不同基質濃度下SBR 進水方式對厭氧氨氧化的影響

曹天昊,王淑瑩,苗　蕾,李忠明,彭永臻 （北京工業大學,北京市水質科學與水環境恢復工程重點實驗室,北京100124）

不同基質濃度下SBR 進水方式對厭氧氨氧化的影響

曹天昊,王淑瑩*,苗蕾,李忠明,彭永臻 （北京工業大學,北京市水質科學與水環境恢復工程重點實驗室,北京100124）

采用厭氧SBR反應器,分別以配水培養和以實際晚期垃圾滲濾液培養的厭氧氨氧化菌為研究對象,考察了不同基質濃度下,SBR改進式連續進水方式與一次性進水方式對厭氧氨氧化工藝運行性能的影響.結果表明,當處理人工配水時,在中低進水濃度下（NO2--N≤400mg/L）,與改進式連續進水方式相比,宜采用一次性進水方式運行；在高進水濃度下（NO2--N≥400mg/L）改進式連續進水方式比一次性進水方式優勢明顯,特別是在 5h改進式連續進水方式下,平均比污泥脫氮速率增加至 39.11mgN/（gVSS·h）,相比一次進水方式效率提高 40%.當處理進水NO2--N濃度為（300±20）mg/L的實際晚期垃圾滲濾液時, 5h改進式連續進水的SBR比污泥脫氮速率最高.由于晚期滲濾液較配水成分復雜,使得厭氧氨氧化菌面臨有機物和有害物質的影響,其厭氧氨氧化的反應速率低于同等基質濃度配水條件下的厭氧氨氧化反應速率.

厭氧氨氧化；進水方式；SBR；基質濃度；垃圾滲濾液

隨著水體富營養化的日益嚴重,脫氮已經成為污水處理的重點.目前最常用的脫氮處理方法是傳統的硝化反硝化工藝［1-2］.傳統的硝化反硝化工藝在反硝化階段需要外加碳源,否則難以實現總氮去除達標［3-5］,因此處理成本較高.采用前置硝化反硝化工藝雖然能減少外碳源的添加量,但仍需外加碳源且脫氮效果不理想.此外,對于處理碳氮比較低的高氨氮廢水如垃圾滲濾液等,傳統的硝化反硝化工藝并不適用［6］.

近年來,厭氧氨氧化工藝由于其成本效益高、無需外加碳源等優點［7］,已經逐漸應用于處理高氨氮廢水［8-9］.厭氧氨氧化反應是在厭氧條件下,以NO2--N為電子受體, NH4+-N為電子供體,厭氧氨氧化菌將NH4+-N和NO2--N轉化為氮氣和NO3--N［10］.反應見式（1）［11］.然而,厭氧氨氧化菌會受到許多因素的影響使其活性降低,如溫度、溶解氧、pH值、基質濃度、游離氨、亞硝酸鹽抑制作用、鹽度、磷酸鹽、Fe2+以及有機物等等［12-19］.

目前大多采用連續流反應器（如UASB）來研究厭氧氨氧化反應［8,13-14］.但連續流反應器容易造成厭氧氨氧化菌的流失,而SBR反應器具有構造簡單、操作靈活、抗沖擊負荷等優勢［20］.由于其間歇排水的運行方式,更對污泥有良好的截留能力,可以避免厭氧氨氧化菌的流失.然而較高的進水NO2--N濃度會對厭氧氨氧化菌產生抑制作用,有研究表明,當反應器內NO2--N的濃度達到100mg/L時,即會對厭氧氨氧化菌產生抑制作用［21］,也有研究表明當厭氧氨氧化菌形成顆粒污泥后,半抑制常數能達到 400mg/L［22］.Carvajal-Arroyo等［23］認為當 NO2--N濃度超過 210mg/L時就會全部抑制厭氧氨氧化菌的活性.由此可見,當進水NO2--N濃度較高時,一次性進水方式會抑制厭氧氨氧化反應,從而降低厭氧氨氧化的反應速率.如何解決高濃度 NO2--N對厭氧氨氧化的抑制,從而提高反應負荷是研究的難點.

