山東省近10年對流層NO2柱濃度時空變化及影響因素

周春艷,厲　青,何穎霞,王中挺,陳　輝,張麗娟,毛慧琴,余　超（.環境保護部衛星環境應用中心,北京 00094；2.臨沂市環境監測站,山東 臨沂 276000；.中國科學院遙感與數字地球研究所遙感科學國家重點實驗室,北京 000）

山東省近10年對流層NO2柱濃度時空變化及影響因素

周春艷1,厲青1,何穎霞2*,王中挺1,陳輝1,張麗娟1,毛慧琴1,余超3（1.環境保護部衛星環境應用中
心,北京 100094；2.臨沂市環境監測站,山東 臨沂 276000；3.中國科學院遙感與數字地球研究所遙感科學國家重點實驗室,北京 100101）

利用OMI衛星對流層NO2柱濃度產品研究了近10年山東省NO2時空格局及影響因素,結果表明： 對流層NO2柱濃度波動較大,10年柱濃度年均值增幅為28.5%,其中2011年濃度最高；對流層NO2柱濃度空間變化顯著,2005～2009年四、五級高值僅出現在經濟發達的內陸城市, 2010～2012年四、五級高值范圍顯著擴大至中西部大范圍地區,尤以2011年最為嚴重, 2013～2014年,四、五級高值范圍呈逐步縮小趨勢； 夏季豐富的降水對NO2具有顯著濕沉降作用；山東省近10年地區生產總值不斷攀升、機動車保有量大且增幅快、秸稈焚燒火點個數多,這些人為排放是對流層NO2柱濃度升高的主要影響因素.

對流層NO2柱濃度；OMI；衛星遙感監測；時空變化；影響因素

NO2是大氣中一種重要的痕量氣體,在對流層和平流層大氣化學中發揮重要的作用.NO2與大氣中臭氧的生成和消亡密切相關,并且作為二次顆粒物生成的前體物,影響近地面細顆粒物的濃度.近年來我國工業化和城市化進程加快,化石能源大量消耗及機動車使用量劇增,導致對流層NO2濃度迅速上升,使得對流層NO2濃度變化研究成為大氣環境領域的一個熱點研究方向.

衛星觀測對流層NO2柱濃度始于20世紀90年代.此后,歐洲與美國相繼發射了一系列衛星,搭載了痕量氣體傳感器,主要有 GOME （1996～2003）?SCIAMACHY （2002～2012）?OMI （2004～現在）?GOME-2 （METOP-A） （2007～現在）?GOME-2 （METOP-B） （2013～現在）, 其中 OMI空間分辨率最高,為 13km×24km,能夠實現每日全球覆蓋.目前,我國還沒有痕量氣體傳感器,已有的工作大多是基于國外衛星數據產品對我國NO2現狀進行分析研究.張強等［1］利用GOME和SCIAMACHY 對流層NO2柱濃度數據對1996～2010年間中國氮氧化物排放的時空格局變化進行了分析.王躍啟等［2］、陳姍姍等［3］和姚凌等［4］從不同自然地理分區、典型重點城市及地級市等多個角度對我國 NO2柱濃度的時空分布和變化趨勢進行分析,并簡要分析了NO2污染的影響因素.肖鐘湧等［5］利用OMI的NO2產品,分析了2004～2011年中國地區對流層 NO2柱濃度和總 NO2柱濃度的時空特征.利用對流層和總NO2柱濃度的月變化和它們之間的比率形狀,判斷不同地區的人為與自然影響模式.尉鵬等［6-7］利用 OMI衛星資料及多種地面環境及氣象監測資料分析了中國NO2濃度的月、季分布特征,并從降水量、邊界層氣壓場、污染源排放等幾個方面分析了NO2的時空分布影響因素.張興贏等［8］、李龍等［9］利用不同數據分別分析了1997-2006年、2005～2010年中國地區的時空分布特征,對比分析了中國東部?西部時空變化差異,分析了人類足跡、地區生產總值和全國汽車保有量與對流層 NO2間的相關性.我國科研人員利用國外多種衛星數據分析區域 NO2的時空格局已有豐富的工作和結論,但是卻沒有針對山東省的相關研究工作.本文采用對流層NO2柱濃度遙感數據、氣象數據（風向、降水量）、秸稈焚燒火點個數及多種統計數據（人口、地區生產總值、氮氧化物排放量）,分析全省近10年的對流層NO2柱濃度的時空格局變化,并探討環境變化背后的自然及人為影響因素.

