北京地區多氣溶膠遙感參量與PM2.5相關性研究

王家成,朱成杰,朱 勇,陳曙光 (.阜陽師范學院物理與電子工程學院,安徽 阜陽 236037；2.中國科學院通用光學輻射定標與表征重點實驗室,安徽 合肥 23003；3.中國科學院安徽光學精密機械研究所,光學遙感中心,安徽 合肥 23003)

PM2.5是指空氣動力直徑小于 2.5μm 的氣溶膠粒子,是導致大氣污染,危害人體健康的主要原因.它能夠深入人體肺部并滲入到血液中,從而導致呼吸系統和心血管系統疾病,嚴重的會造成缺血性心臟病和肺癌等[1-3].國內外研究均表明,在所有死亡病因中與 PM2.5相關的病例高達 11%[4-9].另外,Pope等人的間接計算也表明,PM2.5濃度每升高10μg/m3期望壽命就會減少1a左右[8].

PM2.5的實時監測具有重要意義.然而,目前的監測主要采用地基定點測量的方法,監測范圍十分有限,如在美國有 1,500多個監測點,但仍與研究和應用需求相差甚遠;在我國,PM2.5的定點監測剛剛起步,監測點主要集中在大、中城市,留下了大量的監測盲區,使監測數據不具有廣泛的代表性.衛星遙感監測能夠彌補這一不足[10].目前衛星遙感能夠提供多種氣溶膠性質參量[11](如AOD、體積濃度和質量濃度等),他們與PM2.5都有一定的相關性.但現有的研究主要集中于研究 AOD與 PM2.5的相關性上[12-18].同時,由于AOD與氣溶膠成分、粒子尺度、含量和形狀等多種因素有關,不僅僅反映粒子的質量濃度,并且衛星遙感獲取的是整層大氣柱內氣溶膠大粒子和小粒子的綜合信息,而 PM2.5含量則是指近地表直徑小于2.5μm的干氣溶膠粒子質量濃度(μg/m3),因此需要對氣溶膠的垂直分布、相對濕度和粒子尺度等多種因素進行校正.目前的研究主要是對氣溶膠的垂直分布和相對濕度進行簡單的經驗校正,對粒子尺度的校正很少,且也是經驗性的[19-25].本文重點研究了多種氣溶膠性質參量與 PM2.5的相關性,提出了具有明確物理意義的粒子尺度校正方法,并研究了尺度校正前后多氣溶膠參量與 PM2.5的相關性.這些方面的研究對推動 PM2.5遙感監測的實現有一定的參考價值.

1 數據及其校正

1.1 數據概述

本研究以北京地區為對象,采用的數據獲取時段為2012年3～9月,PM2.5數據來源于北京市環境保護監測中心的在線數據(http://www.bjmemc.com.cn/),地基遙感數據為AERONET(AErosol RObotic NETwork)氣溶膠產品(http://aeronet.gsfc.nasa.gov/),衛星遙感數據采用 了 MODIS (Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer)氣溶膠產品(http://www.icare.univ-lille1.fr/drupal/archive).

對 PM2.5最基本的監測是測量其質量濃度,即單位體積內PM2.5的質量(μg/m3).北京市PM2.5監測數據首次公布時間是2012年1月21日,監測站位于西城區車公莊,測量方法是微振天平法,即在特殊的熱膨脹系數很小的石英錐形管的上端加裝濾膜,由錐形管、濾膜和沉積其上的氣溶膠粒子形成一個振蕩系統,當氣樣通過濾膜時,氣溶膠粒子被截留,濾膜質量變化,導致錐形管的振蕩頻率產生變化,通過測量錐形管的頻率變化,并結合氣樣流量來計算顆粒物的質量濃度[26].儀器每一小時給出一個數據,由于 PM2.5數據的測量不受天氣和時間的影響,可以全天候進行,所以數據非常豐富.