本試驗采用厭氧SBR反應器,分別以配水培養和處理實際晚期垃圾滲濾液的厭氧氨氧化菌為研究對象,考察了不同基質濃度下進水方式對厭氧氨氧化的影響.

1　材料與方法

1.1污泥和進水水質特征

以處理配水效果良好的厭氧氨氧化菌研究人工模擬廢水,形狀為絮體污泥.污泥濃度約為（3000±100）mg/L,SVI值為 120mL/g.試驗用水為模擬廢水［24］,其組成為：KH2PO410mg/L, CaCl2·2H2O 5.6mg/L,MgSO4·7H2O 300mg/L, KHCO31250mg/L. NH4+-N和 NO2--N分別用NH4Cl和NaNO2提供,濃度按需配制.微量元素濃縮液Ⅰ的組成為（g/L）：EDTA 5000mg/L,FeSO45000mg/L.微量元素濃縮液Ⅱ的組成為：EDTA 1000mg/L, H3BO414mg/L,MnCl2·4H2O 990mg/L, CuSO4·5H2O 250mg/L,ZnSO4·7H2O 430mg/L, NiCl2·6H2O 190mg/L,NaSeO4·10H2O 210mg/L, NaMoO4·2H2O 220mg/L.進水 pH 值控制在7.3±0.2.

以處理實際晚期垃圾滲濾液良好的厭氧氨氧化菌研究實際晚期垃圾滲濾液,形狀為絮體污泥加部分紅色顆粒污泥.污泥濃度為（3000±100）mg/L.所用的晚期垃圾滲濾液取自北京六里屯垃圾填埋場.晚期滲濾液的綜合水質特征見表1.

表1　晚期滲濾液水質特征Table 1　Characteristics of mature landfill leachate

1.2試驗設備

厭氧SBR由有機玻璃制成,有效容積為10L.內設攪拌裝置、溫控裝置和進水蠕動泵,攪拌速率為60r/min,溫度控制在 30℃±1℃,排水比控制在50%,其HRT為20h.進水分別采用一次性進水和改進式連續進水兩種方式,其中改進式連續進水的時間根據濃度的不同分別設定.采用一次性進水方式時,SBR按照反應期間一次性進水-攪拌-沉淀-排水-閑置的操作模式運行.采用改進式連續進水方式時,SBR按照反應期間連續進水（同時攪拌）-攪拌-沉淀-排水-閑置的操作模式運行.此外,為避免光照對厭氧氨氧化菌的抑制作用,SBR外覆黑色保溫材料,可以起到保溫和避光的作用.

1.3檢測分析方法

水樣分析項目中的COD濃度采用國家標準方法測定［26］；氨氮質量濃度采用納氏試劑分光光度法；硝酸鹽質量濃度采用麝香草酚分光光度法；亞硝酸鹽質量濃度采用N-（1-萘基）-乙二胺分光光度法；pH值及溫度采用德國WTW公司生產的pH計.

1.4計算公式

反應器理論的比污泥脫氮速率（NRR）可以用方程（2）計算：

其中： NRR為比污泥脫氮速率,mgN/（gVSS·h）；NH4+-Ninf為進水NH4+-N濃度,mg/L； NO2--Ninf為進水NO2--N 濃度,mg/L； NH4+-Neff為出水NH4+-N濃度,mg/L； NO2--Neff為出水NO2--N濃度,mg/L； MLVSS：混合液揮發性懸浮固體濃度,g/L.

反應器理論的氮負荷（NLR）可以用方程（3）計算：

其中： NLR：氮負荷,kg/（m3·d）； NH4+-Ninf為進水NH4+-N濃度,mg/L； NO2--Ninf為進水NO2--N濃度,mg/L.

1.5試驗方案

表2　人工配水條件不同基質濃度下進水方式對厭氧氨氧化反應影響的試驗方案Table 2　Experimental procedure under the condition of synthetic wastewater

首先采用人工配水,在進水 NO2--N 濃度為200mg/L、400mg/L以及600mg/L條件下,分別采用一次性進水方式（進水時間為 5min）和改進式連續進水方式（進水時間見表2）,通過對比反應時長來探究不同基質濃度下進水方式對厭氧氨氧化反應的影響.

