碎屑巖中硅質膠結物物質來源及沉淀機理

李澤民，譚先鋒,2，薛偉偉，邱 雨，雍玉婷，劉志波

(1.重慶科技學院石油與天然氣工程學院，重慶 401331；2.復雜油氣田勘探開發重慶市重點實驗室)

碎屑巖中硅質膠結物物質來源及沉淀機理

李澤民1，譚先鋒1,2，薛偉偉1，邱 雨1，雍玉婷1，劉志波1

(1.重慶科技學院石油與天然氣工程學院，重慶 401331；2.復雜油氣田勘探開發重慶市重點實驗室)

在成巖演化過程中，硅質膠結物的參與是至關重要的，而硅質膠結物的特征、硅質來源及沉淀機理等非常復雜，往往由多種因素共同控制，很難分析單一因素的影響。從長石的溶蝕、黏土礦物的成巖蝕變、壓溶壓實作用、流體及其他來源對硅質膠結物的物質來源進行了討論，并探討pH值、離子強度、溫度壓力及表面特征等因素對硅質膠結物溶解沉淀的影響。結果表明，硅質膠結物的物質來源受多因素控制，不同沉積成巖環境差異較大；硅質膠結物的溶解沉淀也受多種因素共同控制、pH值在堿性范圍、離子濃度越高、溫度越高、壓力越大就越有利于硅質膠結物的溶解，反之更利于硅質膠結物的沉淀。

碎屑巖；硅質膠結物；物質來源；沉淀機理

硅質膠結物是影響硅質碎屑巖儲集層質量的最主要成巖物質，常見于碎屑巖儲集層中[1]，硅質膠結作用導致了后期砂巖中失去大量孔隙空間[2]。通過對砂巖中硅質膠結物的成因及其研究意義的探討, 于均民認為砂巖成分、盆地流體成分影響了硅質膠結物在深度上的分布[3]。綜觀前人的研究成果[4-7]，認為硅質膠結物的硅質來源、硅質膠結的時間和深度、輸送二氧化硅到膠結部位的途徑和水源、硅質膠結物的沉淀機理、膠結過程中的其他影響因素，在理解砂巖的成巖過程，包括預測硅質膠結在地下分布的能力是非常重要的。近年來，碎屑巖中硅質膠結物的研究越來越受到國內外學者的重視。首先，眾多因素影響硅質膠結物在時間和空間上分布，尚未出現有關哪一個更重要的共識[3]；其次，碎屑巖中硅質膠結物的物質來源很多，過去所獲得的數據限制了硅質膠結物的物質來源和硅質的膠結過程；最后，硅質膠結的主要影響因素為溫度、壓力和酸堿性,而硅質膠結物中的硅的運移過程一直是眾多學者所爭論的話題。因此探討硅質膠結物的物質來源及沉淀機理對油氣儲層研究具有重要的意義。本文在前人研究的基礎上，系統總結了硅質膠結物物質來源及硅質膠結物的溶解沉淀機理等科學問題。

1 硅質膠結物鏡下特征

國內眾多學者一致認為石英顆粒的陰極發光特性為:石英顆粒發紫色光為火山巖深成巖或接觸變質巖；石英顆粒發棕色光為變質巖；不發光一般是沉積物中的自生石英[8]。但澳大利亞Cooper盆地Tirrawrra砂巖中硅質膠結物的研究表明，自生石英的陰極發光特征并不都是不發光的，它受硅質來源和溫度的控制可以發棕色和藍色光[9]。

硅質膠結物出現的形式有以下兩種 ：石英次生加大、充填在殘余孔隙內的自生石英。經過對濟陽坳陷孔店組等地研究，證實了兩種形式的大量存在(圖1、圖2)。

圖1 石英砂巖中的次生加大膠結(濟陽坳陷孔店組)

