量基準的研究越來越受到重視。環境質量基準是制/修訂環境質量標準，評價環境風險，保護生物多樣性及生態系統結構和功能完整性的主要參考依據[1-2]。世界各國學者和環保部門在基準理論與方法學、基準值推導及其應用條件等方面都已經開展了大量研究[3-8]。其中，水生生物基準是利用基于水體或沉積物中污染物濃度的急性或慢性毒性數據推導的基準值，以保護水生生物不受污染物的有害效應為目標；在水體污染物的管理和控制以及水生生物保護方面發揮著極為重要的作用[9-11]。

環境質量基準研究是對各學科最新研究進展的反映，環境科學、毒理學和生物學等學科的不斷發展，對基準和風險評價提出了新的挑戰和要求。研究結果與實際環境間的不確定性是環境質量基準研究以及生態風險評價中存在的主要問題之一。這種不確定性主要來源于環境生態系統的復雜性及人類認知能力的局限性。目前，由于檢測技術以及環境管理需求等方面的因素，污染物的毒性研究、環境基準值的推導以及生態風險評價多數是基于環境介質(如水體、土壤和大氣等)中污染物濃度。比如保護水生生物免受污染物有害效應的水質基準值均是以水體中污染物含量表示[9]；評價水體中污染物對水生生物的風險時，暴露評價中需要監測或預測水體中污染物的含量，效應評價中分析基于水體中污染物含量的毒性閾值[12]。而污染物在水體中有多種存在形態，有些形態不具有生物有效性，因此水體中污染物含量并非是對水生生物產生毒性效應的真正劑量。直接使用環境介質中的污染物水平來評價生物的毒性效應，進而推導基準值以及評價生態風險存在一定的不確定性。特別是對于具有持久性、生物累積性的有毒物質(persistent, bioaccumulative and toxic chemical, PBT)而言，水體中含量與在生物體內累積的對生物產生生物學效應的含量不具有等效作用。如何能準確地反映PBT物質對生物的劑量-反應關系是環境基準和風險評價中需要進一步解決的關鍵問題。另外，食物鏈較高營養級生物在對PBT物質的生物累積過程中，攝食暴露是主要途徑，水體和其他暴露途徑貢獻較小。因此直接使用基于水體等外暴露劑量表達的基準值可能并不是最佳選擇。

基于以上考慮，污染物的組織殘留在近年來逐漸引起了人們的普遍關注。應用污染物在受試生物組織中的殘留含量描述毒性效應，推導基于組織殘留的毒性效應閾值。事實上，應用組織殘留分析毒性效應并不是一個新鮮的研究內容，在過去的數十年間科學家們就逐漸接受組織殘留作為毒性作用的劑量指標[13]。而且生物組織中污染物含量的檢測也在環境監測中廣泛開展，已發布了大量基于生物組織中污染物含量的監測數據[14-16]。近年來許多研究發現，與應用環境介質中濃度相比，基于組織殘留毒性劑量指標的應用可以減少毒性值的變異性[13]。目前，已經有研究開展了基于組織殘留的基準推導和生態風險評價[17-19]，為組織殘留方法的發展和應用提供了依據。然而，對于組織殘留方法的理論基礎和應用只是初步研究，在環境質量基準和生態風險評價中的應用還存在很多問題需要解決。本研究針對組織殘留效應數據在水生生物基準方面的應用，從組織殘留方法的概念、優勢、應用，以及組織殘留基準的推導方法和理論框架等幾個方面進行詳細探討，旨在為水生生物基準和生態風險評價的理論和方法以及污染物管理和控制提供理論參考。

1 組織殘留法(Tissue residue approach)