隨后,針對實際晚期垃圾滲濾液,分別采用一次性進水（5min）和改進式連續進水（進水時間分別為4h、5h和6h）方式,通過對比反應時長來探討進水方式對厭氧氨氧化反應的影響.處理實際晚期垃圾滲濾液的厭氧氨氧化系統已經穩定運行了200d,進水NO2--N濃度維持在300mg/L左右.因此,在本試驗中,進水濃度依舊維持在300mg/L左右.

2　結果與討論

2.1配水條件下不同進水方式對厭氧氨氧化的影響

2.1.1中低基質濃度條件下不同進水方式對厭氧氨氧化的影響為了探討中低基質濃度條件下,進水方式對厭氧氨氧化的影響,從而確定其最優進水方式,采用表2中序號1的實驗方案.實驗結果如圖 1（a）所示.在一次性進水方式下,厭氧氨氧化反應時間最短,僅需180min.1.5h連續進水和3h連續進水方式下,厭氧氨氧化反應時間均為210min,這是因為進水濃度尚未對厭氧氨氧化污泥產生抑制作用,其反應時間受進水基質濃度影響.其中時間,一次性進水氮負荷（NLR）為1.408kg/ （m3·d）,平均比污泥脫氮速率（NRR）為 39.11mgN/ （gVSS·h）；1.5h和3h改進式連續進水的NLR均為1.206kg/（m3·d）,平均NRR均為23.47mgN/ （gVSS·h）.由于一次性進水混合后的NO2--N濃度僅為 100mg/L,且試驗所取的厭氧氨氧化污泥已適應200mg/L的NO2--N濃度,故此時NO2--N的濃度對厭氧氨氧化菌產生抑制作用較小.而一次性進水方式可以在反應器里產生較大的反應推動力,加快了反應速率,從而使得反應在最短的時間里結束.因此,在基質濃度為 200mg/L時,選用一次性進水方式可以使反應的效率最高.

之后采用“表2中序號2的實驗方案.實驗結果如圖1（b）所示.當采用一次性進水方式時,厭氧氨氧化的反應時間最短,為420min；采用6h和7h改進式連續進水方式時,厭氧氨氧化的反應時間均為480min.其中,一次性進水方式的NLR為1.2kg/（m3·d）,平均NRR為33.52mgN/（gVSS·h）；6h和7h改進式連續進水的NLR均為1.05kg/（m3·d）,平均NRR均為29.33mgN/（gVSS·h）.

這表明,在一次性進水的條件下,盡管進水混合后NO2--N的濃度為200mg/L,但仍不足以完全抑制厭氧氨氧化菌的活性,同時相對于6h、7h改進式連續進水,一次性進水的反應推動力大,故反應時間最短.但反應時間僅縮短 1h,由此可見,隨著進水NO2--N濃度的逐步提高,NO2--N的抑制作用逐漸增強,改進式連續進水方式逐漸體現出優勢.

圖1　中低基質濃度下不同進水方式厭氧氨氧化反應效果對比Fig.1　Performance of anammox under the low and medium substrate concentrations

2.1.2高基質濃度條件下不同進水方式對厭氧氨氧化的影響由中低基質濃度試驗可知,隨著進水NO2--N濃度的逐漸提高,連續進水已經逐漸體現出其優勢.為了提高反應器的處理負荷,探討高基質濃度下進水方式對厭氧氨氧化反應的影響,試驗采取“材料與方法”部分的表2中序號3的實驗方案.實驗結果如圖2和圖3所示.