控制自生石英演變的內部條件是砂巖的碎屑成分，外部條件是埋藏深度。溫度和壓力不斷增加的過程，也就是硅質的溶解度不斷升高的過程[7]。石英的次生加大現象在碎屑巖中十分普遍(圖1)。粒間充填的自生硅質比較少見,大部分都是以較小的石英顆粒形式充填在粒間或粒內溶蝕孔隙中(圖2)[10]。石英的次生加大只有在比較純的石英砂巖中發現，這些砂巖中的次生加大現象可見到三期：Ⅰ期的石英次生加大主要分布在顆粒邊緣，形成自行晶面的加大邊；Ⅱ期石英次生加大發育較多，多以自形晶出現沿著石英顆粒表面生長，少數呈自行石英晶粒；Ⅲ期的自生加大現象也有發現，這類石英顆粒多呈縫合線接觸和鑲嵌狀接觸。不同的成巖期石英的次生加大現象表現出的特征不同，成巖早期石英顆粒周圍的自由空間充分，石英通過加大、增生，可以恢復晶型的自行。而成巖后期大量的顆?？紫兑呀洷荒z結物占據，石英的增生主要表現為充填剩余的孔隙，這會導致石英邊緣的不規則狀[11]。

圖2 生長于粒間空中的自生石英(濟陽坳陷孔店組)

總結前人成果，并結合濟陽坳陷孔店組研究表明，石英的次生加大現象受到多種因素影響，不同的成巖階段，影響因素不同。成巖早期，由于孔隙流體含硅質較少，溫度較低，石英的次生加大生長較弱。成巖中期石英次生加大發育較多，因為溫度、流體及孔隙空間等因素都非常適合石英的次生加大生長。成巖晚期，石英的次生加大環境逐漸變差，石英的次生加大生長變慢，直至最終溫度、孔隙、硅質含量等環境不適合石英的次生加大生長，石英不具備次生加大邊。

2 硅質膠結物物質來源

近年來，地質學家們對硅質膠結物的物質來源問題越來越重視，硅質膠結物的物質來源已經成為人們研究的熱點。本文以前人的研究為基礎，以四川盆地須家河組和濟陽坳陷孔店組為例，系統總結了長石的溶蝕、黏土礦物的成巖蝕變等幾個方面因素的硅質膠結物的物質來源。

2.1 長石的溶蝕

硅質膠結物的物質來源一部分來自長石的分解。對高嶺石化長石及新鮮長石進行電子探針測試，通過對比發現高嶺石化長石與新鮮長石相比，SiO2和H2O明顯變少證明了這一觀點[12]。此外，長石的高嶺石化會引起碎屑儲層中石英的次生加大。深部碎屑巖儲層中，由于長石的溶蝕會產生一部分SiO2，蒙脫石的伊利石化也會產生一部分SiO2。地質學家們經過許多地質勘探和實驗發現，大多數硅質膠結物的物質來源，都是由有機酸造成的長石等鋁硅酸鹽礦物溶解提供的。長石在酸性條件下，很容易發生溶蝕。且溶解產物均含SiO2，基本反應方程為[6]：

2KAlSi3O8(鉀長石)+ 2H++ H2O =

Al2Si2O5(OH)4+ 4SiO2+ 2K+

(1)

2NaAlSi3O8(鈉長石)+ 2H++ H2O =

Al2Si2O5(OH)4+ 4SiO2+ 2Na+

(2)

反應式(1)、(2)表明，長石可以產生大量的硅。砂巖中硅質膠結物常與高嶺石膠結物伴生，因此很多砂巖薄片中很少見到長石，大多數的碎屑長石可能是在埋藏成巖過程中溶解消失的[13]。因此，有機酸造成的長石等鋁硅酸鹽礦物溶解是硅質膠結物重要的物質來源之一。

2.2 黏土礦物的成巖蝕變

黏土礦物是構成黏土巖、土壤的主要礦物組分,也是各種碎屑巖儲集層最重要的膠結物和填隙物。四川盆地須家河組砂巖中常見的黏土礦物包括伊利石、綠泥石和高嶺石。①伊利石：常由白云母﹑鉀長石風化而成，并產于泥質巖中或由其他礦物蝕變形成，它常是形成其他黏土礦物的中間過渡性礦物。伊利石常充填孔隙，堵塞通道，對砂巖的儲集性和連通性主要起到破壞作用。②綠泥石：指主要為Mg和Fe的礦物種，即斜綠泥石、鮞綠泥石等。綠泥石不僅可以通過隔絕顆粒表面與孔隙流體的接觸，阻斷石英成核而阻止自生石英的沉淀，還可以抑制壓溶作用的發生[14]，減少形成自生硅質所需要的Si來源。③高嶺石：高嶺石是長石和其他硅酸鹽礦物天然蝕變的產物，是一種含水的鋁硅酸鹽。薄片中高嶺石普遍晶形較好，多充填于粒間孔隙中，晶間孔較發育。