AERONET是一個全球性的氣溶膠地基觀測網,本研究選擇的站點是北京站,儀器安置在中國科學院大氣物理研究所的樓頂,其為法國Cimel公司生產的太陽輻射計,能夠對太陽直射和天空漫射光進行測量,采用目前的 Version2反演算法不僅能反演得到全部氣溶膠粒子的多波段光學厚度,大、小氣模式溶膠的光學厚度,以及單次散射反照率等光學性質參量;還能得到體積濃度,復折射實數和粒子尺度分布等微物理性質參量.其中的光學厚度和體積濃度與 PM2.5含量有關.而其他的一些參量可以用于對光學厚度和體積濃度進行粒子尺度校正.與 PM2.5的測量不同,AERONET的測量必須在白天、晴空的條件下進行,而且還需要根據一定的標準對數據進行分類篩選,相應地產生三個等級的數據產品,即L1,L1.5和L2.0.本研究采用L2.0數據,它是具有質量保證的數據,但數據量較少.AERONET北京站與PM2.5監測站的直線距離大約為3km左右,在此范圍內氣溶膠可視為均一的,因此 AERONET數據與 PM2.5數據在空間上是匹配的[27].兩種數據在時間上的匹配可以采用以下方法,即以AERONET數據測量的時刻為基準,將該時刻前后1h內的PM2.5數據進行平均作為匹配數據.只有滿足上述時空匹配的數據才被用于相關性研究,相匹配的數據共31對.

MODIS是美國對地觀測系統衛星 Terra和Aqua上搭載的中分辨率成像光譜儀,白天過境時間分別為每天地方時10:30和13:30左右,因此一天可以獲取兩次數據.近期發布了 MODIS的C6(Collection 6)版產品數據(本研究采用的即為該版數據),相對于早期版本,新產品的獲取在儀器定標、云檢測、查找表的結構、輻射傳輸的計算以及吸收氣體校正等諸多方面都進行了修改.對陸地產品的驗證結果表明,新產品與AERONET的相關系數為 0.86,落在誤差限內的反演占69.40%.而C5的這兩個指標分別是0.84和 69.18%.雖然改進不大,但新版數據在干旱地區氣溶膠光學厚度平均下降了約 0.04,在植被覆蓋較好的地區則有所增加[11].在 MODIS諸多的陸地氣溶膠產品中與PM2.5相關的主要為氣溶膠的質量濃度和各波段的光學厚度.盡管 MODIS的1B級產品有250m,500m和1000m的分辨率,但氣溶膠產品的分辨率主要為 10km.Ichoku等[27]的研究結果表明,氣溶膠產品在 50km×50km的范圍內可以視為均一的.因此,將以PM2.5監測站為中心的50km×50km范圍內的衛星數據進行空間平均即可實現PM2.5數據與MODIS數據的空間匹配.將衛星過頂時刻前后1h范圍內的PM2.5數據進行時間平均即可實現 PM2.5數據與衛星數據的時間匹配[28].滿足上述時空匹配的數據共70對,它們將被用于相關性研究.

1.2 粒子尺度校正

PM2.5含量是指直徑小于 2.5μm 氣溶膠粒子的質量濃度,而遙感獲取的氣溶膠性質參量則包含了大、小模式氣溶膠粒子的共同貢獻,這種情況可能會影響到 PM2.5含量與氣溶膠性質參量間的相關性.因此我們對氣溶膠性質參量進行粒子尺度校正,即將全部氣溶膠粒子的性質參量校正為直徑小于2.5μm粒子的性質參量.下面討論對氣溶膠光學厚度和體積濃度的校正方法.

研究表明對數正態分布模型能夠較好地描述氣溶膠粒子的尺度分布[29-32],已在氣溶膠遙感中得到廣泛應用,氣溶膠的尺度分布包括了體積尺度分布和粒子數尺度分布.體積尺度分布可以表示為:

式中:V0表示單位面積大氣柱內氣溶膠粒子的體積;rv是粒子的體積分布中值半徑;σ是體積分布中值半徑標準偏差的自然對數.粒子數尺度分布,可表示為:

式中:N0表示單位面積大氣柱內氣溶膠粒子的數目;rn是粒子的數分布中值半徑;σ在這兩種分布函數中具有相同值.實際的氣溶膠粒子尺度分布可以用大粒子模式和小粒子模式的對數正態分布的疊加來描述,即:

圖1 北京地區AERONET氣溶膠粒子尺度反演實例Fig.1 An example of AERONET aerosol size distribution in Beijing

AERONET的氣溶膠粒子尺度分布以體積尺度分布描述,反演產品給出了半徑在0.05～15μm范圍內22個等自然對數半徑點上的dV( r) /dln r值,圖1給出了北京地區氣溶膠粒子尺度分布的一個反演結果實例.因此直徑小于2.5μm 的氣溶膠粒子的體積濃度可以通過式(4)計算,從而實現對體積濃度的校正.