1.1 概念及優勢

組織殘留法(tissue residue approach, TRA)是將暴露生物的毒理學反應與生物身體或組織內檢測或預測的化學物質含量相關聯的方法[20]。使用污染物的身體或組織殘留含量可以更好地反映生物可利用性和有效的靶劑量，可以在一定程度上減少某些污染物毒性閾值的種間差異。不同毒性研究結果差異的大部分原因來自不同物種有不同的吸收和代謝動力學，以及不同化學物質的生物有效性存在差異。傳統的水生態毒性研究依賴于將試驗生物暴露于含有污染物質的各種環境介質中(水、沉積物或試驗介質中的食物)。然而由于環境中有多種理化參數可影響化學物質的生物有效性，最終影響化學物質進入生物體內的劑量。對于有機物，鹽度、有機碳、細菌活性以及脂質含量都會影響其生物有效性；而可能影響金屬存在形態的環境條件包括氧化還原條件、鹽度、pH、有機碳、硬度和堿度等。另外生物本身的生物學特征以及化學物質特性等都會影響化學物質的遷移轉化。通過環境介質(水和沉積物等)中污染物含量表達的環境暴露具有很高的種間差異。比如，氯酚的毒性效應，通過水體中氯酚的暴露效應結果可以看出，不同氯酚化合物的反應相差3個數量級，而對一給定氯酚化合物其種間差異也很大[21]。生物體表現出的有害效應是化學物質在生物體內或特定組織內累積的效應。使用組織殘留濃度可以提供化學物質確切吸收量證據，避開了一些環境和生物影響因素；并且直接將生物累積量與毒性反應聯系了起來，降低了由于物種和環境因素差異導致的不確定性。化學物質在生物體內部的累積濃度(組織殘留濃度)反映了化學物質的生物有效性、吸收、代謝效率以及多種途徑暴露結果，所以被認為是外部濃度更好的替代方法。

1.2 組織殘留毒性閾值

組織殘留毒性值是應用生物特定組織或全身污染物殘留量描述相應的有害生物學反應，比如致死殘留劑量(lethal tissue residue, LR50)、有效殘留劑量(effective tissue residue, ER50)、最低可見效應殘留劑量(lowest observed effects tissue residue, LOER)或者無可見效應殘留劑量(no observed effects tissue residue, NOER)。在對污染物的毒性數據研究中發現，與基于環境介質濃度的毒性值相比，環境條件對組織殘留毒性值影響較小，組織殘留毒性值變化范圍小。氯酚類化學物的致死濃度(lethal concentration, LC50)變化范圍為3個數量級，而LR50的變化范圍僅1個數量級[22]。一些麻醉型有機物對魚的環境暴露急性毒性值(96 h-LC50)變化范圍是100 000倍多，而通過模型獲得的基于組織殘留的毒性值變化范圍僅為10倍[23-24]。水體中三丁基錫對2種端足類動物(Rhepoxynius abronius和Eohaustorius washingtonianus)暴露的LC50值相差112倍，而基于全身組織殘留的LR50值在2個物種間沒有統計學差異[25]。鎘在寡毛類蠕蟲(Lumbriculus variegatus)體內的累積量似乎不受硬度和溶解性有機碳的影響，不同處理條件間的累積量無顯著差異；LC50值變化的倍數是28，而LR50值的變化倍數僅為1.8[26]。相比基于水體濃度的毒性值，應用鎘的累積量表示的甲殼類動物(Hyalella)的慢性毒性受試驗溶液中螯合劑(腐殖酸、乙二胺四乙酸和沉積物)的影響較小[27]。不同pH值和硬度條件下的毒性測試結果顯示銅對蠕蟲(L. variegatus)的LR50值幾乎保持穩定[28]。銅對雙殼類動物的毒性研究也得到類似結果[29]。顯然，污染物的內暴露毒性閾值的變異性比外暴露毒性閾值低。使用污染物的組織殘留劑量表示毒性效應閾值比基于環境外暴露濃度更加準確。

