微生物燃料電池陽極材料的最新研究進展

陳妹瓊，程發良，郭文顯，張 敏, 柳 鵬

(1.東莞理工學院城市學院城市與環境科學系東莞市綠色能源重點實驗室，廣東東莞523419；2.東莞理工學院生物傳感器研究中心，廣東東莞523106)

微生物燃料電池陽極材料的最新研究進展

陳妹瓊1，程發良2*，郭文顯1，張 敏2, 柳 鵬2

(1.東莞理工學院城市學院城市與環境科學系東莞市綠色能源重點實驗室，廣東東莞523419；2.東莞理工學院生物傳感器研究中心，廣東東莞523106)

微生物燃料電池以微生物為催化劑，既可以處理廢水又可以產生電能，是一種具有很好應用前景的新興技術。綜述了近年來用于微生物燃料電池陽極材料的最新研究進展，著重綜述了炭材料的處理、炭材料的修飾對微生物燃料電池產電性能影響的研究進展。分析了微生物燃料電池陽極材料大規模應用主要存在的問題，并對微生物燃料電池的應用前景做出展望。

微生物燃料電池；陽極；陽極材料

當前，世界范圍的能源危機和環境污染是制約人類文明發展的兩大問題方面。一方面，化石燃料面臨短缺。另一方面我國一些重點流域、海域水污染嚴重,許多地區主要污染物排放量超過環境容量,由有機污染物引起的水污染環境問題已經成為21世紀影響人類生存與健康的重大問題。微生物燃料電池(Microbial fuel cells，MFCs)可以同步廢水處理與產電，因具有非常好的應用前景而受到了廣泛的關注。微生物燃料電池的工作原理如圖1所示，可以簡單描述為：(1)底物于陽極室在微生物催化作用下被氧化，產生電子、質子及代謝產物；(2)產生的電子從微生物細胞傳遞至陽極；(3)電子經由外電路到達陰極；(4)產生的質子從陽極室擴散至陰極室，到達陰極表面；(5)在陰極室中的氧化態物質即電子受體(如氧氣等)與陽極傳遞來的質子和電子于陰極表面發生還原反應。由于它在能量轉化過程減少了燃燒步驟，因而可大幅提高能量轉化效率。以氧氣為電子接受體為例，其陽極和陰極反應式如下所示：

圖1 微生物燃料電池的工作原理[1]

1 陽極材料

陽極作為產電微生物附著的載體，不僅影響產電微生物的附著量，而且影響電子從微生物向陽極的傳遞,對提高MFC產電性能有至關重要的影響。因此,從提高MFC的產電能力出發,選擇具有潛力的陽極材料開展研究,解析陽極材質和表面特性對微生物產電特性的影響,對提高MFC的產電能力具有十分重要的意義。在MFC中,高性能的陽極要易于產電微生物附著生長,易于電子從微生物體內向陽極傳遞,同時要求陽極內部電阻小、導電性強、電勢穩定、生物相容性和化學穩定性好。目前最普遍的是使用以碳材料為支撐微生物燃料電池陽極，主要有石墨棒、石墨片、碳紙、碳布、泡沫碳、碳刷、石墨氈、石墨泡沫和石墨泡沫等等。碳材料雖然有較好的導電性，有利于電子的傳導，但碳元素表面能態較高，容易失去電子表現出還原性，若電子要躍遷到碳電極上，則通常要較高的能量，造成較大的陽極活化過電勢。通過對碳材料進行表面預處理、修飾或者選擇不同的陽極材料可以降低電極表面的能態，從而有效減少電池中陽極反應的活化過電能，降低電位損失，提高輸出功率，因此對陽極材料的修飾研究也是提高電池功率的關鍵。