1　研究方法

1.1研究區概述

山東省人口密度大,全省總面積為 15.7萬km2,約占全國總面積的 1.6%,而常住人口達9579.3萬人,占全國常住人口總數的 7.2%［10-12］.山東省是經濟農業大省,地區生產總值占國民生產總值的 8.7%［13］,在我國具有重要的地位.隨著經濟、農業的發展,工業排放、機動車尾氣、農業秸稈焚燒及生活排放等人為污染來源,已經給山東省的大氣環境帶來嚴峻考驗.

1.2數據及方法

2004年7月15日美國國家航空航天局發射的Aura地球觀測系統衛星上搭載了臭氧監測儀OMI.此傳感器由荷蘭、芬蘭與NASA合作制造,是繼GOME和SCIAMACHY后的新一代大氣成分探測傳感器,軌道掃描刈幅為 2600km,天底空間分辨率是13km×24km,1天覆蓋全球1次,有3個通道,波長覆蓋范圍為270～500nm［14］.

本文所用數據為 2005～2014年 DOMINO version 2.0OMI對流層NO2垂直柱濃度產品,此產品由荷蘭皇家氣象研究所反演,由TEMIS［15］發布,空間分辨率為 0.125°×0.125°. OMI對流層NO2垂直柱濃度產品已經開展了很多驗證評價工作［16-17］,與地基Brewer MK3分光計數據相關系數可達0.9,這保證了產品的精度與可靠性.

目前衛星遙感監測對流層 NO2柱濃度的主流方法是差分吸收光譜算法（DOAS）［18-19］.該算法利用 425～450nm窗口通道的探測信號,首先,去除地表反射及氣溶膠的散射影響、大氣分子拉曼散射所引起Ring效應的填補作用、窗口內其他所有氣體的吸收影響,獲得地面到傳感器的整個光路的NO2整層斜柱濃度；然后,基于輻射傳輸模型計算得到大氣質量因子,將NO2斜柱濃度轉化為垂直柱濃度；最后,利用大氣模式或其他方式獲得平流層 NO2柱濃度,從整層柱濃度中去除,便獲得對流層NO2柱濃度［20］.

2　結果與討論

本研究分析了山東省及其17個地級市的NO2月、季、年時空分布及變化情況,對2005～ 2014年對流層 NO2垂直柱濃度進行了如下分級：一級（＜500）、二級（500～1000）、三級（1000～1500）、四級（1500～2000）和五級（＞2000）,單位為1013mole/cm2.

2.1山東省對流層NO2柱濃度的月變化

由圖 1可知,山東省對流層 2005～2014年NO2柱濃度月均值呈顯著周期性變化,以年為周期,每個周期出現 1個波峰和 1個波谷.一年中NO2最低值出現在夏季的7、8月,2007年8月達到最小值為 497.35×1013mole/cm2；最高值出現在冬季的 1、12月,2011年 12月達到極大值為3659.22×1013mole/cm2.2008年12月的濃度是10年來同期最低值,與前后年份相比變化顯著,這種突變與山東省為迎接北京奧運會實施的治理及減排措施有關.2009～2011年12月的濃度持續升高,2011年達到最大值.2014年顯著下降,這與2013年9月國務院發布“大氣污染防治行動計劃”十條措施力促空氣質量改善相吻合［21］.

圖1　2005～2014年山東省NO2柱濃度月均值變化趨勢Fig.1　Monthly average NO2column density change of Shandong during 2005～2014

圖2　2014年山東省對流層NO2月均柱濃度分布（1013mole/cm2）Fig.2　Monthly average NO2column density distributions of Shandong in 2014 （1013mole/cm2）

鑒于 NO2柱濃度月變化具有顯著年度周期性變化,本文僅給出2014年的月分布以反應月度空間變化（圖2）.1、12月NO2高濃度區分布廣泛,四、五級高值幾乎覆蓋了整個山東半島,這與統計數據相對應；2、3月高濃度范圍大幅縮小,煙臺、威海等沿海城市出現一、二級低值,山東西北及西南仍處于高濃度水平；4月高濃度范圍進一步縮??；5～9月山東出現大范圍一、二級低濃度區,四、五級高濃度主要集中在淄博、濟南為中心的小范圍區域；10月四、五級高濃度范圍擴大,一、二級低值范圍縮小,西部大范圍區域處于三級水平；11月四、五級高值區進一步擴大,覆蓋了山東中西部廣大區域.