因為應用組織殘留濃度表示的毒性效應值具有相對較低的不確定性，數據間差異較小，所以僅需要較少物種的毒性值即可獲得可靠的結果[13]。可能僅需要較少物種用于毒性試驗以描述某一特定化學物質的毒性效應。

1.3 組織殘留與劑量-效應關系

組織殘留毒性數據應用的前提是毒性研究中的組織殘留量與效應間存在一定的劑量-效應關系。目前，在毒理學方面已經有研究將污染物在生物體內的累積量與毒性效應相聯系。持久性有機污染物(persistent organic pollutants, POPs)的親脂性高，極易在生物體內累積，并沿著食物鏈逐級傳遞和放大，從而對生物體或生態系統造成影響[30-31]。大量的野外和實驗室生物監測結果表明，組織內的POPs累積與魚類的免疫效應、組織病變、生殖和發育損傷等效應有關[31-35]。有研究將重金屬在無脊椎動物體內的累積量與生物的生殖和發育效應相聯系，建立相應的殘留劑量-效應關系[29,36-37]。

1.4 組織殘留與暴露途徑

通常化學物質對生物產生毒性效應的作用劑量來自多個暴露途徑，比如飲食、沉積物和水體等，而隨食物鏈累積或食物暴露是PBT物質主要的暴露途徑[38]。對于PBT物質而言，僅使用水體暴露來研究其生物效應時顯現出諸多困難。越來越多的研究認為攝食是水生生物吸收金屬的主要暴露途徑。研究顯示水生動物幾乎主要是通過食物攝取鎘[39]、硒[19,40]和汞[41-42]等金屬，高營養級肉食性動物更是如此。另外也有研究表明食物是肉食性昆蟲和甲殼類等無脊椎動物吸收金屬的主要來源，忽略金屬的食物來源會低估生物的暴露量[43]。同樣對于具有生物累積性的有機污染物而言，食物攝取也是水生動物的主要暴露途徑[44]。污染物在生物組織中的殘留劑量是多種途徑暴露的結果，組織殘留毒性數據集合了多個暴露途徑，減少了僅考慮單一暴露途徑的不確定性。

1.5 組織殘留法的應用

關于生物效應與組織內污染物殘留的關系在20世紀上半葉就有討論[45]，直到近年來化學和毒性實驗提供了大量的高質量數據，以及一些有機物和有機金屬等組織殘留關系的成功應用，才使得組織殘留法正式被應用于環境管理。前面已經提到將組織殘留應用到毒性預測上存在諸多優勢[22,45-46]。基于特定組織的殘留含量來表示毒性效應可以避免物種間毒性代謝動力學差異；另外，也將影響化學物質生物有效性的因素考慮在內。TRA概念的提出可以解決環境條件和污染物代謝等對基于環境介質濃度毒性值影響的問題。特別是對于PBT物質的關注，TRA的應用更加促進了對現有環境基準的重新評估。將基于環境介質、外暴露劑量以及組織殘留法結合使用，可以改進環境基準和生態風險評價方法。

TRA已經在一些物質的環境基準和風險評價研究中得到初步應用，且美國和加拿大環保部門也采用了該方法用于生物累積性物質的環境基準研究(表1)。應用組織殘留方法推導環境基準，得到的結果為組織殘留基準(tissue residue criteria, TRC)。所謂組織殘留基準即是采用以目標生物體內或組織中殘留污染物含量表示的毒性數據結合一定的分析方法得到的基準值，而不是由環境介質(水和沉積物)中濃度得到[38]。針對生物累積性物質的特性及其對水生生物的毒性效應，美國環保局簡要介紹了組織殘留基準概念、研究指南及基準推導框架[38,47]。由于硒具有較高的生物累積性并且可以通過食物暴露對魚和高營養級生物產生危害，很多研究都對其組織殘留基準進行了探討[48-54]，針對不同區域、不同生物類型及組織提出了硒的基準。美國環保局也在對硒的組織殘留毒性研究的基礎上提出了保護水生生物硒組織殘留基準[19]。Di Toro等[55-56]結合TRA與物種敏感度分布法推導了多環芳烴的組織殘留基準。另外有學者研究了其他幾種具有生物累積性物質的組織殘留基準，比如多氯聯苯[57]、三丁基錫[18]、汞[17]、滴滴涕[17]、鋅[58]以及四氯二苯并-p-二惡英(tetrachlorodibenzo-p-dioxin, TCDD)[59]等。