1.1 陽極碳材料的預處理

為提高MFC的陽極性能,研究者們采用各種物理化學的方法對陽極碳材料進行改進。B.E.Logan課題組最早報道的預處理方法是高溫氨氣法。該方法是在700℃下以氦氣為保護氣，向密閉的馬弗爐中通入5%的氨氣加熱60 min，以提高碳布的表面正電荷。研究表明，對碳基材料進行預處理后，以廢水為菌種來源，陽極馴化時間縮短了一半;在相同的磷酸鹽緩沖液濃度下，功率密度由未經過氨處理的1 330 mW/m2升高到1 970 mW/m2。Zhu等發現，使用乙二胺和硝酸對活性碳纖維氈進行預處理后，啟動時間分別縮短了45%和51%，最大功率密度由1 304 mW/m2提升至2 066 mW/m2[2]。

B.E.Logan課題組還研究了酸處理，熱處理以及酸熱復合處理后的陽極碳材料在陽極中的應用，發現酸熱復合處理后碳材料的電池功率輸出最大，達到1 370 mW/m2，他們發現酸熱復合處理后的碳材料表面比增加，CO含量降低從而導致了電池功率密度的增加。

1.2 導電聚合物及其復合材料修飾

導電聚合物是一種非常熱門的能源材料，具有穩定性好、導電性高等特點。眾多導電聚合物中，聚噻吩、聚吡咯和聚苯胺稱為三大熱門的導電聚合物而在能源領域被研究相對較多。在微生物燃料電池領域，主要報道了聚苯胺和聚吡咯的應用。

Lan等研究了HSO4-摻雜聚苯胺改性碳布陽極，功率密度達到5.16 W/m3,是沒修飾碳布的2.66倍，啟動時間縮短了33.3%，電池內阻降低了65.5%[3]。Zhao等用羧基化和胺化了的聚苯胺納米線網絡修飾陽極材料也使得電池的功率密度有所提高[4]。Ghasemi等研究了硝酸、乙二胺、乙二醇胺改性聚苯胺修飾碳材料陽極發現經過乙二胺改性的聚苯胺陽極表現出最大的功率密度136.2 mW/m2及庫侖效率為21.3%[5]。Wang等研究了聚苯胺/多孔三氧化鎢的復合物催化性能，發現復合物陽極的最大功率密度是0.98 W/m2，而單獨多孔三氧化鎢和單獨聚苯胺的分別是0.76和0.48 W/m2[6]。Li等發現聚苯胺/TiO2復合修飾陽極對微生物燃料電池性能提高有幫助，功率密度可達1 495 mW/m2。U.Schr?der課題組將貴金屬鉑電鍍于陽極表面，然后通過電化學氧化法將聚苯胺沉積在鉑修飾電極上制備出復合電極材料，該材料可大大提高了大腸桿菌微生物燃料電池的電流輸出，電流達到了19.5 mA，比常規微生物燃料電池的電流高了大約一個數量級。此外，他們還制備了聚氟化苯胺鉑復合物以修飾陽極的電極材料，改善了電極的穩定性同時提高了電池的功率輸出。Yuan等通過用聚苯胺修飾天然絲瓜布碳化而獲得3D立體絲瓜海綿復合材料，用以做單室微生物燃料電池陽極材料，獲得了最大功率密度(1 090±72) mW/m2[7]。Li等研究了聚苯胺和苯胺-鄰氨基酚共聚物修飾碳氈陽極雙室微生物燃料電池其功率密度分別是27.4和23.8 mW/m2分別比無修飾的碳氈陽極MFC的功率密度提高了35%和18%[8]。

Feng等用聚吡咯和蒽醌-2,6-二磺酸處理碳氈電極,并接種Shewanella decolorationisS12，其雙室MFCs的最大功率達1 303 mW/m2，相當于未修飾電極MFCs產電功率的13倍。Zou等研究了顆粒狀和纖維狀的聚吡咯在太陽能或光合微生物燃料電池陽極中的應用，發現纖維狀聚吡咯的催化性能比顆粒狀的好，負載3 mg/cm2纖維狀聚吡咯修飾陽極的電池輸出功率提高了450%。