黏土礦物在埋藏期間所經歷的成巖作用具有廣泛的轉變，尤其是蒙脫石向伊利石和高嶺石向綠泥石的轉變。在泥質沉積中隨著埋藏深度的增加，溫度和壓力會升高，蒙脫石會失去層間水，吸附陰離子，進而轉變為伊利石。黏土礦物的上述轉變過程可提供豐富的SiO2，除此之外，Siever也曾描述了幾種釋放硅的轉變反應作用[15]：

蒙脫石 + K+→ 伊利石 + H2SO4+

陽離子( Ca,Mg,Na,Fe )

(3)

蒙脫石 + 鈉長石 → 伊利石 + 石英 + 綠泥石

(4)

上述反應證明了泥質中黏土礦物的轉化為硅質膠結物提供了大量的硅質來源。此外，在此過程中，蒙脫石的層間水也變為孔隙水，由于壓力作用，這些水將泥巖中硅質組分運移到砂巖中，成為砂巖中硅質的主要來源[12]。

石英的含量與伊利石的含量呈負相關而與高嶺石呈正相關關系[8]，這也證明了黏土礦物的轉化是SiO2的主要來源之一。黏土礦物不僅提供了硅源，而且黏土雜基的含量還影響石英膠結的程度，這也證明了黏土礦物的轉化是SiO2的主要來源之一。黏土礦物不僅提供了硅源，而且黏土雜基的含量還影響石英膠結的程度。石英膠結程度與砂巖的成熟度密切相關,隨著其中黏土基質含量的升高,石英膠結程度就降低[12]?？偨Y眾多學者的研究可以發現，黏土礦物的轉化為硅質膠結提供了大量的硅源。

2.3 壓實-壓溶作用

在埋藏成巖過程中，壓實作用可從相對較淺的埋藏成巖階段到相對較深的埋藏成巖階段，持續釋放出有機酸流體，作為其相鄰砂巖地層中長石碎屑溶解的成巖流體[16-18]。與靜水壓力條件下的砂體相比，存在壓實作用的差異，減輕了砂巖石英顆粒接觸點的壓力，使壓溶作用減弱，產生的Si4+減少。機械壓實使長石、石英等呈凹凸型粒內破裂，石英、長石、泥巖巖屑、灰屑及一些蝕變的火山巖屑呈擠壓變形、嵌入，顆粒定向排列，顆粒接觸程度提高(點-線凹凸)，呈縫合線接觸[19]。綜上所述認為，壓實作用對提供硅源的貢獻并不是很大，主要是將已經形成的石英破裂、壓碎重新作為硅質來源。

壓溶作用在石英與石英銜接的部位表現出凹凸狀或齒狀縫合接觸[20]。壓溶作用不僅可以減小孔隙體積，使顆粒接觸更緊密，而且，壓溶作用引起溶蝕的石英還可以作為硅質來源。上覆地層壓力增大、溫度增加會引起硅質的溶解度增加,溶解的硅會通過擴散作用在附近干凈的石英表面上沉淀。須家河組砂巖中自生硅質與碎屑石英之間的關系以及石英顆粒間的凹凸-縫合線接觸，表明石英顆粒間的壓溶作用是自生石英的硅質來源之一。

2.4 外表流體的帶入

外表流體帶入的硅質來源一直以來研究比較少。大氣水進入地下溶解風化帶來的硅，而且大氣水中含有碎屑顆粒，碎屑顆粒中的硅酸鹽分解可作為硅質來源。在黏土轉化過程中,蒙脫石的層間水也變為自由孔隙水,由于壓力作用，這些水將泥巖中硅質組分運移到砂巖中，成為砂巖中硅質的主要來源[12]。此外有學者也提出，上下覆地層中的黏土礦物轉變時產生的硅質,也通過孔隙水沿著斷裂面排入砂巖,為硅質膠結提供了物質來源。這也說明外表流體在石英膠結的硅質來源方面做出了一定的貢獻。

2.5 其他因素

硅質膠結物的物質來源有很多，除了以上幾種主要的來源外，還有非晶質硅質，包括各種硅質生物殘體、部分火山灰和蛋白石等。埋藏早期非晶質硅大量溶蝕，為石英膠結提供了豐富的硅質[14]。此外，存在另外一種形式的硅質來源生物硅，這種硅主要來源于硅藻、放射蟲等，硅藻死亡后細胞壁中所含的生物硅大部分在沉積過程中溶解了[21]。除此之外，頁巖中的蛋白石骨骼顆?？赡苁巧皫r中硅質膠結物的重要來源[15]。同期火山物質的脫玻化作用可以提供形成硅質膠結物的物質來源[1]。黃思靜發現同生早成巖階段由火山作用提供硅質來源，與同期火山物質有關的硅質來源也可以為硅質膠結物提供硅源[18〗。