表1 一些化學物質的組織殘留基準值

注：ww為濕重(wet weight)，dw為干重(dry weight)，lw為脂質重量(lipid weight)。

Note: ww = wet weight, dw = dry weight, lw = lipid weight.

TRA也用于研究高營養級野生生物基準。對于水生態系統中處于食物鏈較高營養級野生生物，包括大型肉食性魚類、食魚哺乳動物和鳥類主要通過攝食累積PBT物質，營養級越高可能存在的有害風險會越高。因此將組織殘留方法用于研究高營養級野生生物的基準以及生態風險已成為研究趨勢。加拿大環保部建立了基于TRA的保護野生生物組織殘留基準推導框架，但是該基準主要是基于野生食魚水鳥和哺乳動物食物(如，魚組織)中的污染物含量[60]。應用該方法推導了甲基汞[61]、滴滴涕、TCDD、多氯聯苯和毒殺芬的野生生物組織殘留基準值[62]。相比針對食物中殘留含量表示的基準，使用目標生物組織中污染物殘留含量表示的毒性效應更加準確。因此，有研究提出了基于水鳥血液、肝臟和卵中全氟辛烷磺酸鹽的毒性參考值[63]，以及野生哺乳動物和鳥類血液鉛的毒性閾值[64]。依據最新毒性實驗結果，有研究分析了甲基汞野生生物毒性效應的物種敏感度分布，提出了分別基于食魚水鳥飲食(魚組織)和水鳥組織(羽毛和血液)中甲基汞含量的基準值[65]，以及研究了基于野生食魚哺乳動物肝臟和鳥蛋中多溴聯苯醚的組織殘留基準值[66]。

除了將組織殘留法用于環境基準研究外，許多區域環境評價項目也使用該方法進行生態風險評價。美國環保局在超級基金項目中對多個污染場地進行修復評價，提出了三丁基錫組織殘留毒性參考值，將其用于特定區域的生態風險評價[20]。另外，美國在農藥注冊過程中對新農藥進行評價時也開始使用組織殘留法，特別是對一些存在生物累積特性的農藥[68]。直接測定目標生物組織中的污染物含量，結合組織殘留毒性值或組織殘留基準值評價生態風險[69]。組織殘留方法已逐漸成為研究PBT物質環境基準和生態風險評價的有效方法，且已得到初步的應用。組織殘留基準的提出彌補了水質基準一些應用上的不足。比如，汞是具有較高生物累積性的污染物，研究顯示即使水體中汞處于背景值水平也可能在魚或其他高營養級生物體內達到與汞污染區域相似的累積量[70]。南佛羅里達河口水體汞的含量僅為3～7.4 ng·L-1，遠低于美國環境保護局汞的水生生物慢性水質基準值770 ng·L-1；但是魚體內的汞累積量達到了0.31 μg·g-1，已對魚和食魚野生生物造成潛在有害風險[71]。因此，應將組織殘留法應用到環境基準及風險的研究中，構建基于環境介質和生物組織中污染物含量的綜合性環境基準體系。

2 組織殘留基準的推導(Derivation of tissue residue criteria)

研究TRA最重要的目的之一就是應用其推導組織殘留基準。正如前面論述，組織殘留方法已經在環境基準及生態風險評價中得到了初步應用，如何應用組織殘留方法研究環境基準，組織殘留毒性數據的獲取、分析、基準推導方法以及組織殘留基準的應用等都需要系統研究。