1.3 碳納米管及其復合材料

碳納米管有特定空隙結構，機械強度高、比表面大，導電性好，也是能源領域的熱門研究材料，其一維納米尺度可促進細菌細胞膜納米纖維的電子傳遞，增強微生物向電極傳輸電子的能力，可作為微生物燃料電池催化劑的載體。Tsai等用碳納米管修飾單室微生物燃料電池處理污水，功率密度為65 mW/m2,COD去除率達到95%,最大庫侖效率為67%。Liang等發現在陽極添加碳納米管粉末可大幅降低陽極電阻、大大提高電池電壓[9]。Roh等用碳納米管修飾石墨氈用在無電子中介體微生物燃料電池，獲得252 mW/m2的功率密度，比空白石墨氈陽極MFC的功率密度214 mW/m2高出15%[10]。

毫無疑問,CNTs確實可大幅改善MFCs性能,但其生物相容性問題仍有待解決。因此研究者們通過用導電聚合物、金屬、金屬化合物等其他材料修飾碳納米管以獲得較好的電催化性能。

鑒于導電聚合物易加工、生物相容性較好，研究者們最早通過用導電聚合物來修飾碳納米管制備復合催化材料。如新加坡南洋理工大學的Qiao等研究了聚苯胺負載在碳納米管上，利用大腸桿菌產電，發現20%的碳納米管復合陽極其電子能力傳輸得到改善，電池電壓為450 mV，功率密度為42 mW/m2。Zhou等將聚苯胺負載在碳納米管上，利用雙室微生物燃料電池裝置、大腸桿菌產電，在沒有外加電子中介體存在的情況下，5 mg/cm2的聚苯胺/碳納米管表現出最大的功率密度 228 mW/m2。Sun等用層層組裝技術合成了聚乙烯亞胺/多壁碳納米管復合物修飾碳紙陽極，其電子轉移電阻從1 163 Ω下降到258 Ω，電池功率比空白碳紙提高了20%。Kim等研究了聚丙烯晴/碳納米管(PAN-CNTs)復合材料修飾碳布當負載5 mg/cm2PAN-CNTs時電池的最大功率密度為480 mW/m2[11-12]。

用金屬、金屬化合物與碳納米管復合材料修飾碳基陽極也能獲得較好的催化性能，如sharma等通過將納米晶體Pt分散在多壁碳納米管上制備了納米流體修飾的碳納米管復合陽極材料，其產電功率達到2 470 mW/m2是純石墨電極的6倍。Bruce E.Logan課題組還報道了垂直生長的多壁碳納米管/硅化鎳復合陽極的微型(1.25μL)微生物燃料電池，獲得了197 mA/m2的電流密度和392 mW/m3的功率密度，研究認為碳納米管提高了陽極材料的表面積，從而改善微生物燃料電池的轉移電子的能力[13]。Wen等報道了TiO2/碳納米管復合材修飾碳布陽極，其功率密度達到1.12 W/m2分別是碳納米管陽極和二氧化鈦陽極的1.5倍和1.7倍[14]。Wang等報道了碳化鉬/碳納米管復合材料修飾碳氈，研究發現含有質量分數16.7%Mo的Mo2C/CNTs復合材料其功率密度達到1.05 W/m2催化性能與20%Pt/C(1.26 W/m2)的催化性能相當[15]。

碳納米管的其他摻雜方面，Ci等通過乙二胺高溫分解實現氮摻雜碳納米管，其內阻減小，輸出功率比傳統碳納米管和碳布的分別高出1.6倍和4倍[16]。

1.4 石墨烯及其復合材料

石墨烯因具有獨特的二維結構，比表面大，導電性能優異、機械強度好，電催化性能高等特點，成為了近幾年來能源領域的研究熱點之一。石墨烯及其復合材料在MFC陽極中的研究報道主要集中在石墨烯單獨修飾、石墨烯/導電聚合物修飾和石墨烯/金屬氧化物修飾這三個方面。

