蘭州某鋼廠周邊土壤中磁化率積累速率研究

呂玉甲，戴　霜，2*，張有賢，2，栗澤苑，丁　雷（.蘭州大學資源環(huán)境學院，甘肅 蘭州 730000；2.蘭州大學西部環(huán)境教育部重點實驗室，甘肅 蘭州 730000）

蘭州某鋼廠周邊土壤中磁化率積累速率研究

呂玉甲1，戴霜1，2*，張有賢1，2，栗澤苑1，丁雷1（1.蘭州大學資源環(huán)境學院，甘肅 蘭州 730000；2.蘭州大學西部環(huán)境教育部重點實驗室，甘肅 蘭州 730000）

為了尋找一種簡便快捷的積累速率的研究方法，通過對蘭州某鋼廠近地表土壤進行高密度分層采樣和磁化率測量，發(fā)現(xiàn)各土層磁化率值隨著采樣深度的逐漸增加而迅速減小，并且這種關系可以用可靠度很高的方程式來定量描述.在此基礎上，通過對該方程式積分處理，計算了土層中磁化率的新增積累量，然后結合鋼廠的排污年限計算了磁化率在各土層中的積累速率.結果表明磁化率值在1cm以上的土層中富集程度較高，約占整個土層新增磁化率總積累量的70.24%～97.56%；1cm深度以下土層中磁化率值的變化幅度較小；各采樣點新增磁化率總積累速率分別為6.5472×10-8m3/（kg·a），40.4178×10-8m3/（kg·a），49.7683×10-8m3/（kg·a），31.8679×10-8m3/（kg·a），且地表1cm以上土層的積累速率最大，向下直至5cm迅速變小.同時發(fā)現(xiàn)下風向的積累速率約為上風向的4.87～7.60倍.因此，利用土層磁化率值縱向變化規(guī)律來計算積累速率的方法是可行、可信的，可以反映土壤中重金屬的動態(tài)積累過程.

磁化率；重金屬；積累速率；土壤污染；鋼廠

鋼鐵廠在生產(chǎn)過程中排放的污染物會對周邊的環(huán)境造成較大的危害，特別是重金屬污染物會通過大氣沉降等方式富集在土壤表層，并在雨水下滲等作用下逐漸遷移至土層較深處，從而導致土壤質(zhì)量嚴重受損，并對當?shù)氐纳鷳B(tài)環(huán)境造成較大破壞.研究重金屬在土壤中的分布和動態(tài)積累過程，對于認識土壤重金屬污染和環(huán)境修復具有重要意義.目前，國內(nèi)外已有許多針對鋼廠周邊土壤重金屬污染監(jiān)測及治理方面研究成果.但是這些研究主要集中在土壤重金屬污染的空間分布［1］、遷移規(guī)律［2］及污染評估［3］等方面.而重金屬在土壤中積累速率的相關報道較少.王國梁等［4］曾采用空間序列代替時間序列的方法研究了土壤中不同重金屬隨著作物種植年限增加而變化的過程和發(fā)展趨勢.Rohit等［5］以磚塊為載體研究了自1910年以后印度阿格拉地區(qū)土壤中銅元素的積累變化過程.這些方法需要大量的監(jiān)測數(shù)據(jù)，且監(jiān)測周期較長.而我國環(huán)境監(jiān)測相對國外起步較晚，數(shù)據(jù)積累較少，特別是大中型鋼廠對周邊土壤環(huán)境影響的數(shù)據(jù)十分罕見.另外，依賴于化學分析的傳統(tǒng)方法在大面積布點、多層次采樣、快捷動態(tài)地監(jiān)測土壤重金屬污染狀況方面存在不足.因此，尋求簡便快捷的污染監(jiān)測手段，適合的研究對象，并結合已有的研究成果對重金屬積累速率的研究方法及思路進行優(yōu)化，對構建鋼廠對周邊環(huán)境污染的過程具有十分重要的意義.