在擬研究某化學物質的組織殘留基準前，首先應當確定組織殘留法應用的必要性。是否有必要推導組織殘留基準最關鍵的是化學物質的主要暴露途徑。當化學物質的主要暴露途徑是食物暴露或者生物通過該暴露途徑所攝取化學物質占總暴露量比例較高時，即可確定應用組織殘留方法。組織殘留基準推導過程主要包括數據的收集和分析、計算方法的選定和推導(圖1)[38]。在環境管理需要并且有充足數據支持下也可以將組織殘留基準轉化為基于環境暴露濃度的基準值(水質基準或沉積物基準)或低營養級組織殘留基準。

2.1 組織殘留毒性數據的收集和分析

確定使用組織殘留法研究化學物質的環境基準后，首先收集和整理化學物質所有相關的毒性數據和與毒性效應相關的組織殘留數據。目前僅有一個較全面的關于組織殘留-效應數據庫可供使用，是由美國陸軍工程兵團和美國環保局聯合資助建立的網絡數據庫[72]。這個數據庫包括了約12 000個數據記錄，涉及了關于存活、生殖和生長等效應終點的組織殘留效應信息，且每年都會更新。美國環保局之前也對組織殘留效應相關文獻進行了整理，主要是基于水生生物有害效應的全身組織殘留數據，已經整合到該數據庫[73]。美國環保局最近建立了多氯聯苯殘留數據庫，整合了對魚、哺乳動物和鳥類的二惡英類毒性的組織殘留效應數據[74]。數據庫所收集數據有限，為了保證數據的完整性和結果能夠反映最新的研究成果，需要檢索最新的毒理學研究文獻，從中獲取組織殘留數據。此外，還可通過生物富集系數和相應的環境暴露毒性值(如，LC50)或者相關模型等計算得到組織殘留毒性值，但是要特別關注這些值的準確性[21]。

在收集數據的同時需要考慮化學物質在環境和組織中的存在形態、作用組織、毒性效應終點、敏感生物和生命階段、劑量-效應關系、以及組織殘留毒性的影響因素[20]。通過對數據質量的分析，判斷是否有足夠的數據可以用于研究基準。目前關于組織殘留的毒性數據較少，對于數據質量的分析主要考慮：(1)毒性試驗應設置恰當的對照條件，對照組生物的反應在可接受范圍；(2)毒性終點應為具有生態學相關性的生殖、發育、生長和行為異常等對種群水平有影響的效應終點；(3)研究中要有明確的組織殘留劑量-效應關系；(4)研究中應給出包括試驗化學物形態和試驗劑量(或通過所給信息可以計算得到)的信息；(5)暴露實驗是否涉及其他化學物質，或者是否使用了野外采集的水體或沉積物；(6)毒性實驗的暴露途徑，食物暴露是評估生物累積性物質毒性效應的最有效暴露途徑；(7)毒性實驗的暴露時間應足以使污染物分布于目標組織或在生物體內分布達到平衡。

圖1 組織殘留基準的研究框架Fig. 1 Framework for deriving tissue residue criteria

對于暴露途徑和效應終點的選擇應根據具體污染物的毒性作用機制進行分析和確定。比如在TCDD的組織殘留基準研究中選擇了魚卵和胚胎發育作為數據篩選的原則，而母體TCDD的吸收及向魚卵的傳遞是最具生態學相關性的暴露途徑[59]。但是有研究顯示TCDD在魚早期生命階段的殘留效應與暴露途徑無關，因此基于母體傳遞、卵注射和水體暴露的毒性數據都應用到了TCDD的基準研究中。組織殘留數據是基于特定組織中含量或全身殘留含量，數據的選擇主要依據毒性作用機制和基準在風險評價中的應用方式。在TCDD的基準研究中[59]，主要應用的是早期生命階段，且該階段對芳香烴受體毒性最敏感，因此僅使用了基于魚卵和胚胎中TCDD殘留的毒性數據作為推導依據。