3 硅質膠結物溶解-沉淀機理

近年來，許多學者都非常熱衷于對硅質膠結物的沉淀機理進行研究[2，6-8]。本文在總結前人大量研究的基礎上，提出pH值、離子強度、溫度及表面形態是硅質膠結物的溶解-沉淀作用的控制因素。

3.1 pH值的影響

pH值對硅質膠結物溶解的影響一直以來都是眾多學者的研究熱點。pH值小于9時，石英在溶液中穩定，當pH增高到9以上時，石英的溶解度急劇增加，在此過程中硅質的溶解度也相應發生變化[22]。經過仔細研究，張思亭[3]對這種現象做出了合理的解釋，他認為在任何給定的pH值時，表面基團(neu)都存在在Si-OH、質子化Si-O(H2)+(pro)和去質子化Si-O(depro)，石英溶解速率取決于它們在表面的分布密度。當pH小于2.3時，溶液中Si-O(H2)+逐漸增多，而當pH大于6.8時，Si-O-在溶液中的濃度漸增[3]。綜上所述可以發現，在酸性條件下，石英的溶解相對較穩定，無太大變化；堿性條件下，石英的溶解加速，且隨著pH值的增大，石英溶解速度增加的幅度也在增大；另一方面，酸性條件下，石英的沉淀加速，且隨著pH值的減小，石英沉淀速度增加的幅度也在增大。由此可見，pH值對石英溶解的影響是非常重要的。

3.2 離子強度的影響

眾所周知，水溶液中溶有許多陽離子，如Na+、K+、Ca2+、Mg2+等對硅質膠結物的影響非常大。前人研究表明，低濃度的Na+、K+、 Ca2+、Mg2+離子會使石英溶解速率增大40～100倍。中性條件下，石英的溶解速率按H2O< Mg2+< Ca2+ Li+≈ Na+≈K+的順序依次增大[3]。

如圖3所示，不同離子對石英溶解速率的影響趨勢基本相同。當濃度增大到一定值時影響效果會逐漸減小。此外，雖然Mg2+對溶解速率的影響最為強烈，但是在自然界水中Mg2+濃度非常小，因此影響石英溶解速率的主要因素是Ca2+。所以，離子強度越大越有利于石英的溶解，且隨著離子強度的增大，石英溶解速度增加的幅度也在增大，直至一定范圍時影響效果會趨于穩定；另一方面，離子強度越小越有利于石英的沉淀，且隨著離子強度的減小，石英沉淀的速度變化不是很大，直至一定范圍內，隨著離子強度減小，石英的沉淀速度增加的幅度會增加[23]。

圖3 200℃中性pH時石英溶解與電解質濃度的關系[23]

3.3 溫度壓力的影響

溫度和壓力對硅質膠結物的溶解也是至關重要的。溫度和壓力不斷增加，硅質的溶解度就會不斷的升高[7]。當溫度從25 ℃升高到430 ℃，溶解速率會增大11個數量級[3]。一般情況下，地溫或地熱梯度越高，自生硅質膠結物的含量越高，同時壓力和溫度的降低很易造成石英的沉淀[23]。壓力過高還會抑制蒙皂石的伊利石化和黏土礦物的脫水，也引起Si4+的排放量減小[2，12，23]。經過大量的研究，史丹妮、金巍等提出了眾多學者都認同的觀點,石英在高溫、高壓下也易于溶解，在低溫、低壓下易于沉淀[6]。

3.4 顆粒表面特征

不同表面形態會影響石英在水中的溶解速率，相同狀態表面不同位置溶解速率也不相同[23]。石英表面的溶解過程都分為兩部分：表面梯臺的消退和石英表面缺陷造成的溶解，而棱狀石英表面梯臺的溶解速率要大于柱狀石英表面梯臺的溶解速率[24]。干凈的顆粒表面有利于石英次生加大的形成，而當顆粒表面被其他礦物包裹后，特別是石英顆粒被黏土礦物包裹時，可以明顯抑制石英次生加大[8]。總結學者們的觀點可以發現，越復雜的石英越容易發生溶解，而越干凈的石英越容易發生沉淀。學者們對顆粒表面特征對石英溶解的影響的研究并不是很多，相信以后學者們在這方面的研究還會取得很多的成果。