環(huán)境磁學在重金屬污染研究方面具有簡便、快捷、經(jīng)濟、靈敏度高和非破壞性等特點［6-7］.磁化率是土壤中磁性礦物類型、含量、大小的實驗室表征參數(shù)［8-9］，是對土壤受重金屬污染狀況的總體反映.目前，國內(nèi)外有許多關于鋼廠排放物環(huán)境磁學效應的研究以及利用該方法代替?zhèn)鹘y(tǒng)化學分析方法來反映土壤中重金屬污染程度可行性的報道.倪劉建等［10］研究發(fā)現(xiàn)鋼廠工業(yè)燃煤、冶煉等過程釋放的氣態(tài)污染物、工業(yè)粉塵中磁性礦物和重金屬元素組合基本一致，這反映了土壤中Cu，F(xiàn)e，Pb，Mn和Zn等元素與磁性礦物具有類似的來源或地球化學行為.段雪梅等［11］通過研究鋼廠周邊受污染土壤的縱剖面之后，認為磁指標（χ，ARM和SIRM）與重金屬（Ni，Cu，F(xiàn)e，Pb，V和Zn）呈顯著相關關系.Lu等［12］在研究了杭州市“城郊污染梯度”之后，認為環(huán)境磁學可以作為一種替代方法監(jiān)測土壤中重金屬含量.閆倩等［13］之前在本研究的鋼廠周邊采樣，對比分析后發(fā)現(xiàn)，在 α=0.01的顯著性水平下，各重金屬含量和磁化率值之間呈十分顯著相關關系，相關系數(shù)分別為0.837（Pb），0.857（Zn），0.783（Cu），0.951（Fe），0.882（Mn），其據(jù)此提出用磁化率濃集因子（S）代替重金屬含量來評價土壤受污染程度.這表明磁化率指標可以在一定程度上代替重金屬含量，來反映土壤受污染程度.總之，近年來有很多利用磁化率來監(jiān)測土壤重金屬污染狀況可行性的研究，以及環(huán)境磁學應用于金屬元素在不同環(huán)境介質(zhì)中遷移擴散的研究成果［14-21］，都為本研究利用磁化率積累速率來反映重金屬動態(tài)積累過程提供了理論基礎.

本文所研鋼廠位于蘭州市東北郊一個小型盆地內(nèi).前人對該區(qū)域的研究表明土壤的磁化率值隨深度向下呈明顯的減小趨勢［13］，但沒有對這種變化趨勢進行進一步的分析.本文通過進一步的采樣分析，旨在建立磁化率隨深度變化的定量表達式，探討利用這種定量關系來描述污染物在土壤中分布的情況，并為積累速率的研究提供一種新的研究思路.

1　樣品采集及測定

鋼廠所在區(qū)域位于蘭州市東北方向約 25km處，年降水量為330mm左右.自2003年12月正式投產(chǎn)以來年產(chǎn)鋼鐵190余萬t、型材95萬t.廠區(qū)周邊均為荒地和農(nóng)田；無其他較大重金屬排放源；表層土為馬蘭黃土，土層結構和成分較為單一.

樣品全部來源于鋼廠周邊的山坡及殘存黃土梁峁上.考慮到該地區(qū)常年盛行東風，夏秋季以東南風為主，降水主要集中在夏秋兩季，在上風向設置采樣點A1，在下風向設置采樣點A2、A3、A4，具體見圖1.

每個采樣點的樣品采集深度為 15cm，采樣方法為刻槽采樣，0～1cm為不等間距采樣，分別將0～0.2cm、0.2～0.5cm及0.5～1cm的土層作為一個樣品；1～2cm以0.5cm為間距分別采樣；2～10cm以1cm為間距分別采樣；最后以 1cm為間距采集14～15cm.每個采樣點每次共采集14個樣品.土樣顏色自上而下逐漸由灰黑色變?yōu)橥咙S色.于2013 年4月份分別對A1、A2、A3及A4點進行了樣品采集，采得的樣品裝入密封袋帶回實驗室.樣品在實驗室中用烘箱烘干，然后用瑪瑙研缽研細后裝于2cm×2cm×2cm樣品盒（聚乙烯材質(zhì)）中以備檢測，稱重后利用英國 Bartington儀器公司生產(chǎn)的MS2磁化率儀測得樣品的低頻磁化率，最后通過計算可得樣品的質(zhì)量磁化率.

圖1　采樣布點（地形據(jù)文獻［13］修改）Fig.1　Sketch map showing the location of the steel plant and samples （landforms following reference［13］）

2　數(shù)據(jù)處理

2.1最小可靠度確定

線性、非線性回歸分析是科學研究中十分常用的數(shù)據(jù)統(tǒng)計方法，即利用最小二乘法的原理定量地描述一組數(shù)據(jù)中不同變量之間相互作用的變化關系.據(jù)此，若自變量的數(shù)值發(fā)生改變，則可給出因變量的預測值.但是僅僅給出預測值，在統(tǒng)計學上是沒有意義的，還必須給出某一顯著性水平α下的可靠度.當給定顯著性水平α時，其對應某一確定的Fα值.α一般取0.05或0.01，1-α表示數(shù)據(jù)的可靠度.若 F＜F0.05，則稱兩變量之間沒有明顯的關系，回歸方程不可信；若F0.01＞F＞F0.05，則稱變量之間有顯著關系；若 F＞F0.01，則稱兩變量之間有十分顯著的關系.