圖2　高基質濃度下不同改進式連續進水時間厭氧氨氧化反應效果的對比Fig.2　Performance of anammox under the high substrate concentrations

從圖可知,改進式連續進水的時間為 4h和7h時,厭氧氨氧化反應時長均為 600min,改進式連續進水的時間為5h和6h時,厭氧氨氧化的反應時長僅為540min.在4h改進式連續進水方式時,由于進水混合后的 NO2--N濃度較高,在第240min時達到了最高值198mg/L,對厭氧氨氧化菌產生了一定的抑制作用,使得厭氧氨氧化反應的時間較長.而 7h改進式連續進水方式時,由于進水混合后的NO2--N濃度相對于 4h、5h、6h改進式連續進水時的較低,混合后的 NO2--N濃度僅為86mg/L,不足以對厭氧氨氧化菌產生抑制作用,并且較低的 NO2--N濃度使得反應推動力減小,從而造成了厭氧氨氧化反應時間較長.5h 和6h改進式連續進水的反應時長沒有很大的差別,可能是因為反應推動力和 NO2--N的抑制作用的綜合影響.當采用5h和6h改進式連續進水時,進水混合后的NO2--N濃度分別在第300min和第360min達到了最高的132mg/L和122mg/L.對比發現,6h改進式連續進水對厭氧氨氧化菌的抑制作用較小,然而反應推動力同樣較小.考慮到節省能耗,5h為最優的連續進水時間.

從圖3可知,一次性進水方式下厭氧氨氧化反應所需反應時間最長,為900min,而5h改進式連續進水方式下僅需要 540min.其中,一次性進水方式和 5h改進式連續進水的 NLR分別為0.84kg/（m3·d）和1.41kg/（m3·d）,平均NRR分別為23.47mgN/（gVSS·h）和 39.11mgN/（gVSS·h）.這是由于進水 NO2--N的濃度較高,一次性進水使得混合后的NO2--N濃度達到了288mg/L,對厭氧氨氧化菌產生了較強的抑制作用,厭氧氨氧化菌的活性受到很大抑制,抑制作用大于推動力作用,從而大大降低了反應速率.由此可知,當進水基質濃度較高時,綜合考慮 NO2--N 對厭氧氨氧化菌的抑制作用以及反應推動力,改進式連續進水具有優勢.

圖3　高基質濃度下一次性進水和5h連續進水厭氧氨氧化反應效果的對比Fig.3　Comparison of anammox performance between feeding in 5min and continuous feeding in 5h under the high substrate concentration

此外,由圖3可見,當采用一次性進水方式時, 前480min的平均NRR比較低,僅為 4.71mgN/ （gVSS·h）,此時NO2--N對厭氧氨氧化菌的抑制作用較大.從第480min到第660min,平均NRR大幅增加至14.11mgN/（gVSS·h）,且第480min時反應器內混合的NO2--N濃度為215mg/L,表明隨著厭氧氨氧化菌的抑制作用逐漸減小,平均NRR隨之增大.從第660min直至反應結束的第900min內,平均NRR仍在增加,達到了26.25mgN/（gVSS·h）,且第660min時反應器內混合的NO2--N濃度為147mg/L,表明NO2--N濃度是影響厭氧氨氧化菌活性的主導因素.由此可知,當反應器內混合NO2--N濃度超過200mg/L時, NO2--N對厭氧氨氧化菌的抑制作用較大,使得反應器內的平均NRR較低；隨著NO2--N濃度的降低,抑制作用逐漸減小,當反應器混合 NO2--N 濃度降低到150mg/L左右時,其對應的平均NRR最高,能夠達到26.25mgN/（gVSS·h）.

2.2處理晚期滲濾液時不同進水方式對厭氧氨氧化的影響

2.2.1不同連續進水時間對厭氧氨氧化的影響由于SBR一直采用的是5h改進式連續進水方式運行,因此,首先對這種進水方式進行了全周期的試驗研究.其對厭氧氨氧化反應的影響如圖4所示.反應過程中,SBR反應器中的 NH4+-N和NO2--N 最高濃度為進水后的 66,81mg/L.此時, NO2--N濃度在整個周期中達到最高值（81mg/L）,低于文獻報道的 100mg/L［21］,因此并沒有對厭氧氨氧化菌產生明顯的抑制作用.進水期間,由于SBR內NO2--N濃度尚不足以對厭氧氨氧化菌產生抑制,因此伴隨著連續進水,SBR內也同步進行著厭氧氨氧化反應.完成進水后,NH4+-N和NO2--N濃度開始逐漸降低,直至第19h時反應結束.其 NLR為 0.28kg/（m3·d）,平均 NRR為8.93mgN/（gVSS·h）.