2.2山東省對流層 NO2柱濃度的季節變化

圖3　2005～2014年山東省對流層 NO2季節變化特征Fig.3　Seasonal average NO2column density change ofShandong during 2005～2014

圖3給出了山東省4個季節（冬季： 12、1、 2月；春季： 3、4、5月；夏季： 6、7、8月；秋季： 9、10、11月）的10年變化趨勢.四季對流層NO2濃度水平為：冬季＞秋季＞春季＞夏季.冬季NO2濃度波動異常劇烈,增幅顯著,為453.04×1013mole/cm2；2009～2011年呈線性顯著增長,并達到峰值；2012、2014兩年都有大幅下降趨勢.秋季變化較為平穩,增幅最小,為 128.26×1013mole/cm2；在2008、2014年有拐點變化,這與國家的治理及限排政策有關.春、夏波動較小,增幅分別為316.12× 1013mole/cm2和250.17×1013mole/cm2.

鑒于 NO2柱濃度季變化具有顯著年度周期性變化,僅給出2014年的季分布以反應季度空間變化（圖 4）.春季沿海城市處于二級水平,中西部處于三級水平,以淄博為中心的周邊地區濃度最高；夏季大部分地區處于一、二級水平,以淄博、濟南、聊城為中心的經濟發達地區濃度較高；秋季高濃度分布范圍擴大,位于中西部大范圍地區；冬季大部分地區 NO2濃度處于四、五級的高濃度水平,從西到東,濃度呈遞增趨勢.

圖4　2014年山東省對流層NO2季均柱濃度分布（1013mole/cm2）Fig.4　Seasonal average NO2column density distributions of Shandong in 2014 （1013mole/cm2）

2.3山東省對流層NO2柱濃度的年變化

圖5　2005～2014年山東省NO2柱濃度年均值變化趨勢Fig.5　Annual average NO2column density change of Shandong during 2005～2014

表1　2009～2013年山東省氮氧化物排放量統計［22-26］（萬t）Table 1　NOxemissions statistics of Shandong during 2009～2013［20-26］（million tons）

由山東省對流層NO2柱濃度10年年均變化（圖5）可知：對流層NO2柱濃度波動較大,10年柱濃度年均值增幅為 28.5%.2005年濃度最低,為1006.07×1013mole/cm2；2011年最高,為 1733.62× 1013mole/cm2. 2005～2009年濃度波動較小,緩慢升高.2010、2011年升幅較大,2012年有較大幅度下降,2013年與 2012年持平,2014年大幅下降,達到2009年的濃度水平.本文統計所得的年均值, 與 2009～2013年山東省環境統計數據所提供的廢氣中氮氧化物排放量具有很好的一致性（表1）.

由山東省對流層NO2柱濃度10年時空變化（圖6）可知：1）2005～2009年,山東東部處于二級較低濃度水平,中西部大范圍區域三級占主導,四、五級僅出現在淄博、濟南、濟寧等經濟發達的內陸城市；2010～2012年,四、五級高值范圍顯著擴大,中西部大范圍地區處于高濃度水平,尤以2011年最為嚴重；2013～2014年,四、五級高值范圍呈逐步縮小趨勢,2014年廣大中西部地區三級已經占主導.2）煙臺、威海、青島、日照等沿海城市濃度低,淄博、濟南、濟寧等內陸經濟發達城市濃度高,整體呈東低西高的趨勢.

圖6　2005～2014年山東省對流層NO2柱濃度年均變化（1013mole/cm2）Fig.6　Annual average NO2column density distributions of Shandong during 2005～2014 （1013mole/cm2）

2.4山東省各地市對流層 NO2柱濃度的時空變化

山東省17個地級市中,對流層NO2柱濃度較低的是沿海城市,威海、煙臺、青島、日照,其中威海每年都處于全省最低水平；濃度較高的為淄博、萊蕪、濟南、濟寧等內陸城市,工業化程度較高、經濟發達且污染物擴散條件不利,其中淄博是山東省濃度最高的城市,其濃度水平約是沿海城市的2倍.淄博是山東省的一個重工業城市,有很多煉鋼、制藥、化工、建陶等高能耗高排放的產業.

10年來山東各地級市NO2柱濃度的變化趨勢相似,2010年有一定程度的升高,2011年達到一個峰值,2012年稍有降低,2014年減幅較大.