2.2 推導方法的選擇

在數據滿足要求的前提下，選擇合適的方法推導組織殘留基準。所有在水體或沉積物基準中應用的方法基本都可以用于推導組織殘留基準，唯一的區別在于組織殘留取代了水體或沉積物中的濃度。有幾種方法可以用于推導組織殘留基準，包括關鍵研究法(critical study approach, CSA)、平均值法(averaging method)、整合分析法(meta analysis)以及物種敏感度分布法(species sensitivity distribution, SSD)等。

2.2.1 關鍵研究法

關鍵研究法與推導水質基準時應用的評價因子法類似，即選擇一個實驗設計和研究方法合理明確且可以從一系列實驗劑量中得出毒性閾值的關鍵研究作為推導組織殘留基準的主要依據[75-76]。關鍵研究法是目前推導保護野生生物基準以及評價野生生物風險的主要方法[38,60,65,76-79]。將從關鍵研究中得到的毒性閾值，比如LOER或NOER除以不確定因子(uncertainty factor, UF)得到組織殘留基準。推導公式為：

北美五大湖水質初始野生生物基準的技術支持文件[80]和基準文件[77]中論述了確定UF的主要依據。需要考慮3個方面的不確定性：(1)毒性敏感性的種間差異(UFA)；(2)亞慢性到慢性暴露效應的外推(UFS)；(3)LOER到NOER的外推(UFL)。每一個不確定系數的取值均在1到10之間，均依據對獲得數據信息的專業判斷得出[63,80]。

有研究應用了與關鍵研究法類似的簡單排序法推導了甲基汞和滴滴涕的組織殘留基準[17]。在該方法中，將所有毒性數據按照大小簡單排序，選擇低于最低有效應劑量的最高無效應劑量作為保護性的組織殘留閾值。

2.2.2 平均值法

平均值法為假設采用的所有研究均具有相同的質量，且給最具代表性和最高質量研究分配相同權重計算它們的均值[75]。然而不同的研究所用物種和暴露時間等都會存在差異，將所有研究看作相同權重進行取均值存在很大的不確定性。因此，該方法在環境基準的研究中應用較少。

2.2.3 整合分析法

整合分析是一種統計方法，將幾個獨立的研究結果整合到一起進行統計分析[81]。Glass[82]首次提出Meta-analysis這一術語，目前該方法已在多個學科領域得到廣泛應用。該方法主要包括以下幾個步驟：(1)提出研究問題的假設；(2)收集和研究與問題相關的文獻；(3)整理數據并分類；(4)選擇合適的效應值和分析模型并進行計算；(5)將單個研究的效應值進行合并，并綜合分析。在Moore等[83]的研究中，將不同研究中甲基汞對水貂慢性暴露的16個劑量-效應數據綜合分析，構建了劑量-反應曲線。該方法的優勢在于將同類研究結果進行定量綜合分析，增大了樣本量，改進和提高了統計學檢驗功效；減少偏差，定量估計研究效應的平均水平[84]。運行完善的整合分析可以提供比單獨研究結果更加合理的效應劑量。然而，該方法對數據要求嚴格，要求考慮的研究均使用標準毒性測試方法，比如方法、暴露途徑、暴露時間等。因為不同的研究具有不同的質量，限制了方法的使用。

2.2.4 物種敏感度分布法

物種敏感度分布法是一種概率分布函數法，可以反映生物對污染物毒性的種間差異[85]，在水生態風險評價以及水生生物保護基準的推導中得到了廣泛應用[11,86-88]。物種敏感度分布法的前提假設是物種敏感度符合特定統計學分布，比如正態分布[89-90]、邏輯斯蒂分布[91-92]、三角分布[11]、韋伯分布[86]或其他非參數模型[93-94]。依據分布函數計算可以保護水生生物或生態系統的基準值或毒性參考值，通常選擇保護95%物種的HC5(hazard concentration for 5% of species)。該方法已經用于汞、滴滴涕和TCDD等組織殘留基準的研究[17,21,59]。