但是重金屬在土壤中的積累速率較為緩慢，影響因素較多，并且考慮到采樣、檢測等環(huán)節(jié)不可避免地存在誤差，所以顯著性水平α取0.01就顯得誤差較大.為進一步減小預測值與真實值之間的誤差，參考飲用水中金屬元素的檢測方法來確定最小可信度.

在利用分光光度法［22］檢測水中金屬元素含量時，若以5個標準液擬合所得的標準曲線的相關系數(shù)r≥0.999則認為預測值與真實值之間的誤差可以忽略不計.經(jīng)計算［23］，當r=0.999其顯著性水平α=0.000037955，可靠程度為99.9962%.雖然實驗室相較于野外環(huán)境具有更高的可控性，但是考慮到本文數(shù)據(jù)處理的實際需要，最小可靠程度最終確定為99.9999%.

2.2樣品擬合分析

圖2　各樣點樣品數(shù)據(jù)擬合曲線Fig.2　Sample data fitting curve

利用軟件 Orign8.0，對數(shù)據(jù)進行非線性回歸分析.分別用方程y=a-b· cx（1）及方程y=a（1-e-bx）c（2）對原始數(shù)據(jù)進行擬合處理（其中a、b、c為擬合參數(shù)），所得結果見圖2.通過相關系數(shù)來判斷，式（2）對各樣點樣品數(shù)據(jù)的擬合效果都要略優(yōu)于式（1），并且在兩種擬合方式中，下風向采樣點的擬合效果都要優(yōu)于上風向采樣點，各樣點的磁化率數(shù)據(jù)幾乎都分布在擬合曲線上，相關系數(shù)都大于0.995，A2點的相關系數(shù)甚至都大于0.999，而相比之下A1點則都小于0.99.這可能是由于A1點位于鋼廠的上風向位置不利于鋼廠排放的污染物沉降，且該地區(qū)降水主要集中在夏秋季節(jié)，強烈的下滲作用容易產(chǎn)生斷層等不均勻遷移現(xiàn)象，從而使其擬合效果較差.

利用 SPSS軟件，對回歸分析所得方程進行顯著性檢驗，主要信息見表1.其中，顯著性水平α 取 0.000001，其所對應的 F0.000001（3，11）為 50.63，其遠小于兩種擬合方程中A1點的F因子，當然更小于其他各點.因此各樣點擬合方程的可靠度都大于99.9999%.

綜上所述，式（1）及式（2）的可靠度都滿足統(tǒng)計學的要求，其曲線上的預測值可以代表土壤磁化率值的真實含量，這在一定程度上也反映了重金屬在土壤中縱向空間的分布情況.

表1　回歸分析參數(shù)及顯著性檢驗Table 1　Regression analysis parameters and significance test

2.3磁化率在土層中的累積

采樣區(qū)域土層中土樣的磁化率值隨深度呈明顯的指數(shù)分布，且可以用可靠度很高的方程式來定量描述，所以通過對該方程式進行積分處理來計算土層中磁化率的累積量（即橫、縱坐標及擬合曲線所圍的面積）是可行、可信的.

土層中新增磁化率累積量可用式（3）計算：

式中：Q為新增磁化率積累總量；h1、h2表示土層的不同深度；F（x）表示磁化率值隨土層深度變化的定量關系式，m為背景值，本文以各采樣點土層中14～15cm深度處的磁化率值為準.

雖然式（2）較式（1）具有更高的可靠度，但是由于其形式較為復雜，在利用 MATLAB處理時不易得到其原函數(shù)，也不利于后續(xù)的進一步處理，所以相比較而言式（1）具有更高的實用價值.所以本文以式（1）來計算新增磁化率積累量.推導過程如下：

表2　不同采樣點新增磁化率積累量（×10-8m3/kg）隨深度變化Table 2　Depth-dependent accumulation of magnetic susceptibility on the sampled sections （×10-8m3/kg）

利用式（4），以1cm為間隔分別求出0～5cm土層及整個土層（0～5cm）中新增磁化率累積量，計算結果詳見表2.另外由圖2和表2可知，A4點較A2點更接近鋼廠但其磁化率值卻小于A2點，這主要是由于采樣點的布置受到地形的限制，鋼廠位于河谷盆地內(nèi)，采樣點應盡量設置在當?shù)鼐用窕顒虞^少的山坡或者高地上，以避免汽車尾氣及礦渣等對于采樣點土壤的影響.A4位于一個比較狹窄的谷地，常年有風活動，可能對粉塵沉降有影響，因而A4的磁化率值比更遠處的A2低.