表2　2005～2014年山東省各市對流層NO2柱濃度變化（1013mole/cm2）Table 2　The changes of annual average column density for each city of Shandong during 2005～2014 （1013mole/cm2）

2.5山東省對流層NO2垂直柱濃度的影響因素

大氣污染物濃度分布特征除了與污染源分布及源強有直接關系外, 還與氣象條件密切相關［27］.本文針對山東省經濟、農業大省的特點,從氣象條件、經濟發展及產業布局、機動車尾氣排放和農業秸稈焚燒等四個方面,分析山東省對流層NO2的來源.

2.5.1氣象條件以往有較多工作討論了大氣污染物濃度與氣象條件的關系［28-32］,發現風向、風速、降水等氣象要素對大氣污染物有一定制約關系, 但并非簡單的線性關系.本文主要從風向和降水兩個方面進行探討.

風向： 影響對流層大氣 NO2擴散的氣象因子,主導著大氣NO2擴散的方向.根據中國氣象科學數據共享服務網［33］所提供的 1971～2000年山東省29個站點月風向頻次數據（圖7）可知,山東省春、夏季主導南風、東南、西南風,秋季南風、北風均較多,冬季主導北風、西北風.因此,春、夏季山東主要受位于南部污染源排放的影響；冬季山東西部主要受來自河北方向的污染影響,河北南部石家莊-邢臺-邯鄲屬重工業區,對冬季山東西部的輸入有較大貢獻.

圖7　1979～2000年山東省四季風向頻率Fig.7　Frequency diagram of wind direction for seasons of Shandong during 1979～2000

降水：對空氣質量的影響,主要體現在對污染物的清除和沖刷作用［34］.根據中國氣象科學數據共享服務網所提供的山東省 35個站點 2005～2013年累年月降水量［35］（圖8）資料可知：山東省四季降水量分布極為不均衡,冬季降水量極少,約占全年降水量的4%；夏季很多,約占全年的63%.統計分析了 2005～2013年山東省月降水量與對流層NO2柱濃度月均值的相關性,發現兩者之間具有較高的負相關關系,最高為 2005年達到-72.4%,最低為2013年,也有-49.3%.由此可以看出降水量對NO2濃度具有一定的負影響,所以山東省在多雨的夏季對流層 NO2垂直柱濃度顯著下降.

圖8　2005～2013年山東省累年月降水量統計Fig.8　Monthly precipitation statistics of Shandong during 2005～2013

2.5.2經濟發展及產業布局生產總值是衡量一個地區的整體經濟水平最重要的指標,本文分析國家統計局所提供的山東省生產總值數據［13］（圖9）發現：2005～2013年間山東省生產總值逐年增加,對NO2濃度貢獻最大的第二產業也是逐年增加.將 2005～2013年山東省第二產業生產總值與對流層NO2柱濃度年均值進行相關性分析,相關系數高達91.9%.證明了山東對流層NO2柱濃度中工業排放比重較大.

山東省經濟長期依賴高能耗、髙污染、高排放行業的發展,能源供應以大量消耗煤炭的火力發電為主,重化工業在產業結構中占據主導地位,均導致山東省氮排放量居高不下.2009～2013年山東省環境統計數據表明工業排放氮氧化物有較大的增幅（表1）,其中電力、熱力的生產和供應業排放量最大,約占工業排放總量的60%左右［22-26］.針對上述統計數據,山東省2013～2020年大氣污染防治規劃中制訂了相應氮氧化物治理及減排方案,同時也積極調整優化能源及產業機構［36］.

圖9　2005～2013年山東省生產總值及各產業總值統計Fig.9　GDP and various industries statistics of Shandong during 2005～2013

2.5.3機動車尾氣排放機動車尾氣排放是NO2的主要人為來源之一,機動車的擁有量是影響其尾氣排放量的重要因素.目前,汽車的擁有量持續增多,大量的汽車尾氣排放到空氣中,大大增加了對流層NO2的濃度［37］.山東省機動車保有量大且增速快.2012年,全省機動車保有量2323萬輛,機動車氮氧化物排放量46.87萬t,占全省氮氧化物排放量的 27%（表 1）.其中,黃標車污染嚴重.2012年,全省黃標車80多萬輛,僅占汽車保有量的 7%,但氮氧化物排放量卻占機動車排放量的 70%多.淘汰高污染黃標車是機動車污染防治的重點［36］.

2.5.4農業秸稈焚燒山東是中國的農業大省,農業增加值長期穩居中國第一位.夏、秋兩季農作物收割時,秸稈焚燒向空氣中釋放大量氣態污染物,給環境空氣造成很大污染［38］.環境保護部據衛星遙感監測數據統計和各地報告的現場巡查檢查結果顯示：2013、2014年山東的秸稈焚燒火點個數及強度僅次于河南、安徽兩省,且2014年較2013年同比減少358個,減幅為60.88%［39］.故認為秸稈焚燒是山東省對流層 NO2濃度較高的一個重要人為源,秸稈禁燒工作力度加大是2014年NO2柱濃度降低的一個因素.