2.3 組織殘留基準轉化為其他介質基準

通常考慮到環境管理上的需求，即環境監測和污染物排放限制等方面使用組織殘留可能不適用于所有情況，因此有必要將組織殘留基準轉化為水質基準或食物鏈中低營養級生物組織殘留基準。該轉化過程主要是通過將組織殘留基準除以特定的生物富集系數(BCF)而實現。其中，BCF可以使用所有物種的BCF值構建累積密度函數求得[21]。通常選擇累積密度函數的95%分位值作為最終的BCF值。或者也可將組織殘留基準與每個物種的BCF值相除得到一系列水質基準值，然后使用這些值構建累積密度函數，求其95%分位值作為最終的水質基準值[21,95]。在將組織殘留基準轉換為環境介質表示基準時，必須結合特定區域的生物累積信息，因為不同區域生物組成、食物結構及環境理化參數等都會對此產生影響。比如，基于性畸變效應終點三丁基錫的組織殘留基準是0.32 μg·g-1，95%分位值的BCF是72 550，由此得到水質基準為4 ng·L-1，該值與美國環境保護局提出的海水慢性水質基準(7.4 ng·L-1)基本接近[21]。

對于PBT物質而言，生物的生理機能和飲食是控制生物累積量的主要因素。為了能夠準確地反映生物累積信息以及保護目標生物，需要選擇一些具有代表性的物種，根據這些物種的飲食結構和生理機能信息將組織殘留基準轉化為相應的環境基準。代表性物種的選擇可以依據區域或地區的生態系統結構特征確定，以保護區域水生生物。在保護肉食性野生生物水質基準的相關研究中應用了代表物種[65,77]。確定代表性物種后分析生物對化學物的生物累積性，然后結合組織殘留值推導相應的環境基準。比如，美國環境保護局在推導野生生物基準時，根據北美五大湖區野生動物的種類組成、攝食結構以及環境中的污染水平選擇了3種鳥類和2種哺乳動物作為代表性物種，代表該區域通過水生食物網受到污染物暴露最大的生物[80]。

3 存在的問題和建議(Existing problems and recommendations)

組織殘留劑量概念的提出以及在環境研究中的應用已經有較長時間，但是環境管理和污染物的控制還主要集中在各種環境介質(水體、土壤、沉積物大氣和食物)中污染物的含量。TRA在環境基準和生態風險評價中廣泛應用的一個首要限制因素是缺乏足夠數量和高質量的組織殘留-效應數據。傳統毒性研究中較少分析組織殘留是缺乏組織殘留毒性效應數據的主要原因。盡管已經做了很多關于組織殘留-效應數據的收集和整理工作，但是關于組織殘留-效應關系的詳細信息和分析還是相當缺乏，限制了對組織殘留效應的深入理解和應用。對于一些嚴重缺乏數據的化學物質，可以將基于環境介質的毒性效應數據結合相應的生物累積系數預測組織殘留-效應毒性閾值，但是這種轉換關系存在很大的不確定性，需要在轉化過程中考慮數據點的相關性、暴露時間、效應終點和環境條件等。因此，在今后的研究中有必要針對環境毒性數據向組織殘留毒性數據轉化開展相關預測模型和方法的研究，并且對傳統的毒理學實驗方法進行更新，加強組織殘留毒性數據庫。

解析環境中污染物對生物產生效應的有效暴露途徑是進行毒理學實驗及組織殘留效應分析的關鍵。開展組織殘留毒性效應研究，特別是針對生物累積性物質，通過食物暴露的毒性效應研究對于深入了解這類物質的組織殘留效應顯得尤為重要。通過組織殘留效應的研究可以得到化學物質在生物體內的組織分布、作用模式、毒物代謝動力學和毒效學等數據，可以更加詳細和深入地分析組織殘留-效應關系，為TRA在毒理學、風險評價及環境管理中的應用提供充分的依據。