氣溶膠光學厚度是粒子尺度分布、折射指數和邊界層高度等的綜合反映,定義為:

式中:βext(λ,z)為消光系數,定義為:

式中:σext(λ,z, r )消光截面.由此可見,在已知氣溶膠粒子尺度分布和折射指數的前提下,利用米散射理論即可計算出一定尺度范圍內的氣溶膠光學厚度,從而實現氣溶膠光學厚度的尺度校正,具體如下.

AERONET的氣溶膠粒子尺度分布參數用體積尺度分布(dV( r) /dln r)表示,而計算光學厚度時需要粒子數尺度分布,即dN( r)/dln r,可用式(7)轉換得到.

需要指出的是,AERONET的氣溶膠粒子尺度分布是整層大氣柱內粒子貢獻的結果,即并非某一高度處的尺度分布,而是不同高度粒子尺度分布沿高度的積分,因此直徑小于2.5μm的粒子的氣溶膠光學厚度可以表示為:

式中:dV( r)/dln r為AERONET反演得到的氣溶膠粒子尺度分布;Qext(λ,r)為消光效率因子,可利用 A ERONET的粒子尺度和折射指數根據Mie散射理論求得;進行數值計算時,須將粒子半徑在0到1.25μm范圍內進行等間隔劃分,ri為第i個間隔點處的半徑,Δri=rr+1?ri.利用(8)式即可得到直徑在2.5μm以下氣溶膠粒子的光學厚度,從而實現對氣溶膠光學厚度的粒子尺度校正.

2 相關性分析

圖2 AERONET總氣溶膠光學厚度與PM2.5的關系Fig.2 The correlation between AERONET total aerosol optical depth and PM2.5

圖2給出了AERONET各波段總氣溶膠光學厚度與PM2.5含量的相關性.由圖可見,二者相關性較為明顯,且相關性隨波長的增加而下降.這是因為氣溶膠光學厚度主要反映粒子的散射和吸收特性,隨著波長的增加,對小粒子散射的敏感性降低,而對大粒子散射的敏感性增加,即較長波段的氣溶膠光學厚度受大粒子(如直徑大于 2.5μm 的大粒子)的影響較大,從而導致長波段氣溶膠光學厚度與 PM2.5的相關性下降.由此可知,當對長波段的氣溶膠光學厚度進行尺度校正后其與 PM2.5的相關性將得到改善.關于對粒子尺度的校正,國際上也有一些研究[23,33-34],如研究 MODIS反演的小模式氣溶膠光學厚度與 PM2.5的關系,但結果不理想,這是因為MODIS的小模式粒子直徑上限與2.5μm相差較大;另外其反演的小模式信息在復雜下墊面(如城市地區)時不穩定.圖 3給出了北京地區AERONET的小模式氣溶膠光學厚度與 PM2.5的關系,由圖可見,相關性可以達到 0.6以上,但相比于全部氣溶膠光學厚度與 PM2.5的關系,相關性反而變差了.這也說明采用小模式氣溶膠光學厚度并不能提升 AOD與 PM2.5的相關性.這是因為AERONET小模式氣溶膠粒子上限半徑在 0.439～0.992μm 間變化,出現最多的是0.75μm,其對應的直徑為1.5μm,與2.5μm相差甚遠,起不到校正的作用.圖 4為采用本文提出的校正方法得到的結果.由圖可見,校正后 1.02μm波段的氣溶膠光學厚度與 PM2.5的相關性明顯增加,在 0.87μm 波段結果也略有改善.這是因為長波段受大粒子影響較大的原因.但短波段(如 0.44μm 波段)的相關系數反而下降,其原因可能是因為北京地區氣溶膠在該波段具有較強的吸收性所致.因為氣溶膠的光學厚度決定于粒子的散射和吸收等多個方面的因素,其中散射與粒子的尺度和形狀有關,而吸收則與粒子的成分有關,與粒子的尺度沒有關系,進行尺度校正后使吸收的影響變得更加明顯,由此導致校正結果不理想.