3.5 其他因素的影響

硅質膠結物的溶解是由多種因素共同控制的，目前飽和度、生物作用、擴散作用、有機物等因素都在探索之中。硅質膠結的膠結程度還受其它膠結物含量的影響,隨著枯土雜基和碳酸鹽等膠結物的升高,石英膠結程度降低[2]。油氣的充注可以抑制成巖的進行，因為當油氣充注后，水會被油氣驅替，物質沒有辦法被運移，從而抑制成巖作用的進行，石英的膠結作用也不例外[8]。

4 不同硅質來源的溶解-沉淀機理探討

影響硅質膠結物溶解、沉淀的因素多種多樣，不同硅質來源的影響因素也不同。通過以上研究，系統總結了不同來源硅質溶解-沉淀的影響因素并建立了形成模式(圖4)。

圖4表明，硅質膠結物的物質來源有很多，不同來源的硅質在溶解-沉淀時的影響因素也不同。具體表現為：①由長石溶蝕提供的硅源，在溶解-沉淀過程中主要受長石、其他碎屑物的成分及含量的影響，同時孔隙流體的性質及其演化過程對這一過程有很大的影響；②由黏土礦物轉化而來的硅質，在溶解-沉淀過程中主要受到黏土礦物的成分、含量、砂體內黏土雜基及薄層泥巖的分布、石英顆粒的含量和粒度大小、成巖演化階段的影響；③由壓溶作用提供的硅質，其溶解-沉淀過程比較復雜，受到多種因素的共同影響，其中對其溶解-沉淀影響最大的是顆粒的接觸關系、有效壓力和孔隙內硅質濃度，其次黏土雜基和薄層泥巖的含量及分布、石英顆粒的含量和粒度大小及成巖演化溫度、壓力都對這一過程有一定的影響；④有外來流體帶入的硅質可分為3種：大氣水帶入的硅質，其溶解-沉淀過程主要受到暴露剝蝕時間和當時氣候以及長石、碎屑物等組分的含量影響；地下流體帶入的硅質則會受到流體的來源處的巖性及溫度、流體的來源處地質構造的性質及其發育程度的影響；壓實水帶入的硅質也會因厚層泥巖累計厚度、成分及分布及成巖演化階段不同表現出不同的溶解-沉淀性質。⑤最后是由非晶質提供的硅，在其溶解-沉淀的過程中，主要影響因素為硅質生物體、蛋白石、玻璃質等非晶質的含量、埋藏史特征等。

圖4 不同硅質來源溶解-沉淀模型

5 結論

硅質膠結物的硅質來源有很多種。其中最為主要的為長石的溶蝕、黏土礦物的轉化、壓溶作用、外來流體的帶入和非晶質硅，其他來源的硅質一般數量較少，不會對儲層產生太大的影響。影響石英溶解的因素有很多，一般離子強度越大越有利于石英的溶解，且隨著離子強度的增大，石英溶解速度增加的幅度也在增大，直至一定范圍時影響效果會趨于穩定。反之，離子強度越小越有利于石英的沉淀，且隨著離子強度的減小，石英沉淀的速度變化不是很大，直至一定范圍內，隨著離子強度減小，石英的沉淀速度增加的幅度會增加；在酸性條件下，石英的溶解相對較穩定，無太大變化，且pH值越小，石英沉淀速度增加的幅度越大；相反在堿性條件下，石英的溶解加速，且隨著pH值的增大，石英溶解速度增加的幅度也在增大；石英在高溫、高壓下也易于溶解，在低溫、低壓下易于沉淀；成分復雜的石英越容易發生溶解，而越干凈的石英越容易發生沉淀；硅質的溶解和沉淀除了pH值、離子強度、溫度壓力、表面形態外，還受到有機物、生物作用及孔隙度等多種因素的影響。

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編輯：吳官生

1673-8217(2015)02-0019-06

2014-10-20

李澤民，1993年生，主要從事成巖作用方面的研究工作。

國家自然科學基金項目(41202043)、中國石油科技創新基金項目(2014D-5006-0108)、國家級大學生科技創新訓練項目(201311551001)、重慶市教委科學技術研究項目(KJ1401316)。

TE111.3

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