Zhang等用石墨烯修飾不銹鋼電極，微生物燃料電池的最大功率密度可達2 668 mW/m2，是不銹鋼電極的18倍[17]。Liu等用石墨烯修飾碳布陽極使得微生物燃料電池的功率提高了2.7倍[18]。Xiao使用了片狀石墨烯和卷狀石墨烯改性微生物燃料電池陽極，得到最大功率密度分別是2.5和3.3 W/m3而無修飾碳布的MFC僅為0.3 W/m3[19]。

在石墨烯導電聚合物復合材料方面，Hou等首先研究了在碳布上還原氧化石墨和負載聚苯胺納米線得到石墨烯/聚苯胺復合材料修飾碳布最大功率密度是1 390 mW/m2是碳布的3倍[20]。Lv等在石墨氈電極上進一步電化學合成了聚吡咯/氧化石墨烯復合電極的最大輸出功率密度是1 326 mW/m2，大大高于未改性的石墨氈電極166 mW/m2[21]。Yong等研究了以三維石墨烯雜化聚苯胺為陽極材料的微生物燃料電池，其輸出功率達到768 mW/m2，相比之下碳布為陽極的MFC輸出功率密度僅為158 mW/m2[22]。He等報道了分層的多孔殼聚糖/真空剝離三維石墨烯海綿材料作為微生物燃料電池的陽極材料在電子中介體微生物燃料電池中得到最大功率密度為1 530 mW/m2，是空白碳布陽極的75倍[23]。

在石墨烯/金屬氧化物復合材料的研究中，Mehdinia等用微波輔助合成了還原氧化石墨烯/SnO2復合納米材料，其最大功率密度為1 624 mW/m2，分別是單獨氧化還原石墨和裸陽極的2.8倍和4.8倍[24]。Zhao等研究了20%石墨烯/TiO2復合材料，發現復合材料的功率密度是1 060 mW/m2，是單獨石墨烯的1.6倍，空白碳紙的7.8倍[25]。最近，清華大學Chou等研究的三聚氰胺海綿為基底修飾還原氧化石墨/碳納米管的新型非碳基陽極，在 1.5 mm海綿基底復合陽極上獲得了335 A/m3的最大電流密度，且電池可持續運行20天[26]。Yuan等研究了生物還原石墨烯的催化性能，通過把醋酸和氧化石墨烯加到微生物電池中，氧化石墨烯被細菌還原得到生物還原石墨烯，該材料使得電池功率密度比傳統化學還原石墨烯(從1 440 mW/m2提高到1 950 mW/m2)提高了32%，庫侖效率提高了80%(從30%提高到54%)[27]。

1.5 金屬和金屬化合物的修飾

陽極材料摻入少量金屬離子或金屬化合物充當電子傳遞中間體，也可改善MFCs性能。Kim等將鐵氧化物涂覆于多孔碳紙陽極,電池輸出功率由8 mW/m2提升至30 mW/m2。石墨電極表面沉積 Mn4+、Fe3O4能縮短 MFCs的啟動時間。Rosenbaum將貴金屬鉑修飾于電極上可加速底物的氧化速率。另外也需要考慮金屬電極的微生物腐蝕。因此金屬修飾電極作為MFCs陽極仍有爭議。