3　結論

3.1近 10年山東省對流層NO2柱濃度波動較大,10年柱濃度年均值增幅為28.5%；2005年濃度最低,2005～2009年濃度波動較??；2010、2011年升幅較大,2011年達到最大值；2012年有較大幅度下降,2013年與2012年持平,2014年大幅下降,達到2009年的濃度水平.

3.2近10年山東省對流層 NO2柱濃度空間變化特征為：2005～2009年,四、五級高值僅出現在淄博、濟南、濟寧等經濟發達的內陸城市；2010～2012年,四、五級高值范圍顯著擴大至中西部大范圍地區,尤以2011年最為嚴重；2013～2014 年,四、五級高值范圍呈逐步縮小趨勢,2014年廣大中西部地區已經處于三級水平.煙臺、威海、青島、日照等沿海城市濃度低,淄博、濟南、濟寧等內陸經濟發達城市濃度高,整體呈東低西高的趨勢.

3.3山東省對流層NO2柱濃度有顯著的月、季變化特征：一年中NO2最低值出現在夏季的7、8 月,最高值出現在冬季的 1、12月. 四季對流層NO2濃度水平為：冬季＞秋季＞春季＞夏季.

3.4山東夏季降水量大,其濕沉降對 NO2的濃度降低具有很大作用,與NO2濃度有很好的負相關關系.近10年山東省地區生產總值不斷攀升、機動車保有量大且增幅快、秸稈焚燒火點個數多,通過相關分析、排放統計數據作證等方法,證明這些人為來源是山東省近10年來對流層NO2變化的根本影響因素.

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［26］ 山東省環境保護廳. 2013年山東省環境統計數據［EB/OL］ . （2014-7-28）［2014-10-28］ .http：//zlc.sdein.gov.cn/hjtj/201407/t2 0140728_261497.html.

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致謝：本文研究所用OMI數據NO2對流層柱濃度產品是由TEMIS提供,風速、風向、降水量等氣象數據由中國氣象局國家氣象信息中心提供,山東省的人口、生產總值、機動車保有量等統計數據由國家統計局和山東省統計局提供,環境排放數據由山東省環境保護廳提供,在此一并表示感謝.

Spatial-temporal change of tropospheric NO2column density and its impact factors over Shandong province during 2005～2014.

ZHOU Chun-yan1, LI Qing1, HE Ying-xia2*, WANG Zhong-ting1, CHEN Hui1, ZHANG Li-juan1, MAO Hui-qin1, YU Chao3（1.Satellite Environmental Center, Ministry of Environmental Protection of the People's Republic of China, Beijing 100094, China；2.Linyi Environmental Monitoring Station, Linyi 276000, China；3.State Key Laboratory of Remote Sensing Science, Institute of Remote Sensing and Digital Earth, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100101, China）.

China Environmental Science, 2015,35（8）：2281～2290

Based on satellite derived NO2column data from OMI, we analysed the characteristics of spatial and temporal distribution of tropospheric NO2column density and its impact factors over Shandong province for 2005～2014. Results demonstrate： Tropospheric NO2column density had a large fluctuation on the temporal scale, increased at the rate of 28.5%, with the highest column density in the year 2011； The spatial distribution of tropospheric NO2column density also had significant changes, with variation of the highest value areas, regions with the fourth and fifth level values had extended to a wide range of the central and western part of Shandong province during 2010～2012, which only appeared in developed inland cities during 2005～2009, but narrowed again during 2013～2014； Precipitation had a highly negative correlation with NO2concentrations, for the reason of atmospheric wet deposition. Through analyzing the significant increasement of regional gross domestic product （GDP）, the large and rapid increasement of vehicle ownership and the significant straw burning in Shandong province during 2005～2014, the change of NO2columns can be attributed to these anthropogenic sources.

tropospheric NO2column density；OMI；satellite remote sensing monitoring；spatial-temporal change；impact factors

X87

A

1000-6923（2015）08-2281-10

2015-01-20

環保公益性行業科研專項項目（201309011）

* 責任作者, 高級工程師, hyx3598@yeah.net

周春艷（1981-）,女,山東臨沂人,博士,高工,主要從事大氣環境遙感研究.發表論文10余篇.