2.4磁化率值在土層中的累積速率

盡管在某些環(huán)境介質(zhì)（冰芯、湖泊和淺海沉積物）中重金屬元素在100a以上尺度的變化趨勢呈指數(shù)關系［24］.但是鋼廠排放的顆粒污染物經(jīng)過大氣沉降到達土壤表層，然后經(jīng)過降水下滲，土壤阻滯等作用逐漸縱向遷移至較深土層.以土壤作為介質(zhì)的縱向遷移是較為緩慢的，特別是當積累尺度較短時，可以將重金屬元素在土層的積累近似地視為一種線性積累的過程［25］.所研鋼廠正式投產(chǎn)時間較短，其所排放的污染物在周邊土壤中的積累也應滿足這種線性關系.即 Q=k·t，其中 Q為土層中新增磁化率積累總量；k為積累速率；t為積累時間.計算結果詳見表3.

表3　磁化率在土壤中的積累速率［×10-8m3/（kg·a）］Table 3　The accumulation rate of magnetic mineral inevery soil layer［×10-8m3/（kg·a）］

3　結果與討論

3.1磁化率隨土壤深度的變化

由圖3可知，各樣點樣品的磁化率值變化趨于一致.在5～15cm深度，磁化率值幾乎保持不變，平均值為 34.3×10-8～57.1×10-8m3/kg，代表了本地磁化率背景值.在1～5cm土層中，1cm處磁化率值是5cm處的1.13～1.71倍，說明在深度1～5cm土層中，隨著深度增大，磁化率值逐漸降低.而0～1cm土層中，表層土的磁化率值達到最大，為107×10-8～716×10-8m3/kg，但隨著深度的增加，磁化率值驟然減小，表層土約為5cm以下土層磁化率值的3.12～12.54倍；且該段土壤為灰黑色，與其下（深度5cm以下）棕黃色-土黃色土壤層顏色迥然不同，這種磁化率值和顏色的顯著差異說明磁性礦物主要富集在表層1cm的土層中.

圖3　各樣點樣品磁化率值隨深度變化趨勢Fig.3　Every point the sample magnetic susceptibility values with depth change trend

由表2可知，各采樣點0～1cm土層中新增磁化率 總 累積 量 達41.3911×10-8～420.7614× 10-8m3/kg，約占新增磁化率總累積量的 70.24%～97.56%，當土層深度大于1cm時，各土層（以1cm為間隔）中新增磁化率積累量變化較小，這也說明磁性礦物主要集中在1cm以上的土層中，并且該現(xiàn)象在下風向樣點中更為明顯.下風向樣點0～1cm土層中新增磁化率積累量占新增磁化率總累積量的比重平均為上風向樣點的1.36倍.這主要是因為 A1點位于上風向位置，不利于鋼廠排放的顆粒物沉降積累，在相同降雨強度的作用下，有較多磁性礦物遷移至土層較深處.

綜上所述，通過定性和定量的方法來研究磁化率值在土壤中的縱向變化情況，發(fā)現(xiàn)磁性礦物主要集中在地表1cm以上的土層中，這一研究結果與閆倩等［13］之前對該區(qū)域的研究結論有所區(qū)別，這主要是由于其是通過定性描述的方法來研究磁化率值在土壤中的變化情況，誤差較大；1～5cm深度的土層受鋼廠的干擾較小；5～15cm深度的土層基本不受干擾，代表了本地磁化率背景值.這種上高下低的分布模式與淋溶模式中污染物上低下高的分布明顯不同，說明土壤表層磁化率值較高不是自然因素的結果，而是由于鋼廠在生產(chǎn)過程中持續(xù)排放的污染物所造成的.

3.2土層中磁化率累積速率

由表3可見，各采樣點整個土層（0～5cm）中新增磁化率積累速率依次為6.5472×10-8m3/ （kg·a），40.4178×10-8m3/（kg·a），49.7683×10-8m3/（kg· a）及31.8679×10-8m3/（kg·a）；其中2cm以下的土層中，各土層（以1cm為間隔）磁化率的年累積速率幾乎保持不變，平均為 0.2458×10-8～0.7513× 10-8（kg·a），1～2cm 土層中磁化率累積速率為0.2496×10-8～0.7633×10-8（kg·a），0～1cm 深度土層的累積速率最大，可達 4.5990×10-8～46.7513× 10-8m3/（kg·a）.