圖3 AERONET小模式氣溶膠光學厚度與PM2.5的關系Fig.3 The correlation between AERONET fine mode aerosol optical depth and PM2.5

圖4 經過粒子尺度校正后的AERONET氣溶膠光學厚度與PM2.5濃度的關系Fig.4 The correlation between AERONET aerosol optical depth and PM2.5 after particle size correction

圖5 氣溶膠體積濃度與PM2.5的關系Fig.5 The correlation between AERONET volume concentration and PM2.5 concentration

圖5中的左圖給出了AERONET的總氣溶膠體積濃度與 PM2.5的關系.兩者的相關系數大約為0.58,低于光學厚度與PM2.5的相關性.但經過粒子尺度校正后,相關性顯著提高,相關系數達到 0.801.這表明,相對于光學厚度尺度校正的效果,對體積濃度進行尺度校正后效果改善更為明顯.原因有兩個,一是因為大粒子對光學厚度的貢獻較小,因而對光學厚度與 PM2.5的相關性影響也偏小;但大粒子對體積濃度的貢獻較大,因而對體積濃度進行尺度校正后,去除了大粒子的影響,產生了明顯的效果.二是因為,盡管從理論上看,即使不考慮氣溶膠和相對濕度垂直分布的影響, PM2.5與氣溶膠光學厚度的關系也較為間接,受多種因素的制約,如粒子尺度、形狀和吸收性等,而 PM2.5與體積濃度僅與粒子尺度和密度有關,關系更為直接,相關性應該更好.但經過粒子尺度校正后,體積濃度與 PM2.5的相關性和氣溶膠光學厚度與 PM2.5的相關性相當,這是因為氣溶膠光學厚度的反演精度較高,絕對誤差在0.01～ 0.02之間,而體積濃度的相對誤差則達到 10%,如果能夠提高體積濃度的反演精度,它將是遙感監測PM2.5的較好的參量.需要指出的是,Boyouk等[23]研究了利用 AERONET的小模式氣溶膠體積濃度來估計 PM2.5的效果,發現結果沒有改善,其主要原因之一就是沒有進行粒子尺度校正,因為大粒子對體積濃度的影響比對光學厚度的影響更大.綜合所述,經過粒子尺度校正的 0.87μm 波段的光學厚度與PM2.5的相關性最高.

圖6給出了 MODIS氣溶膠光學厚度與PM2.5之間的關系.由圖 6 可見,二者相關性也比較明顯,相關系數均在0.63以上.但相比地基遙感與 P M2.5的相關性,衛星遙感的結果略差一些.原因主要在于衛星遙感的精度較低,其誤差范圍大約為 ± 0.05 ± 0.15τAE,其中τAE為AERONET的氣溶膠光學厚度,由此式可見,氣溶膠光學厚度越大,絕對誤差就越大,這必然會對氣溶膠光學厚度與PM2.5的相關性產生明顯的影響.圖 7 為 M ODIS的氣溶膠質量濃度與 PM2.5的相關性,相關系數為0.62左右,結果比采用光學厚度要差一些.原因之一可能在于陸地氣溶膠成分復雜,且時空變化較快,而反演算法中將陸地氣溶膠的密度統一視為 1g/cm3,從而導致一定的反演誤差所致[35].綜上所述,要實現利用衛星遙感監測 PM2.5必須提高反演精度,并且反演出更多的氣溶膠信息,為進行各種校正提供可靠的數據支持.

圖6 MODIS氣溶膠光學厚度與PM2.5濃度的關系Fig.6 The correlation between MODIS aerosol optical depth and PM2.5 concentration

AERONET給出的氣溶膠信息量非常大,包括了多波段大、小模式氣溶膠的散射、吸收和消光光學厚度,單次散射反照率,粒子尺度分布,折射指數,模型參數等等.使得粒子尺度校正有豐富、可靠的數據支持.相比較而言,目前衛星遙感給出的氣溶膠粒子尺度信息量很少,主要是小粒子氣溶膠光學厚度,因此很難利用上述方法進行粒子尺度校正.可喜的是,基于衛星多源數據反演氣溶膠微物理性質的研究已經取得了一定的進展(目前暫沒有產品發布)[36],從其反演的微物理性質參量出發,可以直接利用本研究的方法進行粒子尺度校正,因此本研究提出的方法是一個必要的前期積累.另外,是否需要尺度校正主要取決于氣溶膠類型,當氣溶膠中大粒子占主要成分時,不進行尺度校正將產生較大的偏差.因此,就目前衛星遙感氣溶膠所采用的波段而言,各波段氣溶膠光學厚度都有尺度校正的必要性.