TRA在環境基準和風險評價中的應用仍處于起步階段，如何將其結合到環境風險評價和環境管理中仍然有很多的技術問題需要深入研究。目前應用組織殘留數據推導環境基準的方法主要是沿用了水質基準的研究方法，沒有專門針對組織殘留效應數據的推導方法，在方法的適用性方面還有不確定性。另外，需要構建更加詳細和具有廣泛適用性的能夠將TRA結合的基準推導和風險評估框架。

在中國，對于組織殘留法的研究還相對較少。中國的生態毒理學研究起始于20世紀七八十年代，在分子、細胞、組織、個體、種群、群落到生態系統等不同結構和層次上取得了豐富的經驗和成果。然而，針對污染物在目標生物組織中的殘留量與生物毒性效應間的相關性研究還很少[34]。環境基準的研究仍處于起步階段，近年來針對大氣、土壤、沉積物和水體等環境介質污染開展了相應的研究。組織殘留法在生態毒理學和環境基準研究中的應用，將促進污染物毒性效應機理的研究，完善環境基準的管理體系。

為促進中國環境基準及組織殘留基準的研究，未來應從以下幾點開展工作：(1)發展和建立更加完善的生態毒理學研究方法，探索基于本地物種的毒理學試驗方法，揭示化學物在生物體內的代謝、分布和殘留與生物學效應的相關性。(2)開發預測模型和軟件，利用現有數據預測生物的組織累積量以及組織殘留效應等信息。(3)建立基于環境介質和生物組織殘留的綜合性毒性效應數據庫，為水質基準和生態風險評價提供基礎數據。(4)進一步探索組織殘留法及其應用的基本理論和原理，構建可用于區域環境質量管理的環境基準理論體系和研究框架。

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◆

Application of Tissue Residue Approach in Aquatic Life Criteria

Zhang Ruiqing1, Wu Fengchang2,*

1．College of Environment and Resources, Inner Mongolia University, Huhhot 010021, China 2．State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China

3 June 2014 accepted 21 August 2014

Aquatic life criteria have been significant basis for ecological risk assessment and water environmental management, playing an important role in treatment, control and management of water pollution. The toxicity thresholds and environmental criteria based on concentration of chemical in water or sediment are always influenced by environmental and biological parameters, resulting in uncertainty and variability. However, tissue-based toxicity dose metrics can reduce the uncertainty and variability, and have distinct advantages in toxicity effects and environmental criteria of chemicals, especially ofthe bioaccumulative chemicals. This article deals with the applications of tissue residue approach in derivation of aquatic life criteria, and gives a detailed review on the concept, advantage, application of tissue residue approach, and methodologies for deriving tissue residue criteria. The application issues of tissue residue approach and recommendations are suggested. This will promote the research of theories and methodologies of environmental criteria and ecological risk assessment, and provide technical support to control and management of water pollution.

aquatic life; environmental criteria; ecological risk assessment; tissue residue approach

國家自然科學基金(41130743; 41261140337; 41322025)；內蒙古大學高層次人才引進科研啟動項目(135139)；內蒙古自治區自然科學基金(2014BS0402)

張瑞卿(1984-)，男，博士，研究方向為環境地球化學及環境基準研究，E-mail: zruiqing2007@126.com；

*通訊作者(Corresponding author)，E-mail: wufengchang@vip.skleg.cn

10.7524/AJE.1673-5897.20140603001

2014-06-03 錄用日期：2014-08-21

1673-5897(2015)1-088-13

X171.5

A

吳豐昌(1965—)，男，研究員，博士生導師，主要研究湖泊污染機理與過程、水質基準和風險評估。

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