積累速率隨土層深度變化的趨勢與磁化率縱向空間分布狀況都呈明顯的指數(shù)模式，這可能是由于鋼廠排放的顆粒物沉降到地表后，其在降水的作用下有了向下遷移的動力，但是在土壤本身機械截留的作用下，較大顆粒物質(zhì)迅速沉積在0～1cm土層中，而較小顆粒及可溶性物質(zhì)隨著降水滲透到土層較深處，并在有機質(zhì)固定及膠體吸附等［26］作用下被逐漸固定在土層中.處于下風向采樣點的整個土層（0～5cm）中新增磁化率積累速率為上風向采樣點積累速率的4.87～7.60倍，表層（0～1cm）積累速率可達6.58～10.17倍.這表明風向不僅會直接影響磁化率的橫向空間分布，也會間接影響其在土壤中的縱向空間分布.

綜上所述，A3點的積累速率最大，A1點的積累速率最小，在同一采樣點中表層（0～1cm）土壤的積累速率最大；風向不僅影響磁性礦物的積累速率，還影響其空間分布.

4　結論

4.1蘭州某鋼廠近地表土層磁化率較背景值有明顯的積累，且磁化率主要集中在 1cm以上的土層中，其約占整個土層磁化率積累量的70.24%～ 97.56%，在1～5cm土層中，磁化率值逐漸降低，在5～15cm土層中，磁化率值基本保持不變，代表了本地磁化率背景值；各采樣點的總積累 速 率 分 別6.5472×10-8m3/（kg·a），40.4178× 10-8m3/（kg·a），49.7683×10-8m3/（kg·a），31.8679× 10-8m3/（kg·a）.其中以 A3點的積累速率最大，A1點的積累速率最小，且縱向變化過程中以地表1cm土層的積累速率最大.下風向的積累速率約為上風向的4.87～7.60倍.

4.2該鋼廠近地表土層中磁化率值隨著采樣深度的逐漸增加而迅速減少，并且這種關系可以用可靠度高于99.9999%的方程式來定量描述.因此，利用土壤磁化率值縱向變化規(guī)律來計算積累速率的方法是可行、可信的，可以反映土壤中重金屬的動態(tài)積累過程.

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致謝：本實驗的現(xiàn)場采樣工作由馬素輝、張玉麗、張佳佳、甄天坷等同學協(xié)助完成，在此表示感謝.

Magnetic susceptibility accumulation rates in soils near a steel smelter in Lanzhou.

Lü Yu-jia1，DAI Shuang1，2*，ZHANG You-xian1，2，LI Ze-yuan1，DING Lei1（1.College of Resources and Environment，Lanzhou University，Lanzhou 730000，China；2.Key Laboratory of Western China's Environmental Systems，Ministry of Education，Lanzhou University，Lanzhou 730000，China）.

China Environmental Science，2015，35（7）：2112～2118

In order to establish an easy and fast method to investigate the accumulation rate of heavy metals in soil，samples were collected from the soils on 4sections adjacent a steel smelter near Lanzhou city and their magnetic susceptibility were measured. The data show that the magnetic susceptibilities fast decrease on the section downward. This variation trend can be formulated by a high reliability equation. Using the equation after integrating processing，the newly increased accumulation mass of magnetic susceptibility of soils for each section were calculated. Then the accumulation rate of magnetic susceptibility for each soil layer of the section was calculated according to the running time of the steel smelter. The result shows that the magnetic mineral mainly concentrated in the topmost 1cm soil layer，which accounts for about 70.24%～97.56% of the newly increased accumulation mass of magnetic susceptibility in soil. The magnetic susceptibilities of the soils below 1cm on the section are slightly various. The newly increased accumulation rate of magnetic susceptibility for 4sections are respectively 6.5472×10-8m3/（kg·a），40.4178×10-8m3/（kg·a），49.7683× 10-8m3/（kg·a） and 31.8679×10-8m3/（kg·a）. The value is maximum in the topsoil above 1cm depth，and it decreases fast down to the 5cm depth on each section. In horizontal，the accumulation rate of magnetic susceptibility of soils in the downwind area is as 4.87 to 7.60 times as that in the upwind area. Therefore，it is feasible and reliable to obtain the newly increased accumulation rate of soil using the variation trend of magnetic susceptibility on the section. This method can reflect the continuous accumulation process of the heavy metals in the soils.

magnetic susceptibility；heavy metal；accumulation rate；soil pollution；steel smelter

X131.3

A

1000-6923（2015）07-2112-07

2014-12-02

國家基礎科學人才培養(yǎng)基金（J1210065）；國家自然科學基金（41272127）.

* 責任作者，教授，daisher@lzu.edu.cn

呂玉甲（1992-），男，甘肅靖遠人，蘭州大學資源環(huán)境學院碩士研究生，主要從事土壤污染研究與治理.