除了粒子尺度會影響氣溶膠參量與 PM2.5的關系外,還有一些因素需要考慮,如混合層高度和大氣的相對濕度.關于混合層高度的影響,Van Donkelaar等[10]的研究指出,混合層高度是影響氣溶膠光學厚度和 PM2.5之間關系的重要因素,考慮這一因素可以將相關系數從 0.36～0.37提高至0.58～0.69.Boyouk等[23]利用雷達信號獲取混合層高度,然后利用這些數據對氣溶膠光學厚度進行校正,結果表明氣溶膠光學厚度和 PM2.5間的相關性得到明顯提升.國內學者的研究結果也表明,考慮氣溶膠的垂直分布特征后,相關系數可以從0.35提高到 0.56[22].然而一些研究卻給出了不一致的結論,如Schaap等[37]對荷蘭Cabauw地區進行了研究,他們利用雷達獲取混合層高度,并用其進行氣溶膠垂直分布校正,結果表明氣溶膠光學厚度和PM2.5間的相關性對混合層高度并不敏感; Tian等[20]利用GEOS-4混合層高度數據進行氣溶膠光學厚度校正,結果也顯示相關性并未得到改善.

圖7 MODIS質量濃度與PM2.5濃度的關系Fig.7 The correlation between MODIS mass concentration and PM2.5 concentration

關于大氣相對濕度的影響,有研究結果表明,當對氣溶膠光學厚度進行相對濕度校正后氣溶膠光學厚度和PM2.5間的相關系數從0.35增加到0.66[22].Tian等對加拿大Ontario地區的研究也表明相對濕度對遙感監測 PM2.5有明顯的影響.但國內學者Guo等[21]對我國東部地區的研究表明,相對濕度對遙感監測 PM2.5沒有明顯的影響,不是主要的影響因素, Liu等[24]的研究,以及Barnaba等[38]的研究也給出了類似的結論.

之所以出現上述矛盾結果,是因為這樣的校正必須有氣溶膠和相對濕度垂直分布的詳細信息.根據這些信息進行校正,獲取近地表干氣溶膠粒子參數,才能保證校正效果的提高.但由于目前沒有垂直分布的詳細信息,所以只能進行粗略的校正,由此導致的結果有兩種:如果該區域氣溶膠和相對濕度的垂直分布比較有規律或者比較均勻,那么校正會提升效果;否則無效.所以,在不能獲取氣溶膠和濕度垂直分布詳細信息的情況下對這兩個影響因素校正的意義不大.

3 結論

3.1 多種氣溶膠遙感參量如氣溶膠光學厚度、體積濃度和質量濃度等均與PM2.5存在一定的相關性.校正后 AERONET的體積濃度與 PM2.5的相關系數為 0.801,0.87μm 波段的光學厚度與PM2.5的相關系數最高,為0.807; MODIS質量濃度與PM2.5的相關系數為0.619,0.47μm波段的光學厚度與PM2.5的相關系數最高,為0.652.

3.2 相比于衛星遙感參量,地基遙感參量與PM2.5的相關性更好.如AERONET在0.675μm波段的光學厚度與 PM2.5的相關系數為 0.796,而MODIS在相似波段(0.66μm)的光學厚度與PM2.5的相關系數為0.638.

3.3 各波段總氣溶膠光學厚度與PM2.5的相關性隨波長的增加而減小.AERONET在 4個波段(0.44,0.675,0.87和1.02μm)的總光學厚度與PM2.5的相關系數分別為0.803,0.796,0.741和0.698.

3.4 經粒子尺度校正后,氣溶膠的體積濃度和長波段的氣溶膠光學厚度與PM2.5的相關性明顯增加.AERONET的體積濃度與PM2.5的相關系數校正后從0.58增加到0.801,而0.87μm波段的光學厚度與PM2.5的相關系數校正后從0.741增加到0.803.

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