向陽極碳基材料添加金屬碳化物修飾的研究是正在發展中的一個研究領域，Rosenbaum等首先報道了碳化鎢在微生物燃料電池陽極的應用，使用WC作為陽極催化劑，熱解酞菁鐵(pyr-FePc)作為陰極催化劑，土壤細菌為微生物催化劑獲得了 585μW/cm2(5.85 W/m2)的高功率密度，電流密度為1.6 mA/cm2(16 A/m2)[28]。Rosenbaum隨后報道了碳化鎢作為陽極對幾種微生物燃料電池底物的活性，結果發現氫氣飽和溶液獲得了8.8 mA/cm2的電流密度，甲酸鹽和乳酸鹽的底物電流密度是2 mA/cm2，對乙醇的電氧化沒有催化活性。Zeng等報道了β-Mo2C陽極為催化劑基于Klevsiella pneumoniae為產電微生物的單室MFCs，在負載6 mg/cm2β-Mo2C時獲得了2.39 W/m3(520 mW/cm2)的功率密度，遠遠高于空白碳氈的0.61 W/m3。而相同情況下含0.5 mg/cm2商業Pt/C催化劑的為3.64 W/m3。隨后，她們還報道了Ni摻雜β-Mo2C作為陽極催化劑的MFCs，發現Ni的摻雜有利于提高Mo2C的催化性能，獲得了單純β-Mo2C修飾的微生物燃料電池2倍即4 760 W/m3(270 mW/m2)的產電功率密度。Wang等發現β-Mo2C摻雜碳納米管(CNTs)有利于提高電池的產電功率，通過摻雜含16.7% Mo的β-Mo2C/CNTs功率密度為1.5 W/m2與1 mg/cm2的商業鉑碳的1.26 W/m2相差不大[15]。

2 展望

微生物燃料電池技術能夠以自然廣泛存在的微生物細菌作為電池的催化劑，利用各種有機廢水作為電池的燃料在凈化污水的同時產生電能。這種獨特產能方式為廉價高效地開發自然界中儲量豐富的生物質能提供了切實可行的方案，是解決環境污染與能源匱乏問題的理想途徑。從20世紀初生物產電概念的提出到如今整個電池技術的各種初步應用，微生物燃料電池技術正在不斷成長并且在許多方面已經取得了重大突破。目前，陽極室中微生物細菌與電極之間的電子傳遞過程緩慢是造成電池產電性能差,功率低的主要原因之一。開發高效的直接電子傳遞型產電菌種以及生物兼容性好、電子傳遞性能優越的電極材料是促進陽極電子傳遞過程改善電池功率輸出的關鍵。

由于產電微生物需要極大的表面積供其附著生長，大型化后MFCs陽極用量非常巨大，因此低成本的碳基材料是未來最可能大型化應用的MFCs陽極材料。通過對碳材料進行表面預處理、修飾或者選擇不同的陽極材料可以降低電極表面的能態，從而有效減少電池中陽極反應的活化過電能，降低電位損失，提高輸出功率，因此對陽極材料的修飾研究也是提高電池功率的關鍵。綜上所述，碳材料的表面修飾和納米碳材料的應用將成為未來MFCs陽極材料的研究重點。材料表面各種化學官能團在微生物群落形成和細胞電子傳遞過程中的作用需要進一步明確,納米界面上的電子傳遞行為需要進一步探索。雖然微生物燃料電池目前還在實驗室研究階段，但是由于其良好應用前景，隨著微生物學、材料學、環境工程及電化學技術的發展，相信MFCs一定會在不久的將來成為有機廢物回收和發電的核心技術之一。

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Latest research progress of anode materials in microbial fuel cells

CHEN Mei-qiong1,CHENG Fa-liang2*,GUO Wen-xian1,ZHANG Min2,LIU Peng2

Microbial fuel cells (MFCs)with microbe as catalysts is promising novel technology with the potential to degrade organic sewage and produce electricity.The novel research progress of anode materials in MFCs was reviewed,especially the influence of treatment of carbon basic materials and their functional modifications on the performance of electricity prodution.The existing problems of large scale application of anode electrode materials in current MFCs were analyzed.The application future of MFCs was prospected.

microbial fuel cell;anode;anodic material

TM 911

A

1002-087 X(2015)04-0857-04

2014-09-01

國家自然科學基金項目(21475022)；廣東省自然科學基金項目(S2013010014324)；東莞市科技計劃項目(2011108101016)

陳妹瓊(1982—)，女，廣東省人，講師，碩士，主要研究方向為電化學。

程發良(1967—)，男，安徽省人，教授，博士，主要研究方向為電分析化學。