5h改進式連續進水時,19h后反應結束.隨后將SBR的進水時間改為6h,并進行全周期監測.其對厭氧氨氧化反應的影響如圖 4所示.從圖 4看出,隨著反應器的不斷進水,SBR內的NH4+-N 和NO2--N濃度逐漸增加,直至第6h進水完成后, NH4+-N和 NO2--N的濃度分別達到最大值,為68mg/L和76mg/L. SBR中最高的NO2--N濃度尚不足以對厭氧氨氧化菌產生明顯的抑制作用,進完水后SBR中NH4+-N和NO2--N出現下降,直至第21h反應結束.

采用6h改進式連續進水方式時,SBR的反應周期延長至21h, NLR為0.25kg/（m3·d）,平均NRR 為7.76mgN/（gVSS·h）,均低于5h連續進水方式.其反應時間比5h改進式連續進水延長了2h.由于在此濃度下厭氧氨氧化菌不會受到明顯抑制,因此反應推動力決定了反應時間.6h改進式連續進水方式下,其反應推動力較小,平均脫氮速率較低,使得反應時間較長.

圖4　不同連續進水時間對厭氧氨氧化反應效果及pH值變化Fig.4　pH variations of Anammox under different continuous feeding modes

保持SBR的進水濃度不變,將進水時間縮短到4h,對SBR進行全周期監測.其對厭氧氨氧化反應的影響如圖4所示.由圖4可知,進水后SBR 內 NH4+-N和 NO2--N的濃度分別達到最高的83mg/L和 92mg/L,反應時間為 20h,NLR為0.26kg/（m3·d）,平均NRR為8.08mgN/（gVSS·h）,均低于5h改進式連續進水方式.相比于5h改進式連續進水方式,盡管4h改進式連續進水方式下的反應推動力較大,但隨著反應器內 NO2--N濃度的增加,厭氧氨氧化菌開始逐漸受到抑制,影響了脫氮速率.因此,在反應推動力和抑制作用的綜合影響下,其反應時間相比5h時,延長了1個小時.然而相比于 6h時,4h下的反應時間又縮短了 1小時,這表明,盡管厭氧氨氧化菌在反應器內基質濃度較高時開始受到抑制作用,但相對于6h改進式連續進水,反應推動力仍占主導作用.

通過對比4h、5h以及6h改進式連續進水方式下的反應時間,可以看出5h改進式連續進水方式下的反應時間最短,脫氮速率最高,這表明在 5h連續進水方式下,厭氧氨氧化反應推動力和抑制作用達到了最均衡狀態,從而使得反應時間最短. 2.2.2一次性進水方式對厭氧氨氧化的影響采用連續進水方式是為了最大程度的避免一次性進水后,反應器內過高濃度的 NO2--N對厭氧氨氧化菌產生的抑制作用.通過以上的試驗表明,5h改進式連續進水方式對厭氧氨氧化反應更有利.為了探究一次性進水方式下,厭氧氨氧化反應的運行效果,試驗繼續保持進水 NH4+-N和NO2--N濃度不變,采取一次性進水方式進水（即5min內進完水）,對SBR進行全周期監測.由圖5可知,由于采用一次性進水方式進水,進完水后SBR內NH4+-N和NO2--N的濃度達到最大,分別為87mg/L和103mg/L.而SBR內的pH值也出現較大幅度的下降,從最初的8.03迅速下降到7.75左右,進完水后pH值仍出現小幅度下降,隨后才緩慢上升.pH值的較大幅度變化,使得厭氧氨氧化菌的活性受到了一定的抑制,這對于厭氧氨氧化反應較為不利,同時SBR內的NO2--N已經對厭氧氨氧化產生抑制作用.反應進行到第20h時,厭氧氨氧化反應結束.一次性進水方式下,NLR 為0.26kg/（m3·d）,平均NRR為8.35mgN/（gVSS·h）,同樣低于5h改進式連續進水方式.

相比于5h改進式連續進水,一次性進水方式下的反應時間多了 1h.這表明,在進水基質濃度較高時,采用連續進水可以降低 NO2--N對厭氧氨氧化菌產生的抑制作用.同時由于連續進水能夠使SBR反應器內的pH值波動較小,維持在合適的范圍,對厭氧氨氧化反應比較有利.同時由反應時間僅多一個小時可以看出,在該基質濃度下,厭氧氨氧化菌尚未受到強烈的抑制作用,反應推動力仍然起著主導作用.因此,在避免厭氧氨氧化菌受到明顯抑制的前提下,最大程度地提高反應器內的反應推動力,是提高厭氧氨氧化反應效率的最佳途徑.當處理實際晚期垃圾滲濾時,隨著進水基質濃度不斷提高,連續進水方式將逐漸體現出優勢.

圖5　實際晚期滲濾液5h改進式連續進水和一次性進水方式厭氧氨氧化反應效果的對比Fig.5　Comparison of Anammox performance between feeding in 5min and continuous feeding in 5h when treating mature landfill leachate

3　結論

3.1本試驗采用厭氧 SBR反應器,分別以配水培養和以處理實際晚期垃圾滲濾液的厭氧氨氧化菌為研究對象,考察了不同基質濃度下,不同進水方式對厭氧氨氧化反應的影響.當處理人工配水時,在中低進水濃度下（NO2--N≤400mg/L）,一次進水方式由于反應推動力大,同時 NO2--N 對厭氧氨氧化菌抑制作用較小,宜采用一次性進水方式運行；在高進水濃度下（NO2--N≥400mg/L）,由于較高的NO2--N抑制了系統中厭氧氨氧化菌的活性,改進式連續進水方式優勢明顯,在連續進水5小時的條件下,平均比污泥脫氮速率增加至39.11mgN/（gVSS·h）,相比一次進水效率提高40%.

3.2當處理進水NO2--N濃度為300±20mg/L的實際晚期垃圾滲濾液時,相比于一次性進水、4h 和6h改進式連續進水方式,宜采用5h改進式連續進水方式運行,不僅可以減少 NO2--N 對厭氧氨氧化菌的抑制作用,同時提高了反應推動力.使得SBR中的比污泥脫氮速率最高.

3.3將配水條件下和處理實際晚期垃圾滲濾液條件下的兩組試驗進行對比發現,在處理實際晚期垃圾滲濾液時,厭氧氨氧化的反應速率低于同等基質濃度配水條件下的厭氧氨氧化反應速率.

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Influence of feeding modes on anammox under different influent substrate concentration in SBR.

CAO Tian-hao, WANG Shu-ying*, Miao Lei, Li Zhong-ming, PENG Yong-zhen （Key laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China）.

China Environmental Science, 2015,35（8）：2334～2341

Different feeding modes with different influent substrate concentration were investigated using anaerobic SBR, with the conditions of synthetic wastewater and real mature landfill leachate, respectively. The results showed that when treating low concentration of synthetic wastewater （NO2--N≤400mg/L）, the feeding mode of 5min was a better choice for Anammox. When treating high concentration of synthetic wastewater （NO2--N≥400mg/L）, the continuous feeding mode of 5h was the best choice for Anammox. Under the continuous feeding mode of 5h, the average nitrogen removal rate （ANRR） increased to 39.11mgN/（gVSS·h） and enhanced by 40% comparing with the feeding mode of 5min.When treating the real mature landfill leachate with nitrite concentration of 300±20mg/L, ANRR of 5h was maximum comparing with other feeding modes. Because of the mature landfill leachate contained a little of biodegradable organics and lots of hazardous substances, the ANRR of treating mature landfill leachate was lower than that of treating synthetic wastewater.

anammox；feeding modes；SBR；substrate concentration；landfill leachate

X703.1

A

1000-6923（2015）08-2334-08

2014-12-10

國家自然科學基金 （51478013）；科研基地建設—科技創新平臺

* 責任作者, 教授, wsy@bjut.edu.cn

曹天昊（1991-）,男,天津人,北京工業大學碩士研究生,主要從事污水生物處理理論與應用研究.